إن معادلة امتصاص الماء للمواد المسامية هي معلمة مهمة جدًا، ولكن ليس من السهل الحصول عليها. ويرجع ذلك إلى وجود أنواع كثيرة جدًا من المواد المسامية وتنوع بنيتها، كما أن الحصول على بيانات معادلة امتصاص الماء من خلال التجارب والحسابات أمر مكلف للغاية ويستغرق وقتًا طويلاً.

أنشأت مجموعة بحثية تابعة للي سونغ في جامعة هواتشونغ للعلوم والتكنولوجيا نموذجًا للتعلم الآلي من خطوتين لتدريب الذكاء الاصطناعي على التنبؤ بمعلمات درجة حرارة امتصاص الماء وأداء التطبيق اللاحق بناءً على المعلمات الهيكلية للمادة.

المؤلف｜جيا لينغ

حرره Xuecai، لي هوي، سانيانغ

تتمتع المواد المسامية بتطبيقات هائلة في تنقية المياه، وتحلية المياه، وحصاد المياه، وتحويل الحرارة الامتصاصية. في هذه التطبيقات التي تعتمد على الامتزاز، يمكن للخصائص البنيوية مثل قابلية السطح للماء، وتباطؤ الامتزاز، وامتصاص الماء أن تؤثر على أداء المواد المسامية. يمكن الحصول على هذه الخصائص البنيوية من خطوط امتصاص الماء.

إذن، كيف يمكن الحصول على معادلة امتصاص الماء للمادة؟

ليس من الصعب الحصول على معادلة امتصاص الماء لعدة مواد ماصة تجريبيا، ولكن هناك العديد من أنواع المواد المسامية. على سبيل المثال، سجلت قاعدة بيانات كامبريدج الهيكلية بيانات لأكثر من 100 ألف مادة مسامية. ومن الواضح أنه من غير المعقول تجميعها واختبارها واحدة تلو الأخرى.

إذا تم الحصول على معادلة امتصاص الماء بالوسائل الحسابية، فمن الممكن إجراء محاكاة جزيئية لبنية بلورة المادة الماصة، ولكن التكلفة الحسابية مرتفعة للغاية ومن الصعب التنبؤ بها على نطاق واسع.

يمكن للتعلم الآلي تلخيص ومعالجة كميات كبيرة من البيانات واستخراج الأنماط منها، ولديه حالات تطبيقية معينة في التنبؤ بخصائص المواد.وبناءً على ذلك، أنشأت مجموعة البحث التابعة لي سونغ من جامعة هواتشونغ للعلوم والتكنولوجيا نموذجًا للتعلم الآلي، ودرب الذكاء الاصطناعي على استخراج المعلمات الهيكلية للمواد المسامية للتنبؤ بدرجات حرارة امتصاص الماء، وعلى هذا الأساس قاموا بتقدير أداء التبريد والتطبيقات اللاحقة لمختلف المواد الماصة.

وقد نشرت النتائج في مجلة "مجلة كيمياء المواد أ"

رابط الورقة:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/TA/D3TA03586G

01 الإجراءات التجريبية

مجموعة البيانات:قاعدة بيانات EWAID

قام الباحثون باختيار 460 مادة ماصة نانوية من قاعدة بيانات EWAID الإصدار 3.0 لمقياس امتصاص الماء.بما في ذلك الأطر المعدنية العضوية (MOFs)، والأطر العضوية التساهمية (COFs) والزيوليتات ذات البنية البلورية المحددة، تم الحصول على بيانات معادلة امتصاص الماء الخاصة بها من خلال البحث في الأدبيات.

EWAID: قاعدة بيانات معادلة الحرارة التجريبية لامتصاص الماء

من بين 460 مادة ماصة مختارة، كان 148 منها تمتلك جميع الميزات البنيوية، وكانت المعلمات البنيوية ذات الصلة هي مساحة السطح التي يمكن الوصول إليها (Sa)، وحجم المسام الفعال (Va)، وقطر المسام (Dp).

تم استخدام نموذج الامتزاز العالمي (UAIM) لتناسب معادلة الامتزاز المائي لـ 148 مادة ماصة، وتم الحصول على امتصاص الماء (W) للمواد عند 298 كلفن تحت ضغوط مختلفة (P).

تم إدخال الخصائص البنيوية وبيانات أداء الامتصاص (Sa، Va، Dp، P و W) للمادة الماصة في نموذج التعلم الآلي للتدريب.

مواد ماصة مختارة من EWAID

الهندسة المعمارية النموذجية:استراتيجية التعلم الآلي المكونة من خطوتين

قام الباحثون بتطوير استراتيجية التعلم الآلي المكونة من خطوتين:

تم استخراج المعلمات الهيكلية (Sa، Va، Dp) وضغط الامتصاص P للمواد المسامية من قاعدة البيانات كمعلمات، وإدخالها في نموذج ML: SI، وتم التنبؤ بدرجة حرارة امتصاص الماء باستخدام التعلم الآلي.

بعد تقدير معادلة امتصاص الماء، تم استخراج ثلاثة معلمات: سعة الامتصاص المشبعة (W)_قعد)، موضع الخطوة لخط تساوي الحرارة (α) وثابت هنري (K_ح) وأدخل نموذج ML:IP. حساب معامل الأداء (COP) لنظام التبريد بالامتصاص_جتم استخدام معامل الأداء للتبريد والتأثيرات التبريدية النوعية (SCE) لزوج المائع العامل الماص/الماء لتقييم أداء التبريد بالامتصاص.

مخطط تخطيطي لاستراتيجية التعلم الآلي المكونة من خطوتين

تدريب الخوارزمية:تطبيق شامل للترددات الراديوية والشبكات العصبية الاصطناعية

تم استخدام وحدة Scikit-learn لتطوير نموذج التعلم الآلي، وتم استخدام خوارزميات RF (الغابة العشوائية) وANN لتدريب التعلم الآلي المكون من خطوتين.

يتم اختيار 801 عينة من مجموعة البيانات TP3T بشكل عشوائي كمجموعة تدريب، ويتم استخدام العينات الـ 201 المتبقية من TP3T كمجموعة اختبار.

أثناء عملية التدريب، من أجل تحديد المعلمات الفائقة المثالية للخوارزمية، تم استخدام طريقة التحقق المتبادل الخماسي لاختبار النماذج التي تم إنشاؤها باستخدام مجموعات مختلفة من المعلمات الفائقة.² تحديد المعلمات الفائقة المثالية.

02 من البنية إلى درجة الحرارة المتساوية: عملية النظام الدولي للوحدات

التحقق من الأداء:التنبؤ بخط الحرارة المتساوي داخل قاعدة البيانات

RF أكثر دقة من ANN

بناءً على الخصائص البنيوية وبيانات أداء الامتصاص (Sa، Va، Dp، P و W) لـ 148 مادة ماصة للتدريب، تم استخدام نموذج التعلم الآلي للتنبؤ بخطوط امتصاص الماء.كما يمكن أن نرى من الجدول أدناه، فإن نموذج RF يتمتع بدقة عالية في التنبؤ بدرجة حرارة امتصاص الماء.

دقة التنبؤ بالترددات الراديوية والشبكات العصبية الاصطناعية

وكما هو واضح من الشكل (أ) أدناه، فإن امتصاص الماء لهذه المواد الماصة موزع بين 0 و2.0 جم/جم، ومعظمها بين 0 و0.8 جم/جم.

ومن خلال تحليل الأهمية النسبية في الشكل ب أدناه، يمكن ملاحظة أن ضغط الامتصاص (P) له التأثير الأكبر على امتصاص الماء، ويرتبط الاثنان بشكل إيجابي. عند ضغط ثابت، تحدد الخصائص البنيوية للمادة الماصة، وخاصة مساحة السطح وحجم المسام، كمية الماء التي يمكن امتصاصها.

تنبؤات نموذج التردد اللاسلكي لامتصاص الماء

يتنبأ نموذج RF بدقة أعلى

تم استخدام العديد من المواد الماصة النموذجية ذات الخصائص البنيوية المختلفة في قاعدة البيانات كأشياء تجريبية، وتمت مقارنة منحنيات امتصاص الماء التي تنبأت بها بيانات EWAID التجريبية ونموذج RF.

هناك أربعة أنواع رئيسية من خطوط امتصاص الماء في قاعدة البيانات، النوع الأول (شكل حرف L مقلوب كما هو موضح في الشكلين أ و ج)، والنوع الخامس (شكل حرف S نموذجي كما هو موضح في الشكلين د و و)، والنوع الرابع والنوع السادس (الأشكال التي تحتوي على خطوتين أو أكثر من خطوات الامتزاز كما هو موضح في الشكلين ز و ي).

كما هو واضح من الشكل أدناه،وبغض النظر عن نوع خط تساوي الحرارة والخصائص البنيوية للمادة الماصة، فإن القيم المتوقعة لخطوط تساوي حرارة الامتزاز تتوافق إلى حد كبير مع القيم التجريبية، وهو ما يؤكد الدقة العالية لنموذج RF.

نتائج التنبؤ بمعادلة امتصاص الماء: يمثل اللون الرمادي بيانات تجربة EWAID، ويمثل اللون الأزرق بيانات التنبؤ بنموذج RF

يمكن للتردد اللاسلكي تحديد الاختلافات الهيكلية الصغيرة بحساسية أعلى

المعدن (MOF-74-M وCUK-1-M، M = Co، Mg، Ni) والمجموعة الوظيفية (MIL-101-Cr + X، X = NH₂، لذا₃ح، لا₂) لدراسة التغيرات في منحنيات امتصاص الماء الناتجة عن الاختلافات البنيوية.

وتظهر المعلمات الهيكلية بعد التعديل في الجدول التالي:

الخصائص البنيوية للمواد الماصة

وتظهر نتائج التنبؤ بخط الحرارة المتساوي للمياه في الشكل أدناه:

نتائج التنبؤ بخط تساوي درجة حرارة الماء تمثل الماسات البيانات التجريبية لـ EWAID، وتمثل النقاط نتائج التنبؤ بالترددات الراديوية

بالنسبة للمواد الماصة ذات الاختلافات البنيوية الطفيفة، تنبأ نموذج RF بدقة بالاختلافات في خطوط امتصاص الماء، مما يدل على دقة وحساسية عالية.

توسيع الأداء:التنبؤ بخط الحرارة المتساوي خارج قاعدة البيانات

من أجل التحقق بشكل أكبر من قدرة نموذج RF على التكيف، اختار الباحثون المواد الماصة غير المدرجة في قاعدة بيانات EWAID (ZJU-210-Al وNU-405-Zr وiso-NU-1000-Zr) للاختبار. وتظهر النتائج في الشكل أدناه.

نتائج التنبؤ بمعادلة حرارة الماء يمثل اللون الرمادي البيانات التجريبية، ويمثل اللون الأزرق بيانات التنبؤ بنموذج الترددات الراديوية

كما يمكن أن نرى من الشكلين أ و ب، فإن نموذج RF لديه تنبؤ جيد لمتساويات امتصاص الماء لـ ZJU-210-Al و NU-405-Zr. في الشكل ج، يتنبأ نموذج RF بأن امتصاص الماء تحت الضغط العالي لـ ISO-NU-1000-Zr سيكون أقل من القيمة التجريبية.

قد يكون سبب هذا الانحراف في التنبؤ هو عدم وجود عدد كافٍ من عينات الامتصاص العالية (امتصاص الماء> 0.8 جم / جم) في قاعدة بيانات EWAID أو بسبب الوصف الهيكلي غير الكافي لـ ISO-NU-1000-Zr.

وتظهر أدناه نتائج الدراسة على المواد الماصة ذات الاختلافات البنيوية الطفيفة:

نتائج التنبؤ بخط تساوي درجة حرارة الماء تمثل الماسات البيانات التجريبية لـ EWAID، وتمثل النقاط نتائج التنبؤ بالترددات الراديوية

بالمقارنة مع UiO-66-Zr، فإن حلقة البنزين الإضافية لربيطة UiO-67-Zr تكون كارهة للماء. في الشكل د، يتحول منحنى امتصاص الماء لـ UiO-67-Zr نحو اتجاه الضغط العالي.

يتميز MOF-303-Al بقدرة محبة للماء أعلى من CAU-23-Al. في الشكل e، يظهر MOF-303-Al موضع خطوة أصغر، ويتحرك خط امتصاص الماء نحو اتجاه الضغط المنخفض.

وفقًا لمحبة السطح للماء UiO-66-Zr + (OH)₂ > UiO-66-Zr + NH₂ > UiO-66-Zr + CH₃  يتم إجراء التنبؤ بنموذج RF بالترتيب كما في الشكل f، UiO-66-Zr + NH₂  و UiO-66-Zr + CH₃  القيم المتوقعة لمواقع خطوات متساوي الحرارة أكبر من القيم التجريبية وتتحرك نحو اتجاه الضغط العالي، مما يشير إلى أن نموذج RF يبالغ في تقدير كرهها للماء.

قد يكون سبب هذا الانحراف هو حقيقة أن موصوفات خصائص سطح المادة الماصة في نموذج RF ليست غنية بما يكفي للتمييز بشكل فعال بين المواد الماصة من نفس العائلة ولكن ذات خصائص سطحية مختلفة للماء.

باختصار، يتمتع نموذج RF بدقة تنبؤ عالية لمتساويات امتصاص الماء للمواد المسامية خارج قاعدة البيانات ويمكنه التمييز بين الاختلافات البنيوية للمواد إلى حد ما. ومع ذلك، سيكون هناك بعض الانحرافات مقارنة بالتنبؤات المادية في قاعدة البيانات. يمكن تصحيح هذه الانحرافات عن طريق استكمال بيانات التدريب، وإثراء أوصاف الميزات الهيكلية، وما إلى ذلك.

03 من خطوط التساوي الحرارة إلى الأداء: عملية الملكية الفكرية

استخراج المعلمات:شرطي_ج و SCE

بناءً على منحنيات امتصاص الماء التي تنبأ بها نموذج التعلم الآلي، تم استخراج ثلاثة أوصاف: سعة الامتصاص المشبعة (W_قعد)، موضع الخطوة لخط تساوي الحرارة (α) وثابت هنري (K_ح), وتحليل أداء مبردات الامتزاز (ACs).

مخطط تخطيطي لخصائص معادلة درجة حرارة الامتزاز

يمكن قياس أداء التبريد بالامتصاص بناءً على معامل الأداء (COP_جيتم استخدام معامل الأداء للتبريد والتأثيرات التبريدية النوعية (SCE) للأزواج العاملة من المواد الماصة/الماء لتقييم الأداء.

باستخدام الوصف (W_قعد,α,K_ح), يمكن لنماذج التعلم الآلي الحصول على COP بسرعة_ج  و SCE دون الحاجة إلى عمليات حسابية معقدة.

التنبؤ بالأداء:العلاقة بين معلمات درجة الحرارة المتساوية والأداء

وفقًا لخصائص معادلة الحرارة الممتصة لـ 460 زوجًا من المواد الماصة/الماء العاملة (W_قعد,α,K_ح), باستخدام نموذج التعلم الآلي لتحليل SCE وCOP_ج إجراء التنبؤات.كما يمكن أن نرى من الجدول أدناه، فإن نموذج RF فعال في التنبؤ بـ SCE وCOP._ج جميع الجوانب تتمتع بدقة عالية.

دقة التنبؤ بالترددات الراديوية والشبكات العصبية الاصطناعية

كما يمكن رؤيته من الشكلين أ و ب أدناه، فإن SCE وCOP لمعظم أزواج السوائل العاملة هي_ج  وهي تتراوح بين 0.400 كيلوجول/كجم و0.4-0.8 على التوالي.

من تحليل الأهمية النسبية للأشكال ج و د أدناه، يمكننا أن نرى أن W_قعد في تحديد SCE، K_ح في تحديد COP_ج أهمية 58%،وهذا يعني أن W_قعد و SCE، K_ح ومؤتمر الأطراف_ج هناك علاقة قوية بين.

قيمة التنبؤ وتحليل الارتباط لـ RF لـ SCE و

ومن الشكل أدناه، يمكننا أن نرى أنعندما تكون المعلمات الثلاثة في نطاق Wsat = 0.2-0.8 جم/جم، α = 0.1-0.3، KH = 10-4 – 10-1 (مول/كجم·باسكال)، يمكن الحفاظ على أداء التبريد عند (SCE > 200 كيلو جول كجم-1، COP_ج  > 0.7) ومعادلة امتصاص الماء على شكل حرف V.

W من 148 مادة ماصة_قعد ، ألفا، ك_ح العلاقة بين أداء التبريد

04 لا يمكن فصل النموذج الجديد لبحوث المواد عن التعلم الآلي

يمكن تلخيص الأيديولوجية التوجيهية لعلم المواد في أربعة نماذج:

• طريقة التجربة والخطأ التجريبية؛
• قوانين الفيزياء والكيمياء؛
• محاكاة الكمبيوتر؛
• العلوم المعتمدة على البيانات الضخمة.

وفي تسعينيات القرن العشرين، راو وآخرون. تم استخدام الشبكات العصبية الاصطناعية للمحاكاة عند دراسة مركبات المصفوفة الخزفية (CMCs)، وهو تطبيق رائد للتعلم الآلي في علم المواد.

مع تطور العلم والتكنولوجيا، أصبح النموذج الرابع يجمع مزايا النماذج الثلاثة الأخرى.يُعد التعلم الآلي شائعًا جدًا في مجال علوم المواد، ويمكن العثور عليه في اكتشاف المواد وإعدادها وتحليل أدائها والتحقق منها.

تطبيقات التعلم الآلي في علوم المواد

ومع ذلك، لا يزال أمام الباحثين طريق طويل قبل أن يتمكنوا من استخدام التعلم الآلي لتمكين التطبيقات العملية للمواد بشكل مباشر.

يوفر لنا التعلم الآلي منظور "أداء الهيكل". ونحن نتطلع إلى تعاون الباحثين مع الذكاء الاصطناعي لفهم البنية والأداء بشكل حقيقي وتعزيز الابتكار واستكشاف المستقبل الجديد لعلم المواد بشكل مشترك.

مراجع:

[1]https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/TA/D3TA03586G

[2]https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S235249282201741X