分析效率提升超 200 倍！阿贡国家实验室提出基于无监督训练的纳米光束衍射分析方法，DONUT 准确提取材料特征

材料性能的提升，本质上依赖于对材料内部结构的精准理解。

扫描式 X 射线衍射显微技术（SXDM）是一种利用衍射对比度对材料结构信息进行空间分辨成像的先进表征技术，近年来成为解析材料纳米尺度结构的重要工具之一。然而，在 SXDM 数据解析过程中，一个关键挑战在于光束形状与局域晶格信息之间存在卷积关系。传统方法通常通过与模拟数据进行拟合，将这些相互耦合的结构参数分离出来，但这一过程计算成本高昂，并且高度依赖于数据预处理步骤。

与此同时，人工智能技术逐步开始进入 X 射线科学领域——监督学习模型已经在布拉格相干衍射成像（BCDI）、 X 射线叠层成像（ptychography）以及电子显微分析等领域展现出显著的数据处理优势。然而，监督学习存在一个核心限制：其需要大量高质量标注训练数据集，但这并非易事。一方面，生成模拟数据需要深厚的领域知识；另一方面，对实验数据进行人工解析往往需要大量时间和计算资源。此外，模拟数据与真实实验环境之间也可能存在差异，使模型泛化能力受到限制。

在此背景下，来自美国能源部阿贡国家实验室的研究团队提出了基于无监督训练的纳米光束衍射分析方法 DONUT（Diffraction with Optics for Nanobeam by Unsupervised Training），这是一种面向快速、自动化纳米束衍射数据分析的物理感知神经网络。该方法无需依赖标注数据集或预训练模型，从而克服了监督式机器学习方法在 X 射线科学领域应用中的根本性限制。实验验证表明，DONUT 能够准确提取数据中的全部特征，其分析效率相比传统拟合方法提升超过 200 倍。

相关研究成果以「DONUT: physics-aware machine learning for real-time X-ray nanodiffraction analysis」为题，已刊登 npj Computational Materials 。

研究亮点：

* 通过将可微分几何衍射模型直接嵌入网络架构中，DONUT 能够实时学习并预测晶体晶格应变和取向信息

* DONUT 可以完全基于实验数据进行训练，其分析速度相比传统方法提升超过 200 倍，同时能够以更高精度分离相互卷积的结构参数

* 新框架为 SXDM 数据的实时、自动化分析提供了一种灵活且稳健的技术路径，并有望加速对动态条件下复杂材料体系的探索与研究

论文地址：
https://www.nature.com/articles/s41524-025-01860-7

改变了传统 AI 模型依赖人工标签数据的训练方式

DONUT 的核心创新之一，在于改变了传统 AI 模型依赖人工标签数据的训练方式。但对于复杂材料体系而言，这类标签数据十分有限。因此，DONUT 采用了一种物理约束下的无监督学习方式，让模型直接从衍射数据中学习材料结构信息。

模拟数据

在研究中，研究团队首先构建了模拟衍射数据集，用于验证 DONUT 模型的基本能力。模拟数据覆盖了晶格应变、面内旋转以及面外旋转三个关键结构参数，其中：

应变参数 ε 范围设置为：-0.005 至 0.005；

面内晶格旋转角 ω 范围为：-0.05° 至 0.05°；

面外晶格旋转角 χ 范围为：-0.1° 至 0.1°。

研究人员共生成了 68,921 张 64×64 像素的模拟衍射图像，每个模拟衍射图案首先被缩放，使其强度分布与实验测量结果匹配，随后通过泊松分布采样，以模拟真实实验中的噪声情况。实验数据集由一次样品扫描组成，扫描区域覆盖样品上的 165 × 165 个位置。其中，在探测器上选取 128 × 128 像素的感兴趣区域（Region of Interest，ROI），并进一步下采样至 64 × 64 像素，以提高信噪比。

实验数据

实验数据用于评估 DONUT 相较于当前先进的传统数据分析方法的性能。

首先，在探测器图像中选择一个感兴趣区域（ROI），确保该区域覆盖完整测得的衍射峰。随后，对该 ROI 内的像素进行分箱处理（binning），即将每个 2 × 2 像素阵列聚合为一个像素值，以提升信噪比。利用基于物理规律的前向散射模型，生成一个覆盖晶格参数空间范围的模拟衍射图案库（simulated diffraction library）。

对于每一个实验测得的衍射图案，将其分别与模拟衍射图案库中的每一个模拟图案进行相乘，从而生成一系列相关矩阵。随后，沿每一个晶格参数轴方向对相关矩阵进行投影，并通过对投影结果的质心（center of mass）进行加权求和插值，获得每个参数对应的最高相关值。

最终使用的数据集（模拟数据、实验数据或二者组合）被随机划分为：训练集（80%）、验证集（10%）以及测试集（10%）。

将材料科学中的物理规律直接融入神经网络结构

DONUT 架构建立在一种物理感知自编码器（physics-aware autoencoder）的基础之上。然而，自编码器面临的一个重要挑战是潜在空间的可解释性问题，因为完全由数据驱动生成的嵌入表示可能缺乏直接的物理意义。为了解决这一问题，研究人员通常会在网络架构或损失函数中引入基于物理规律的约束，例如强制对称性、守恒定律或领域特定先验知识。 DONUT 采用了类似的方法，整体流程如下图所示：

该网络以二维衍射图案作为输入，该图像首先经过卷积神经网络（CNN）编码器（下图 b）处理，被压缩为低维潜在空间向量。按照设计，该潜在向量包含三个元素，分别代表所关注的物理量：应变（ε，即动量转移矢量 Q 的相对幅值）、面内旋转（ω，即 Q 在水平散射平面内的相对旋转角度）以及面外旋转（χ，即 Q 垂直于散射平面的相对旋转角度）。这三个独立物理量分别对基于物理模型模拟得到的强度分布产生影响，从而约束编码器只能预测具有物理意义的数值。

随后，该潜在向量同时输入两个并行分支：

* 与编码器结构对称的解码器分支，用于根据潜在向量重构输入衍射强度的去噪版本；

* 基于物理模型的前向模型分支，该模型利用潜在参数（ε、ω 和 χ）模拟衍射强度。

网络通过最小化复合损失函数进行训练。该损失函数为原始输入图像与两个分支输出结果之间的加权平均绝对误差（MAE），其中两个输出分别为解码器重构结果以及基于物理模型的模拟结果（后者不包含可训练参数）。在训练过程中，网络不断迭代调整自编码器权重，使生成图像与输入实验数据逐渐匹配。这种双目标优化策略确保编码器能够在潜在空间中学习并生成与目标结构参数相对应的、具有物理准确性和鲁棒性的数值表示。

完整的 DONUT 模型具有三个最终输出：

* 输入衍射数据对应的潜在空间张量，其中包含应变、面内晶格旋转以及面外晶格旋转信息

* 输入图像经过解码器重构后的图像（即输入图像的去噪结果）

* 基于物理约束衍射模型生成的模拟衍射图案

通过将完整的、可微分的物理过程嵌入神经网络架构中，DONUT 强制潜在空间变量对应具体的物理量，从而确保模型预测结果不仅具有计算效率，同时具备科学可解释性。

DONUT 分析效率相比传统拟合方法显著提升

为了验证 DONUT 的实际能力，研究团队分别在模拟数据和真实实验数据上进行了测试，并将结果与传统相关拟合方法以及此前开发的监督式深度学习模型进行了比较。

模拟数据上的性能表现（Performance on simulated data）

下图展示了 DONUT 预测结果与传统相关性拟合分析方法之间的对比：

上图 b 显示，传统分析方法无法完全、系统性地区分应变特征和面内晶格旋转特征。具体而言，应变特征的周期性结构会明显出现在面内晶格旋转图中（中间图），反之亦然，说明两类结构信息之间存在明显的交叉耦合。相比之下，DONUT（上图 c）能够清晰分离应变信号和面内晶格旋转信号，同时能够准确预测应变幅值，而传统分析方法会高估应变值。

实验数据上的性能表现（Performance on experimental data）

接着，研究人员利用 SrIrO₃ 薄膜的实验 SXDM 数据对 DONUT 进行评估，并将其性能分别与传统相关性拟合方法以及此前开发的一种监督式深度学习模型进行比较。

如下图所示，DONUT 的预测结果（下图 b）在定性上与传统分析结果（下图 a）保持一致，但实现了显著改进。关键在于，传统方法存在明显的交叉干扰伪影——例如旋转特征错误地出现在应变分布图中，而 DONUT 则能够对不同参数进行清晰且相互独立的分离。

同时，DONUT 展现出更高的保真度：它能够解析衍射质心空间分布图中两个较大旋转畴之间的精细条纹结构，而监督式方法无法实现这一点。这一结果表明，基于物理约束的无监督方法不仅消除了对标注数据的需求，同时还能够在特征提取方面实现更高精度。

研究人员还进一步扩展了 SXDM 分析能力，在已有的应变和晶格旋转参数基础上，增加了薄膜厚度预测维度。 SXDM 能够通过局域总强度变化以及劳厄振荡（Laue oscillations）周期性变化（即探测器坐标系中干涉条纹位置的改变），感知晶体薄膜厚度的不均匀性。下图展示了 DONUT 对模拟样品（左侧）和实验测量样品（右侧）的薄膜厚度预测结果：

与应变和晶格旋转分析不同，薄膜厚度的传统分析结果与神经网络推理结果存在较大差异（上图 a，右侧），并且两种方法各具优势。相关性拟合结果显示，该薄膜厚度分布高度均匀，这符合利用分子束外延制备的高结晶质量薄膜的预期。然而，该方法严重高估了薄膜厚度，其预测值达到 136 Å，而实际厚度仅为 30 个晶胞对应的 120 Å。相比之下，DONUT 对薄膜厚度的预测更加合理，平均约为 110 Å。

虽然薄膜厚度预测仍存在一定不确定性，但这一结果证明，DONUT 框架具有扩展能力，可以通过增加潜在空间参数，实现更多材料结构信息预测。

除了精度提升，DONUT 最突出的优势是计算效率。研究人员测试发现，在相同 NVIDIA GeForce RTX 3090 GPU 硬件条件下：传统相关性拟合分析方法处理每帧数据需要 5.6±0.4 ms，其中每帧数据为 64 × 64 像素、单精度浮点格式（32 位）。相比之下，DONUT 编码器完成一次推理仅需 0.024±0.001 ms，在相同 GPU 硬件条件下，比传统分析方法快超过 230 倍，其性能与此前报道的监督式深度学习方法 NanobeamNN（0.019±0.001 ms）相当。

结语

DONUT 是一种用于快速、准确分析扫描式 X 射线纳米衍射显微数据的物理感知无监督深度学习框架。通过将可微分几何衍射模型直接集成至自编码器架构中，DONUT 成功实现了晶体晶格应变和取向信息的实时提取，在无需标注训练数据的情况下，其分析速度显著超过传统相关性拟合方法。该方法显著降低了复杂纳米衍射实验实现实时反馈的技术门槛，为加速理解材料基本性质提供了新的路径，并有望推动不同科学领域中纳米尺度动态过程的研究。

当然，DONUT 目前仍主要针对扫描 X 射线纳米衍射场景，其应用范围受到实验几何条件和模型假设限制。例如，对于需要更高空间分辨率的 X 射线叠层成像（ptychography）任务，还需要进一步开发适配的物理 AI 框架。但从更广泛的角度看，DONUT 展示了一条具有代表性的路径：未来科学人工智能的发展，不一定是让模型变得更加庞大，而是让模型更加理解科学规律。

参考文献：
https://www.nature.com/articles/s41524-025-01860-7
https://phys.org/news/2026-08-real-ray-analysis-donut-materials.html