MIT는 안정적인 소재를 위한 타겟형 설계인 SCIGEN을 개발했는데, 이는 사전 훈련된 확산 모델에 모두 적용될 수 있습니다.

재료 과학에서 물질의 양자 특성(위상 절연, 초전도, 자기적 질서 등)은 고립되어 존재하지 않고 원자 배열의 대칭성 및 격자 구조와 같은 구조적 특성에 의해 직접적으로 결정됩니다. 이는 구조 조작을 통한 양자 물질의 목표 설계에 대한 이론적 근거를 제공합니다. 그러나 "이론적 가능성"에서 "실질적 사용 가능성"으로 도약하는 것은 쉽지 않습니다. 구조 조작의 복잡성 및 관련 데이터의 부족과 같은 실질적인 요인으로 인해 이상적인 양자 특성을 가진 안정적인 물질을 설계하는 과정은 더디게 진행되어 왔습니다. 예를 들어, 10년간의 연구 끝에 양자 스핀 액체 후보 물질은 12개 정도만 확인되었습니다.

인공지능이 주도하는 과학적 패러다임의 전환은 재료 설계 방법과 접근법을 재편하고 있습니다. 예를 들어, CDVAE, UniMat, DiffCSP, GNoME(대부분 확산 모델 또는 그래프 신경망 아키텍처 기반)과 같은 주류 재료 생성 모델은 안정적인 결정 구조를 파악하고 수백만 개의 후보 재료를 일괄 생성하는 데 있어 엄청난 잠재력을 보여주었습니다.그러나 대부분의 방법은 여전히 훈련 데이터의 통계적 분포에서 샘플링하는 데 의존하고 있어 출력 자료가 구조적 토폴로지와 성능 특성 측면에서 기존 데이터베이스의 일반적인 유형으로 제한됩니다.그러나 결정학적 공간군은 물질의 거시적인 구조적 틀만 제공할 뿐, 중요한 국소적 기하학적 패턴을 포착하지 못합니다. 따라서 특정 기하학적 패턴의 제약 조건을 정확하게 내재화할 수 있는 머신 러닝 기법을 개발하는 것은 기존 물질의 한계를 극복하고 새로운 양자 현상을 탐구하는 데 필수적입니다.

양자소재 연구개발의 어려움을 살펴보자.MIT의 밍다 리 교수 팀은 미시간 주립 대학, 오크리지 국립 연구소 등과 협력하여 SCIGEN(Structural Constraint Integration in a GENerative model)이라는 기하학적 구조 제약 조건 통합 방법을 제안했습니다.이 방법은 사전 학습된 모든 생성 확산 모델에 적용되어 대칭 및 기하학적 패턴 제약 조건을 통합하여 특정 제약 조건을 갖는 대상 물질을 생성할 수 있습니다. 이 방법의 주요 장점은 기본 모델을 재학습하거나 미세 조정할 필요가 없어 프레임워크의 유연성과 다재다능성을 크게 향상시키고, 다양한 사전 학습된 확산 모델에 신속하게 적응하여 효율성과 속도를 향상시킨다는 것입니다.

관련 연구는 "양자 물질 발견을 위한 생성 모델에서의 구조적 제약 통합"이라는 제목으로 최고 학술지인 Nature Materials에 게재되었습니다.

연구 하이라이트:

* 이 연구에서는 기본 모델을 재교육하거나 미세 조정하지 않고도 사전 훈련된 확산 생성 모델을 적응시키는 솔루션을 제안하여, 기존 제약 생성 모델이 기본 모델의 2차 훈련에 의존하는 것을 끊습니다. 

* 본 연구소가 제안한 방법은 양자 물질 발견의 패러다임을 '시행착오'에서 '지시형 생성'으로 전환시켜 양자 물질 개발을 가속화했습니다.

* 이 연구에서는 각각 상자성과 반자성을 나타내는 두 가지 예상 물질인 TiPd₀.₂₂Bi₀.₈₈ 및 Ti₀.₅Pd₁.₅Sb를 합성하고 특성화했습니다.

서류 주소:

https://www.nature.com/articles/s41563-025-02355-y
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더 많은 AI 프런티어 논문: 

https://hyper.ai/papers

데이터 지원: 대규모 아르키메데스 격자 물질 데이터베이스 구축 및 스크리닝

이 연구에서 연구진은 SCIGEN을 사용하여 실험적 탐구를 위해 AL(아르키메데스 격자) 재료의 포괄적인 데이터베이스를 수집했습니다.

이 데이터 세트에는 AL이 포함된 총 1,006만 개의 자료가 포함되어 있습니다.4단계의 안정성 사전 검토를 거쳐 연구진은 101만 개 이상의 재료를 확보했습니다. 그런 다음 26,000개의 우선순위가 높은 재료에 대해 고처리량 DFT(밀도 함수 이론) 구조 완화 계산을 수행하여 24,743개의 재료를 성공적으로 수렴시켰습니다. 951개 이상의 TP3T 구조가 수렴되었고, 531개 이상의 TP3T 재료가 구조 최적화 150단계 이내에 에너지 최소값에 도달했습니다.

연구진은 자기 구조를 식별하기 위해 그래프 신경망 기반 분류 모델을 사용하여 이를 식별했고, DFT 최적화된 41%의 구조가 자기적이라는 것을 확인했습니다.

마지막으로, 재료 데이터를 검토한 후,연구진은 또한 TiPd₀.₂₂Bi₀.₈₈와 Ti₀.₅Pd₁.₅Sb라는 두 가지 새로운 물질을 합성했습니다.

모델 분석: 완벽한 설계 논리 및 재료 생성 모델 기능 개선

SCIGEN은 기하학적 제약 조건을 확산 생성 프로세스에 직접 통합하여, 물질 생성 모델이 목표 기하 구조와 양자 특성을 가진 안정적인 양자 물질을 더욱 효율적으로 탐색할 수 있도록 합니다. "제약 조건 유도-마스크 반복-잡음 제거 수렴" 논리 체인을 사용하여, 목표 제약 조건으로부터 시작하여 무작위로 제한된 구조가 여러 시간 단계에 걸쳐 확산됩니다. 각 확산 전에, 제한된 구조는 잡음 제거된 구조를 마스크하여, 생성 프로세스가 제약 조건을 충족하는 출력을 생성하도록 유도하는 유도 바이어스를 형성합니다. 각 잡음 제거 단계에서 반복적으로 마스킹을 적용함으로써, 마스크에 속하는 모든 원자는 모든 부과된 기하학적 구조의 위치로 결정론적으로 수렴됩니다. 따라서 SCIGEN은 생성된 물질이 기본 모델의 생성 타당성을 유지하면서 미리 설정된 기하학적 제약 조건을 충족하도록 보장합니다.

구체적으로 결정 구조 생성의 목표는 세 가지 구성 요소로 구성될 수 있는 주기적 결정 M을 찾는 것입니다.이러한 요소는 다음과 같습니다. 격자 행렬 L = [l₁, l₂, l₃] ∈ R³ᕽ³는 결정의 전체 공간적 틀을 설명하는 세 개의 기저 벡터를 포함합니다. 분수 좌표 F = [f₁, f₂, …, f៷] ∈ [0, 1)³ᕽᴺ는 격자 내 원자의 상대적 위치를 나타냅니다(주기성을 반영하기 위해 [0, 1) 범위로 제한됨). 그리고 A = [a₁, a₂, …, a៷] ∈ [0, 1)ʰᕽᴺ를 인코딩하는 원핫 원자 유형은 이진 코드를 사용하여 각 원자의 특정 유형을 식별합니다. 확산 기반 재료 생성 중에 SCIGEN은 L, F 및 A에 기하학적 제약 조건을 적용하여 생성된 구조가 목표 형태와 일치하도록 합니다.

아래 그림 a에서 보는 바와 같이,SCIGEN이 제한할 수 있는 대표적인 격자로는 삼각형 격자, 벌집 격자, 카고메 격자 등이 있습니다.이는 양자 스핀 액체와 같은 고유한 양자 현상을 일으키는 핵심 구조입니다.

아래 그림 b는 제약된 구조 초기화 과정을 보여줍니다. 제약된 구조 초기화의 핵심 규칙은 "자기 원자로 구성된 아르키메데스 격자"에 기반하며, 제약된 구조가 처음부터 잠재적인 양자 특성을 갖도록 보장합니다. 그림 c는 통합된 제약 구성 요소의 생성 알고리즘을 보여주며, "제약된 구조 확산 - 비제약 구조 초기화 - 두 가지의 융합 - 반복적 잡음 제거"의 전체 과정을 시각적으로 보여줍니다.

그 중에서도 SCIGEN의 핵심은 초기화부터 최종 구조 M₀ 생성까지 "제약된 구성 요소와 제약되지 않은 구성 요소의 반복적 통합"입니다.먼저, 초기화된 제약 구조(자기 원자로 구성된 AL 등)에 T=1000단계 동안 노이즈를 추가하여 각 시간 단계에서 제약 구조 Mᶜₜ(t∈[1, T])를 얻습니다.이 단계는 제약된 구성 요소의 노이즈 제거를 위한 "사전 설정된 경로"를 제공하여 후속 생성이 목표 기하 구조에서 벗어나는 것을 방지합니다. 제약되지 않은 구조는 처음에는 완전히 노이즈가 있는 Mᵘₜ로 구성되며, 이는 생성 프로세스에서 자유롭게 최적화할 수 있는 부분을 나타냅니다. 이 두 구조는 통합되어 복합 구조 MT를 형성하고, 이 MT는 노이즈 제거를 통해 Mᵘₜ₋₁을 생성합니다. 이 논리는 이후 모든 단계에서 반복되어, 궁극적으로 일부 원자가 반복 과정을 통해 AL 평면 구조를 형성하도록 유도하여 목표 결정 구조 M₀를 생성합니다.

SCIGEN 제약의 효과를 증명하기 위해,이 연구는 또한 SCIGEN이 제약 조건을 부과할 때 기본 모델의 원래 분포를 파괴하지 않는다는 것을 수학적 증명과 계산적 검증을 통해 입증했습니다.다수의 소재를 생성한 후, "4단계 사전 스크리닝 + 고처리량 DFT 완화"를 통해 안정성을 평가하여 잠재적으로 안정적인 양자 소재 후보를 선별합니다.

* 4단계 사전 검토 과정은 전하 중성과 원자가 차지하는 단위 셀의 부피를 확인하는 화학적 규칙과 볼록 껍질 에너지 Eₕᵤₗₗ 값을 기반으로 안정성을 예측하는 보조 신경망을 결합합니다(Eₕᵤₗₗ 값이 낮을수록 재료가 열역학적으로 더 안정적입니다). 

*  고처리량 DFT 완화는 선별된 물질에 대한 밀도 함수 이론 계산을 수행합니다. 구조 완화(원자 위치 및 단위 셀 크기 최적화)를 통해 궁극적으로 잠재적으로 안정성이 있는 후보 물질을 식별하여 후속 실험 합성 또는 심층 연구의 기반을 제공합니다.

실험 검증: SCIGEN은 뛰어난 방향 생성 및 재료 예측 기능을 보여줍니다.

구체적인 실험에서 기본 모델은 DiffCSP 모델을 채택하여 기본 생성 모델 기능의 유지도 검증했습니다.

첫 번째,실험은 세 가지 주요 AL 제약 조건 하에서 재료 생성 결과를 보여줍니다.SCIGEN의 방향성 생성 능력은 아래 그림과 같이 삼각형 격자, 벌집 격자, 카고메 격자를 기반으로 검증되었습니다.

결과는 다음과 같습니다SCIGEN은 제약된 원자를 미리 정의된 기하학적 패턴으로 정확하게 배열할 수 있으며, 제약은 대상 구성 요소에만 작용합니다.제약되지 않은 원자의 위치는 엄격하게 정의되지 않아 방향적이고 유연한 생성 과정을 보장합니다. 제약되지 않은 원자의 위치는 생성 과정에서 공간적 요인과 결합 요인의 영향을 받아 자연스럽게 결정됩니다. 삼각형 격자의 경우, 제약되지 않은 원자는 세 개의 자성 원자를 연결하는 정삼각형을 형성하는 위치에 위치하는 경향이 있습니다. 벌집 격자의 경우, 제약되지 않은 원자는 일반적으로 격자 평면과 동일 평면에 있는 자성 원자에 의해 형성된 육각형의 중심에 나타납니다. 카고메 격자의 경우, 제약되지 않은 원자는 각 카고메 격자 층의 정삼각형과 육각형을 연결합니다. 격자 다각형의 내부 공간이 너무 좁으면 AL 평면 밖으로 오프셋됩니다. 육각형과 같은 더 큰 다각형의 경우, 제약된 원자와 동일 평면에 배치될 수 있습니다.

안정성이 더 높은 한정된 물질 구조를 생성하기 위해, 연구진은 사전 스크리닝 생존율을 분석하여 초기 조건 샘플링 기법을 설계했습니다. 핵심은 "단위 셀당 원자 수(N)"와 "AL 정점의 자성 원자 유형"의 최적 선택을 결정하는 것입니다. 연구진은 먼저 균일 분포에서 N 값을 샘플링하고, 다양한 N 값에 대한 "다단계 사전 스크리닝 생존율"을 계산하여 N에 대한 안정적인 확률 분포를 얻었습니다. 이 분포를 기반으로 N을 샘플링하여 대규모 생성을 초기화했습니다. 삼각형 격자는 작은 N 값에 더 적합하고, 벌집 격자와 카고메 격자는 큰 N 값에 더 적합합니다. 이는 아래 그림 d에 나와 있습니다.

위의 그림 e에 표시된 것처럼, 10가지 일반적인 자성 원자(Mn, Fe, Co, Ni, Ru, Nd, Gd, Tb, Dy, Yb)를 실험적으로 테스트했습니다.각 격자 유형과 각 자성 원자에 대해 3,000개의 물질이 생성되었으며, 사전 선별 후 안정적인 물질의 수를 계산했습니다.결과는 자성 원자마다 안정한 물질의 양이 다르지만, 10가지 유형의 자성 원자 모두 AL 구조를 형성할 수 있음을 보여줍니다. 따라서 대규모로 생성할 때, 다양성과 안정성을 모두 고려하기 위해 AL 정점 원자 유형에 대해 "동일 확률 샘플링"을 사용합니다.

위에서 언급한 세 가지 주요 격자 외에도 SCIGEN은 정사각형, 길쭉한 삼각형, 잘린 정사각형 등 총 일곱 가지 유형의 AL 구속 재료에 적용될 수 있습니다. 구속되지 않은 원자는 이러한 격자에서 핵심적인 역할을 하며, 격자층 사이의 간격을 메우고 구조의 기계적 및 열적 안정성을 향상시킵니다. 심지어 눈에 띄는 AL 패턴을 자발적으로 형성할 수도 있는데, 이는 AL 구조가 국소 좌표계에서 "고정된 안정성 선호도"를 가지고 있음을 시사하며, 더욱 독특한 양자 재료 탐구의 토대를 제공합니다. (아래 그림 참조)

정사각형 AL의 변형으로서,연구진은 또한 Lieb 격자 물질을 생성하는 SCIGEN의 획기적인 기술을 실험적으로 시연했습니다.결과는 SCIGEN이 기하학적 제약을 통해 안정적인 리브 유사 격자 물질을 생성할 수 있음을 보여주며, 이는 희소 격자 구조를 생성할 수 있는 SCIGEN의 능력을 입증합니다. 이러한 리브 유사 물질에서 Tb 및 Dy와 같은 자성 원자는 리브 격자의 노드에 배향되어 자기 특성 연구의 기반을 마련합니다. 생성된 물질에 대한 후속 DFT 구조 완화 계산 결과, 전체 리브 격자 구조는 그대로 유지됨을 확인했습니다. 추가 밴드 계산 결과, 이러한 물질은 페르미 준위 근처에서 예상되는 전자 평탄 밴드 특성을 나타냄으로써 SCIGEN에서 생성된 물질이 구조적으로 안정할 뿐만 아니라 리브 격자의 고유한 양자 전자 거동을 나타냄을 확인했습니다. 이는 아래 그림에 나와 있습니다.

Lieb 유사 격자 재료를 실용적인 초전도 재료의 산화물 유사체로 만들기 위해 SCIGEN은 제약 강성과 구조적 유연성의 균형을 이루는 "적응형 디마스킹" 전략을 도입하여 Lieb 격자에 대한 기초 연구와 초전도 응용 분야 탐색 사이의 가교를 구축했습니다.

SCIGEN의 예측 능력과 효과성을 검증하기 위해,연구진은 완전히 새로운 두 가지 화합물인 TiPd₀.₂₂Bi₀.₈₈와 Ti₀.₅Pd₁.₅Sb를 합성하고 테스트했습니다.실험 결과, SCIGEN에서 예측한 결과와 화학양론 및 결정 대칭성에서 약간의 차이가 있지만, 실험 결과는 계산 결과와 매우 일치함을 보여줍니다. 전자는 상자성을, 후자는 반자성을 나타냅니다.이는 SCIGEN이 화학적으로 타당한 구조적 모티프를 제안할 수 있는 능력을 보여주는데, 이는 이상화된 형태는 아니지만 추가 탐색을 위한 기초와 가치를 제공할 수 있습니다.

요약하자면, 혁신적인 일반 머신 러닝 기반 프레임워크인 SCIGEN은 재료 설계 분야에서 이전에는 접근할 수 없었던 영역을 개척하여 구조와 성능 간의 관계를 기반으로 양자 재료 분야의 획기적인 발전을 위한 길을 열었습니다.

양자 물질 발견과 인공지능이 만나 화려한 불꽃놀이를 만들어낸다

"구조-성능 관계"는 현재 신소재 연구 개발의 핵심 개념으로 자리 잡았습니다. 이 개념은 두 가지 주요 이점을 제공합니다. 첫째, 구조를 통해 재료의 기능적 양자 현상을 이해하고, 둘째, 성능을 통해 재료의 미세 구조를 예측하며, 셋째, 구조 조작을 통해 목표 소재를 설계할 수 있습니다. 인공지능의 발전은 과학자들이 이 두 가지 측면의 관계를 체계적으로 연구할 수 있는 새로운 "고속도로"를 마련하고 있으며, 신소재 연구 개발을 가속화할 새로운 기회를 제공하고 있습니다.

위의 성과 외에도 과학 연구 커뮤니티에서는 본 논문에서 언급한 기본 모델에 대한 연구와 같이 구조-성능 관계를 연구하는 데 있어 오랜 역사를 가지고 있습니다.그중에서도 구글 딥마인드 팀은 "소재 발견을 위한 딥러닝 확장"이라는 제목의 연구 결과를 발표했습니다.대규모 능동 학습을 통해 재료 탐색의 머신 러닝 확장을 달성하기 위해 GNoME(재료 탐색을 위한 그래프 네트워크)이라는 방법이 제안되었습니다.

이 방법은 두 가지 핵심 구성 요소를 기반으로 합니다. 첫째, 대칭성 인식 부분 치환(SAPS) 및 무작위 구조 탐색과 같은 다양한 후보 구조를 생성하는 방법을 확립하는 것입니다. 둘째, 고급 그래프 신경망(GNN)을 사용하여 총 결정 에너지를 예측하는 것입니다. 반복적인 과정에서 GNoME 모델은 기존 데이터를 사용하여 후보 구조를 학습하고 선별합니다. DFT 에너지 계산은 예측을 검증하고 다음 학습을 위한 데이터를 제공합니다. 궁극적으로 220만 개 이상의 안정적인 구조가 발견되었습니다.업데이트된 볼록 껍질에는 381,000개의 새로운 항목이 포함되어 있습니다.안정된 결정의 수는 이전보다 훨씬 늘어났습니다.
서류 주소:

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06735-9

앞서 언급한 실험에 사용된 기본 모델은 청화대학교, 중국 인민대학교, 중산대학교의 팀이 수행한 "공동 등가 확산을 통한 결정 구조 예측"이라는 연구에서 나왔습니다.이 연구에서는 결정 구조 예측이라는 어려운 문제를 해결하기 위해 DiffCSP라는 방법을 제안했습니다.이 모델은 주기적 등가 잡음 제거 모델을 기반으로 설계되었으며, 각 결정의 격자 좌표와 원자 좌표를 공동으로 생성하여 결정 기하학을 보다 정확하게 모델링할 수 있습니다.
서류 주소:

https://arxiv.org/abs/2309.04475

요약하자면, SCIGEN 방법은 기존 연구 결과를 바탕으로 한 혁신입니다. 이 방법은 "구속된 적분"을 통해 기본 확산 모델을 개선하고, 양자 물질 발견을 위한 새롭고, 목표 지향적이며 효율적인 경로를 제시하며, "규모화된 시행착오"에서 "지시된 설계"로 양자 물질 연구 개발을 촉진합니다. 이러한 다재다능함은 미지의 양자 구조와 특성을 가진 물질에 대한 후속 연구를 위한 핵심 프레임워크 기반을 제공합니다.