上海交大唐山团队实现端连聚合物网络韧性与可降解性协同提升 上海交通大学变革性分子前沿科学中心唐山课题组在高分子材料领域取得重要突破,提出一种基于非断裂型环丁烷稠合四氢呋喃力敏团的创新策略,成功实现端连聚合物网络在保持原有结构基础上兼具优异韧性与按需降解能力。相关成果以“Cycloreversion-enhanced toughness and degradability in mechanophore-embedded end-linked polymer networks”为题发表于《Nature Communications》。 随着交联聚合物网络在生物医学器械与柔性电子器件中的广泛应用,兼具高强度、高韧性与可控降解性能的智能材料成为研究热点。传统机械化学策略常依赖可断裂力敏团,但其在低应力下易提前活化,导致网络缺陷并削弱材料性能。此外,多数方法需改变网络拓扑结构,限制了其在单网络体系中的应用。 针对这一挑战,唐山团队设计并合成了含非断裂型环丁烷稠合四氢呋喃力敏团的二烯烃单体(C3),并将其引入端连聚合物网络中,构建出四种结构相似但力敏团不同的聚合物网络(PN1–PN4)。实验表明,尽管各网络交联密度、凝胶含量、溶胀比及热机械性能高度一致,但引入该力敏团的PN4展现出显著增强的力学性能:韧性提升三倍,撕裂能提高十倍,且杨氏模量保持稳定。 关键机制在于,该力敏团在受力时发生开环反应,不仅释放被“隐藏”的链段长度,促进链段延伸,提升抗断裂能力,还同步生成酸敏感的烯基醚单元。经本体球磨活化后,这些单元显著加速材料在酸性条件下的水解降解。实验显示,球磨处理后的PN4′在10分钟内完全溶解于TFA/H₂O溶液,而对照组PN2′仍呈浑浊状态。质谱与核磁分析进一步证实了烯基醚开环产物的生成,为力诱导降解机制提供了直接证据。 该研究首次在不改变聚合物网络拓扑结构的前提下,实现力学性能与降解性能的双重增强,为下一代智能高分子材料的设计提供了新范式。成果得到国家自然科学基金与中央高校基本科研业务费专项资金支持。 通讯作者为上海交通大学唐山副教授,第一作者为2023级博士生李壮。课题组现面向2026年秋季入学博士生招收具有高分子化学、有机合成或金属有机化学背景的优秀人才,欢迎有意者联系[email protected]。论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-68268-1
上海交通大学变革性分子前沿科学中心唐山课题组在高分子材料领域取得重要突破,提出一种创新策略,通过引入非断裂型环丁烷稠合四氢呋喃力敏团,显著提升端连聚合物网络的韧性与可降解性。相关成果发表于《自然·通讯》(Nature Communications),为生物医学器械与柔性电子器件等领域的高性能可回收材料设计提供了新思路。 传统交联聚合物网络虽具备优良力学性能,但难以兼顾高强度与按需降解特性。现有方法多依赖可断裂力敏团,易在制备或使用中提前活化,引入缺陷,削弱材料性能。唐山团队另辟蹊径,设计了一种新型非断裂型力敏团——环丁烷稠合四氢呋喃结构,将其嵌入端连聚合物主链中。该结构在受力时发生可控开环反应,不仅释放被“隐藏”的链段长度,促进链段延伸,从而大幅增强材料韧性,同时生成酸敏感的烯基醚单元,为后续降解提供“开关”。 实验表明,引入该力敏团的聚合物网络相比传统材料,韧性提升三倍,撕裂能提高十倍,而杨氏模量、交联密度、溶胀比和凝胶含量等关键参数均保持一致,证明其在不改变网络拓扑结构的前提下实现性能飞跃。流变学测试进一步证实材料具有优异的弹性与热稳定性,具备实际应用潜力。 更值得关注的是,通过简单球磨活化处理,该力敏团可被有效“触发”,开环生成烯基醚基团。在酸性条件下,材料降解速率显著加快:球磨后的样品在10分钟内即完全溶解,而对照组仍呈浑浊状态。高分辨质谱与核磁分析明确检测到降解产物中的醛类物质,直接验证了力敏团的开环反应路径。 该研究首次在单一网络体系中实现“力学增强”与“可触发降解”的协同调控,突破了传统策略中性能与功能难以兼顾的瓶颈。研究成果不仅拓展了机械化学在高分子材料中的应用边界,也为智能响应型材料的开发提供了全新范式。 本工作由上海交通大学唐山副教授指导,博士生李壮为第一作者,获国家自然科学基金及中央高校基本科研业务费支持。课题组长期致力于功能高分子与机械化学前沿研究,现面向2026年秋季招收博士研究生,欢迎相关背景人才加入。
