機械学習を活用した一定電位フレームワークによるリチウム金属-電解質界面における樹状金属析出の観察

電池サイクル中のリチウム金属電極における制御不能な樹状結晶（デンドライト）の成長は、低コウルン効率および深刻な安全上の問題を引き起こす。したがって、デンドライト形成メカニズムを包括的に理解することは、リチウム金属電池の性能向上に不可欠である。機械学習を活用した分子動力学シミュレーションは、第一原理レベルの精度で、さまざまな重要なプロセスを原子スケールで解明することが可能である。しかし、従来の分子動力学シミュレーション手法は、電気化学的定電位条件を考慮できないため、リチウムの電気化学的析出過程を捉えることが困難であった。本研究では、機械学習力場と電荷均衡法（charge equilibration method）を組み合わせた定電位アプローチを提案し、リチウム金属負極表面におけるデンドライト核生成の動的過程を解明した。シミュレーションの結果、固体電解質界面（SEI）中のアモルファス無機成分内でのリチウム集積に続く不均一なリチウム析出が、デンドライト核生成のきっかけとなることが明らかになった。本研究は、リチウム金属負極におけるデンドライト形成の微視的メカニズムに関する新たな知見を提供する。さらに重要なことに、現実的な定電位条件をモデル化するための効率的かつ高精度なシミュレーション手法を提示した。この手法は、複雑な電気化学界面のモデリングにおいて広範な応用可能性を有している。