晶体性质预测中完整原子间势能的高效近似方法

我们研究晶体材料的性质预测问题。晶体结构由一个最小单元晶胞在三维空间中无限重复构成。如何在机器学习模型中准确表示这种周期性结构，仍是尚未解决的关键挑战。现有方法通常仅在邻近原子之间建立图边，因而无法忠实捕捉无限重复的晶体周期性特征以及远距离的原子间相互作用。在本研究中，我们提出若干创新方法以克服上述局限。首先，我们提出直接建模具有物理原理的原子间势能，而非像许多现有方法那样仅依赖原子间距离作为特征。这些势能包括库仑势、伦敦色散势以及泡利排斥势。其次，我们建模所有原子之间的完整势能集合，而非仅限于邻近原子间的相互作用，这得益于我们对无限势能求和的高效近似方法。具体而言，我们对多种势能级数的求和进行了扩展，基于Ewald求和思想并引入可证明误差界（provable error bounds）的近似策略。最后，我们将上述完整原子间势能的计算结果融入消息传递神经网络（message passing neural networks），用于材料表征学习。我们在JARVIS和Materials Project两个主流数据集上进行了实验评估。结果表明，引入原子间势能以及完整原子间势能能够带来稳定且显著的性能提升，同时保持合理的计算开销。相关代码已作为AIRS库（https://github.com/divelab/AIRS/tree/main/OpenMat/PotNet）的一部分开源发布。