基于机器学习增强的恒电位框架对锂金属-电解质界面枝晶形成的观测

在电化学循环过程中，锂金属电池中枝晶的不可控生长会导致库仑效率降低，并引发严重的安全问题。因此，深入理解枝晶形成机制，对于进一步提升锂金属电池性能至关重要。机器学习加速的分子动力学模拟能够在从头算精度下，提供原子尺度上各类关键过程的高分辨率信息。然而，传统的分子动力学模拟工具由于缺乏恒电势条件，难以准确描述锂的电化学沉积过程。在此工作中，我们提出一种结合机器学习力场与电荷均衡方法的恒电势模拟策略，用以揭示锂金属负极表面枝晶成核的动态过程。模拟结果表明，锂在固态电解质界面（SEI）中非晶无机组分中的团聚行为，导致锂沉积不均匀，从而诱发枝晶成核。本研究为锂金属负极中枝晶形成机制提供了微观层面的深入见解。更重要的是，我们提出了一种高效且精确的模拟方法，可实现真实恒电势条件的建模，该方法在复杂电化学界面的模拟中具有广阔的应用前景。