摘要
图神经网络（Graph Neural Networks, GNNs）近年来在预测分子量子力学性质方面取得了显著进展。这些模型将分子表示为图结构，仅基于原子之间的距离（节点）进行建模，但并未考虑原子间相对的空间方向信息。然而，在分子的经验势能函数中，方向性信息起着核心作用，例如在角度势能项中。为克服这一局限，我们提出了一种方向性消息传递机制（Directional Message Passing），该机制并非对原子本身进行嵌入，而是对原子间传递的消息进行嵌入。每条消息均与坐标空间中的一个方向相关联，这些方向性消息嵌入具有旋转等变性（rotational equivariance），因为其方向会随分子的旋转而同步变化。我们设计了一种类比于信念传播（belief propagation）的消息传递框架，通过利用消息之间的夹角对消息进行变换，从而显式地编码方向性信息。此外，我们采用球贝塞尔函数（spherical Bessel functions）和球谐函数（spherical harmonics）构建理论基础坚实、相互正交的特征表示，其性能优于当前广泛使用的高斯径向基函数表示，且参数量不足后者的四分之一。基于上述创新，我们构建了方向性消息传递神经网络（Directional Message Passing Neural Network, DimeNet）。在MD17数据集上，DimeNet相较于以往的GNN模型平均性能提升76%；在QM9数据集上，性能提升达31%。我们的代码已公开发布，可供研究社区使用。