ハーバード大学は、石英から強誘電体まで、材料の大規模な電界シミュレーションを加速するための等価機械学習フレームワークを提案している。
現代材料科学における最先端の研究分野である計算材料科学は、材料の微細構造を解析し、その巨視的特性を予測するという重要な使命を担っています。この分野は、第一原理と量子力学などの基礎物理法則に基づき、実在する材料の実験的に測定可能な特性を正確に予測し、外部刺激に対する材料の応答メカニズムを深く理解することに尽力しています。これらの応答特性には、線形効果、非線形効果、そして結合効果が含まれます。誘電体、強誘電体、マルチフェロイック材料、圧電材料の機能性能を決定する中核要素です。
現在、密度汎関数理論 (DFT) に基づく第一原理電子構造法は、物質の特性を研究するための重要な手段です。ただし、システムの規模に応じて計算コストが指数関数的に増加するため、小規模なシステムしか処理できません。これにより、複雑な材料系の体系的な研究は大きく制限されてきました。近年、機械学習手法の導入がこの分野に飛躍的な進歩をもたらしました。データ駆動型モデルの構築により、材料の分極、ボルン電荷、分極率、誘電率、スペクトル特性などの予測に大きな可能性が示され、分子、液体の水、固体材料系への適用に成功しています。
しかし、既存の機械学習手法のほとんどには依然として限界があります。例えば、独立して設計されたモデルでは、物理的な対称性や保存則を厳密に実装することが困難です。誘電特性、エネルギー、および力の計算を統合しようとする単一モデルのソリューションの中には、周期的な境界条件と多値分極を持つ実際のシステムに拡張すると課題に直面するものもあります。いくつかの研究では、異なる電場下での原子間力の学習によってポテンシャルエネルギー面を構築し、分極特性を間接的に推定することで、多値分極データの学習の難しさを回避しています。しかし、この方法は暗黙的な微分計算に依存しているため、予測精度が低下する可能性があり、大規模な DFT データ取得の高コストの問題は根本的に解決されていません。
上記の課題に対処するため、ハーバード大学と、ドイツのボッシュ・グループの米国子会社であるロバート・ボッシュLLCは、電気的応答のための統一された微分学習フレームワークを共同で開発しました。このフレームワークは、一般化されたポテンシャルエネルギーと外部刺激に対するその応答関数を単一の機械学習モデルで同時に学習できます。応答関数を原子座標と摂動パラメータに関する一般化ポテンシャルエネルギーの導関数として定義し、両者の間の正確な数学的関係を利用し、運動量保存則やボルン電荷音響和則などの物理的制約を厳密に満たすことで、従来の独立モデルの固有の欠陥が克服され、結晶、無秩序および液体材料の誘電特性と強誘電特性に関する高精度の研究への新しい道が開かれます。
関連する研究成果は、「電気応答の統合微分可能学習」というタイトルで、国際的に著名な科学誌「ネイチャー・コミュニケーションズ」に掲載されました。
研究のハイライト:
* 一般化されたポテンシャルエネルギーと観測可能な応答量との間の正確な微分関係に基づいて、運動量、電気エンタルピーなどの多次元保存保証を実現する初の統合機械学習フレームワーク。
* 等価ニューラル ネットワーク モデルを開発して、100 万原子レベルでの強誘電体ヒステリシス シミュレーションのボトルネックを打破し、分極スイッチングのドメイン核形成と 1 次元拡張ダイナミクスを正確に分析します。
* 多値分極トレーニングの問題を解決し、第一原理を組み合わせて、α−SiO₂/BaTiO₃ システムの誘電特性と強誘電特性のクロススケール高精度予測を実現します。
用紙のアドレス:
https://go.hyper.ai/18TWg
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α−SiO₂およびBaTiO₃のデータ実験、トレーニングセットの構築、および主要パラメータの導出
この研究では、α-SiO₂とBaTiO₃という2つの材料についてデータ実験を実施しました。モデルのパフォーマンスは、トレーニング セットと検証セットを構築することによって検証されます。
トレーニングデータ生成フェーズでは、300 Kおよび600 KにおけるNVT古典的MDシミュレーション（Vashishtaポテンシャル駆動、それぞれ100 ps実行、1 ps間隔サンプリング）から、α−SiO₂の原子配置200フレームを抽出しました。BaTiO₃については、FLAREコードの能動学習ダイナミクスを用いて、75フレーム（300 K～400 K、元の構造60フレームとドメインウォール構造15フレーム）を収集しました。
各データセットでは、電場がない場合のエネルギー、力、分極を DFT で計算し、分極と電場の線形応答範囲を確保するために、0.36 MV/cm の小さな電場の下で差分法を使用してボルン電荷と分極率を導出しました。
等変ニューラルネットワークに基づく材料応答予測フレームワーク
本研究では、一般化ポテンシャルエネルギー関数と応答関数の統合学習を実現する革新的な機械学習フレームワークの開発に成功しました。このフレームワークは、テイラー展開の数学的原理に厳密に従っています。巧妙なことに、一般化ポテンシャルエネルギーとその導関数の学習タスクは、統一されたモデル フレームワーク内で同時に実行されます。これにより、材料の応答特性を正確に予測できるようになります。
このモデルの核となる概念は一般化ポテンシャルエネルギーをその主要変数（原子の位置や外部場など）に関して微分することにより、各原子構成に対して対応する応答特性を自動的に生成できます。力、分極、ボルン電荷など、多くの側面をカバーしています。この設計により、物理的な対称性や運動量保存則、電気エンタルピー保存則などの保存則が正確に実装されるだけでなく、モデルの予測精度と信頼性が大幅に向上します。
モデルのトレーニング段階では、研究者たちは、システムの摂動を記述するパラメータを入力に追加し、モデルがこれらのパラメータを区別できるようにすることでこれを実現しました。このようにして、追加の物理量に対して学習を行うことができます。同時に、研究者らは、エネルギー、力、分極、ボルン電荷といった様々な応答特性の寄与因子を完全に統合した包括的な損失関数を最小化しました。この学習モードは、ソボレフ学習の概念と密接に関連しています。具体的には、損失関数を構成する各項は、学習ラベルに対応する勾配とエネルギーの差で構成されています。
応答特性の複数のフィールドへの非線形依存性と結合特性を正確に捉えるために、研究者たちは、ニューラル ネットワーク アーキテクチャと、勾配バックプロパゲーションと呼ばれる強力な手法を使用しました。一般化ポテンシャルとその入力間の複雑な関係ネットワークを深く学習します。
モデルアーキテクチャを構築する過程で、研究者はAllegroプラットフォームに依存しています。等変ニューラルネットワークの高精度と優れたデータ効率を最大限に活用し、同時に、局所設計コンセプトを厳格に遵守することで、モデルは優れたスケーラビリティを実現しました。モデルの入力設計においては、図に示すように、研究者らは電場Eと原子位置r_iを巧みに融合させ、電気エンタルピーU、力F_i、分極P、ボルン電荷Z_i、分極率αの学習タスクを同時に実行できるようにしました。
トレーニングデータを生成する過程で、下図に示すように、研究者らはDFT計算を用いてゼロ電場付近の領域のデータを取得し、差分近似法を用いてボルン電荷と分極率の値を決定しました。トレーニング後、モデルはエンタルピーを出力し、出力エンタルピーの一次導関数と二次導関数を計算することで、力、分極、ボルン電荷、分極率といった一連の重要なパラメータを導出できるようになりました。
研究者らが、モデルをLAMMPSソフトウェアとシームレスに統合できるように対応するインターフェースを特別に開発し、それによって電場条件下での大規模な構造緩和と機械学習分子動力学（MLMD）シミュレーションを強力にサポートしていることは特筆に値します。
モデルの精度のマルチシナリオ検証
モデルの性能を検証するために、この研究では、材料の振動と誘電特性、強誘電体のヒステリシス、双極子ダイナミクスという 2 つの主要な方向で実験を実施しました。α−SiO₂とBaTiO₃を研究対象として、さまざまなシナリオにおけるモデルの精度と適用可能性を深く探究します。
振動と誘電特性の研究では、研究者らは、典型的な研究対象としてα−SiO₂を選択し、古典的ポテンシャルエネルギーの分子動力学シミュレーションから72原子の200フレームのデータを抽出し、これに基づいて対応する機械学習モデルを訓練した。モデルの精度をさらに調査するために、24,696原子を含むスーパーセルを構築した。NVEアンサンブルの下で10ピコ秒の平衡状態になった後、電場なしで200ピコ秒の機械学習分子動力学（MLMD）シミュレーションを実行した。分極ダイナミクスによって赤外線スペクトルを計算し、分極と分極率のダイナミクスを分析して周波数依存の誘電率を決定した。最後に、結果を密度汎関数摂動法（DFPT）および実験データに基づく計算結果と比較した。
下の図acに示すように、MLMD と DFPT の結果は非常に一貫していました。さらに、電界存在下における電子およびイオンの遮蔽効果を研究するため、研究者らはα-SiO₂の本来のバルク構造に基づき、有限電界下での構造緩和実験を行った。電界印加時と電界非印加時の分極差を計算することで、静的誘電率を決定した。その結果を図dに示す。モデルによって得られた高周波誘電率および静的誘電率は、DFT値と基本的に一致している。これは、モデルが電子構造への電場の寄与を正確に捉えることができることを完全に実証し、有限電場ダイナミクスシミュレーションにおけるその有効性を検証します。
同時に、ボルン電荷のトレーニング検証では、モデルがボルン電荷でトレーニングされていない場合、特にデータが限られている場合に低周波での振動と誘電応答の精度が著しく低下し、電界下でのシミュレーションの計算コストが増加することが判明しました。この発見は、ボルン電荷のトレーニングがモデルの主な利点であることを強調しています。
強誘電体ヒステリシスと双極子ダイナミクスの研究では、研究者らはBaTiO₃ペロブスカイトに着目し、能動学習ダイナミクスによって抽出された75フレームのデータ（フレームあたり135原子）を用いて機械学習モデルを学習させた。135原子スーパーセルの強誘電ヒステリシスを零温度で計算し、その結果を下の図aに示した。MLMD シミュレーションによって得られた強誘電ヒステリシスは、DFT 計算によって得られたものと非常によく一致しており、モデルの信頼性を強く検証しています。
温度が強誘電応答に与える影響をさらに評価するため、研究者らは5GHzの正弦波電界下でNVTアンサンブルのMLMDを実施しました。この研究では、上図bcに示すように、温度が上昇すると、固有の抗電界は減少しますが、自発分極は温度による影響が比較的少なくなります。零温度でも有限温度でも、ヒステリシス曲線は電場の符号対称性を示し、これは分極保存ベクトル場の特性と一致している。さらに、実験格子定数を有する3,645原子スーパーセルを研究に用いた場合、自発分極は実験結果と一致し、抗電場も実験値に近づいた。同時に、異なる原子番号と格子定数を持つスーパーセル下でもモデルの外挿が可能であることが検証された。
電界周波数が強誘電体ヒステリシスに与える影響を調べる場合、300Kにおける3,645原子スーパーセルのMLMD計算では、周波数の低下に伴って保磁力が減少することが示されています。外挿値は実験値と依然として約1桁の差がありますが、この複雑な計算タスクは、このモデルの強力な計算能力と、百万原子系への優れたスケーラビリティを際立たせています。
材料モデル研究：学界と産業界の連携による進歩
材料科学の分野では、学界と産業界の両方が、材料モデルに関する研究の継続的な発展を促進するために多大な努力を払ってきました。
学術界では、多くの大学や研究チームが目覚ましい成果を上げています。米国ロチェスター大学の研究者たちは、X線回折（XRD）実験で生成された膨大なデータを分析し、材料イノベーションを加速できる機械学習モデルを開発しました。このモデルは、異なる実験条件と結晶特性にある無機材料の実験データでトレーニングされ、ブラッグの法則に従って分類・最適化されています。インペリアル・カレッジ・ロンドンが提案したChemeleonモデルは、生成AIを使用し、材料構造特性データセットに基づいてナビゲートし、テキスト記述と3次元構造データから学習し、化学組成と結晶構造のサンプリングを実現します。韓国のソウル国立大学と米国のフォーダム大学の共同チームは、大規模言語モデル（LLM）を使用して新材料の合成可能性を予測し、その予測の根拠を説明し、優れた性能と解釈可能性を示しました。中国東南大学物理学院の王金蘭教授と馬良教授のチーム、および南京大学の王新然教授のチームは、二次元材料の研究において新たなアイデアを提案し、センチメートルレベルの均一な二層MoS₂薄膜の数制御エピタキシャル成長を実現し、計算シミュレーションを通じて接触インターフェースの性能を向上させる方法を提案し、超低接触抵抗を達成することに成功しました。
ビジネス界も負けじと、材料モデル技術の革新と応用に積極的に取り組んでいます。Appleは機械学習モデルを用いて、製品シェル製造における金属合金配合の最適化、材料強度と耐久性の向上、コスト削減を実現しています。BASFは、高度な材料モデルを開発し、材料特性のシミュレーション、新しいプラスチックやコーティングの開発加速、製品競争力の向上に取り組んでいます。Microsoftが発表したMatterGenモデルは、独自の拡散モデルアーキテクチャを通じて設計要件を満たす材料構造を生成し、従来の手法に比べて大きな利点を備えています。また、中国科学院SIATチームと協力して、新材料TaCr₂O₆を開発しました。
これらの最先端の探究と革新的な実践は互いに絡み合い、材料モデル研究を継続的に前進させています。今後、研究が深化し、技術が進化・向上するにつれて、材料モデルはより幅広い分野でブレークスルーと応用を達成し、科学技術発展の確固たる基盤を築くことになるでしょう。
参考記事：
1.https://mp.weixin.qq.com/s/mctu0DOWO_OieLnOgp93Rw
2.https://mp.weixin.qq.com/s/I-UZTyUFSWwXlf1LCmwjRQ
3.https://mp.weixin.qq.com/s/Ox62ut3IJcUWsLC7sF100Q
4.https://mp.weixin.qq.com/s/VlPb8zSghVVxnPNl-WzqBA
5.https://plastics-rubber.basf.com/global/en/performance_polymers/services/service_ultrasim/Material-Modeling