中国と日本のチームは共同でこの問題に取り組み、大規模モデルを用いて水素化物固体電解質の伝導機構を分析し、信頼性の高い活性化エネルギー予測モデルを確立した。
電気自動車や電子機器などの産業の急速な発展に伴い、高性能バッテリーの需要が急増しています。次世代エネルギー貯蔵技術の中核となる固体電池は、その高い安全性、エネルギー密度、サイクル安定性により、世界的な科学研究競争の焦点となっています。固体電解質 (SSE) は、全固体電池 (ASSB) の重要なコンポーネントです。これらの性能パラメータはバッテリーの出力効率と耐用年数を直接決定するもので、科学研究チームが克服しようと競い合う技術的な要塞となっている。
従来の SSE の研究開発は、長い間、面倒な試行錯誤の方法に依存してきました。日本のトヨタ自動車を例に挙げましょう。 1,300件を超える固体電池特許を保有するこの業界大手は、かつて2027年に全固体電池を商品化するという野心的な計画を立てていました。しかし、固体電解質の界面安定性の問題により、量産スケジュールを2030年以降に延期せざるを得ませんでした。偶然にも、米国エネルギー省による「ナトリウムイオン電池＋固体電解質」技術路線への巨額投資も、水素化物材料の複雑なイオン移動メカニズムにより行き詰まりました。これは、従来のR&Dモデルの限界を完全に明らかにしています。水素化物 SSE における二価カチオンの強い静電相互作用により、従来の実験特性評価手法を使用してその動的移動挙動を捉えることは困難です。試行錯誤のやり方の非効率性が、技術革新のプロセスをさらに遅らせています。
このような背景から、人工知能は固体電解質の研究開発に変革の勢いをもたらしました。大規模言語モデル (LLM) の登場により、データ駆動型手法の境界が拡大し、理論的予測のためのより正確なツールが提供されました。しかし、SSE 材料システムの複雑さ、特に水素化物におけるマルチスケールのイオン移動メカニズムは、理論モデルの精度に依然として課題をもたらします。現在の研究で蔓延している方法論的断片化の問題も、物質システムの体系的な理解を制限しています。
この行き詰まりを打破するために、日本の東北大学、中国の四川大学、日本の芝浦工業大学からなる共同研究チームは、人工知能とマルチスケールシミュレーションを統合した革新的なフレームワークを提案した。研究チームは、包括的な SSE データベースと大規模言語モデル、およびアブ イニシオ メタダイナミクス (MetaD) シミュレーションを組み合わせることで、水素化物 SSE における独自の「2 段階」イオン移動メカニズムを明らかにすることに成功しました。
関連の研究成果は、「大規模言語モデルを備えたデータ駆動型フレームワークによる固体電池における二価水素化物電解質の複雑性の解明」というタイトルで、トップクラスの国際学術誌であるAngewandte Chemie-International Editionに掲載されました。
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データ駆動型およびAI加速型ワークフロー、高性能固体電解質の加速エンジン
二価固体電解質（SSE）研究の分野では、実験と計算は深化し続けていますが、材料特性評価技術とシミュレーション手法によって制限されています。中性分子の多様性とイオンの移動の遅さにより、研究は複雑になります。この目的のために、研究チームは、大規模言語モデル (LLM) を使用して SSE を深く理解し、カチオン移動を分析するための革新的なビッグデータ駆動型ワークフローを開発しました。高性能固体電池 (SSB) 用の高速イオン伝導 SSE を設計することを目的としています。
下の図aに示すように、このプロセスは、チームが開発した固体電解質の動的データベース (DDSE) を使用したビッグデータ分析から始まります。DDSE は、2,556 個の実験的 SSE 材料、18,635 セットのイオン伝導率測定データ、および 657 個の計算 SSE 材料をカバーしています。このようにして、重要な特徴を捕捉し、確立します。
このデータベースに基づいて、研究者たちは 2 つの重要な洞察を得ました。
ハイドライドSSEのビッグデータ分析
下の図bに示すように、研究者らは実験で158個の金属水素化物の温度依存イオン伝導率を分析し、中性分子のないSSEでは、一価電解質の伝導率は通常10⁻⁷〜10⁻¹ S cm⁻¹の間であり、活性化エネルギー（Eₐ）は1.0 eV未満であることを発見しました。一方、二価イオンは周囲の環境と強い静電相互作用を持ち、導電性が弱いため、中性分子を含まない二価SSEは少なくなります。しかし、二価 SSE 格子に中性分子を追加すると、二価イオンの移動が促進される可能性があります。導電性が大幅に向上し、一価電解質に匹敵する性能を実現。
従来のシミュレーション手法の改良
SSE 材料におけるイオン移動をより深く理解するために、研究者らは過去 10 年間に一般的に使用されてきた計算手法を体系的に分析しました。実験および理論計算の LLM ベースのベンチマーク分析により、SSE カチオン移動に一般的に使用されている遷移状態探索方法の理解が覆され、従来のシミュレーション方法が実験的な Eₐ とは大きく異なることが明らかになり、特に Eₐ の高い SSE の場合は MetaD などのより合理的な方法が優先されるべきであることが示されました。下の図dに示すように、研究者らはその後、一連のMetaDシミュレーションを実施して陽イオン移動のメカニズムをさらに明らかにし、Eₐを記述するための複数の理論的記述子を導入し、グローバル最適化戦略を使用して、予測される高イオン伝導率のSSE組成物の構造を明らかにしました。
研究者らは、陽イオン移動のメカニズムをさらに探究するために一連のMetaDシミュレーションを実施し、Eₐを記述するための複数の理論的記述子を導入し、予測される高イオン伝導率のSSE組成物の構造を明らかにするためにグローバル最適化戦略を適用しました。これを基に、構造と性能の関係が導き出され、新しい SSE が正常に予測されました。全体、このワークフローは、水素化物カチオンの移動速度を予測し、有望な新しい SSE 候補材料を特定するための強力なツールを提供します。二価固体電解質の研究において、データや方法の制限によって生じる限界を明確にすることが難しいという問題を効果的に解決します。
水素化物SSE研究：SSEカチオン移動の新しいメカニズムの解明と信頼性の高い活性化エネルギー予測モデルの確立
水素化物固体電解質（SSE）の研究分野において、研究チームは体系的なモデルシステムを構築し、陽イオンの移動を正確に予測し、新たなメカニズムを探求しました。下の図 a に示すように、モデルはさまざまな陽イオン (Li⁺、Na⁺、K⁺ などの一価の陽イオン、Ca²⁺、Mg²⁺、Zn²⁺ などの二価の陰イオン)、陰イオン (陰イオン、小さな巣 BH₄⁻、ネットワーク B₃H₈⁻、"ケージのような" 閉じた BₙHₙˣ⁻、CBₙHₙˣ⁻)、および中性分子 (H₂O、NH₃ などの中性分子) を含む 21 種類の SSE をカバーします。後者は、陽イオン配位を減らし、結晶格子を拡大することによってシステム内の移動を促進します。
モデルは MetaD シミュレーション手法に基づいてトレーニングされます。対応する相温度において、システム内の陽イオン、陰イオン、中性分子が体系的に評価され、自由エネルギー面などの重要なデータが得られます。シミュレートされた活性化エネルギー (MetaD Eₐ) を実験値と比較したところ、一致率は非常に高く (R²=0.95)、特に中性分子を含む二価 SSE のパフォーマンスが良好で、モデルの信頼性が検証されました。
陽イオン移動機構の研究では、MetaD シミュレーションは新しい移行プロセスを捉えます。下の図cdに示すように、Mgイオンを例にとると、Mgイオンは元の四面体配位から解離し、中性分子NH₃に向かって移動して格子間サイトに移動し、格子間サイトに沿って移動し、[BH₄]⁻と交互に配位して移動を完了します。このプロセスでは、「協調ロック解除」と「回転ホイール」という 2 つの準安定協調状態が提示されます。同様のプロセスは LiBH₄·NH₃ の Li⁺ の移動でも見られます。さらに分析を進めると、このタイプの SSE には 2 つの活性化エネルギー値 (Eₐ₁ と Eₐ₂) があることが明らかになりました。これは、下の図に示すように、それぞれ陽イオンが配位環境から出て空孔に移動するプロセスに対応しています。 Eₐ₂は実験測定値に近いため、これが律速段階である可能性があることを示しています。
活性化エネルギー予測研究では、研究チームは、単位格子体積（V）、電気陰性度（X）、原子番号（Z）、結合エネルギー（bₘ）、陰イオン距離（d）、中性分子の数（n）、原子半径（ratom）、イオン半径（rion）の8つの理論的記述子を導入し、閉じたシステム（Closo-SSE）とネストされたシステム（Nido-SSE）に対して単回帰分析と多重回帰分析を実行しました。ネストされたシステム（BH₄システム）はR²値が高く、多重線形回帰モデル（Eₐ=a₁P₁+a₂P₂+bなど）は、下の図に示すように、異なるSSEタイプを効果的に統合できます。中性分子を含む二価SSEでは予測能力が高く、R²値は0.91以上に達します。
上記のモデルと分析に基づいて、研究チームは、高性能の二価水素化物SSEを予測し、遺伝的アルゴリズム (GA) を USPEX ソフトウェア パッケージと組み合わせて、結晶構造の予測を実行し、安定した構造を探索しました。例えば、M(BH₄)₂・6(CH₃)₂CHNH₂「MBCCN」の場合、その陽イオンは２つの[BH₄]⁻と２つの中性分子に配位しています。形成エネルギーは構造が安定していることを示しており、MetaD シミュレーションでは Eₐ 値が約 0.05 eV の誤差で予測値に近いことが確認されています。
人工知能が固体電解質の研究開発を推進：イノベーションから産業化まで
固体電解質研究の分野では、AI は補助ツールから中核的な原動力へと大きな変化を遂げており、材料研究開発のパラダイムに根本的な変化をもたらしています。世界中の多くの科学研究チームや企業が、この変革において目覚ましい成果を達成しています。中国清華大学の欧陽明高院士率いるチームは、「AIによる文献の読み取り、AIによるレポートの作成、AIによるモデルの計算、AIによる最適化」というフルチェーンのインテリジェント研究開発システムを構築し、従来の電池材料の開発サイクルを数年から数ヶ月へと大幅に短縮した。同社が開発した固体電解質動的データベース（DDSE）には、25,000種類以上の実験材料のデータが統合されている。大規模言語モデルと組み合わせることで、イオン伝導率の予測誤差が5%未満になるという画期的な成果が達成されました。
トヨタは日本の出光興産株式会社と協力し、AIアルゴリズムを活用して硫化物電解質界面の安定性を最適化した。同社が開発した全固体電池サンプルは、サイクル寿命が2,000回以上、エネルギー密度が400Wh/kgである。量産は2027年に予定されています。Microsoft Azure Quantumチームは、AI モデルを使用して3,200万通りの材料の組み合わせをスクリーニングし、リチウムベースの材料に匹敵するイオン伝導性を持ちながら、70% もコストが低いナトリウムベースの固体電解質を発見しました。関連する結果はパイロット段階に入りました。 DeepMind の GNOME モデルは、528 個のリチウム高速イオン伝導体を含む 220 万個の新しい材料を予測しています。同社が独自に開発したロボット実験室では、検証精度率 80% で 736 個の予測物質の合成に成功しました。
論文リンク:
https://www.nature.com/articles/s41586-023-06735-9
これらのブレークスルーは、材料の性能の大幅な向上をもたらすだけでなく、研究開発モデルの大幅な革新も促進します。例えば、上海交通大学の研究チームは機械学習を利用して、29,000個のガーネット構造から安定性の高い電解質12種類を選別した。計算効率は従来の DFT 手法に比べて 95 倍向上します。
論文リンク:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285521005929
日本の東北大学が構築した動的データベース（DDSE）は、世界中の実験データをリアルタイムで更新し、AI予測を組み合わせて100社以上の企業に材料設計のガイダンスを提供しています。中国を代表する新エネルギー革新技術企業CATLは、バッテリー材料のインテリジェント設計プラットフォームを確立しました。1億8000万点以上の分子データと100万点以上の結晶データに加え、正極、負極、電解質など10以上の特殊な研究開発データベースを保有しています。1PFlops以上の計算能力を持ち、材料のスクリーニングとクローズドループ検証を90日以内に完了できます。さらに、AI は固体-固体インターフェースの問題を解決する際に独自の利点を発揮しています。清華大学の張強チームが開発したナノウェッティングモデルは、AIを通じてインターフェースの応力分布を最適化し、バッテリーのサイクル寿命を3倍に延ばします。
論文リンク:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08115
現在、AIと固体電解質の深い統合により、産業化プロセスが加速しています。トヨタはAI設計の電解質を搭載した全固体電池を発売する予定で、航続距離は1,000キロメートル以上になると見込まれている。 CATLの硫化物電解質パイロットラインの歩留まりは95%で、生産能力は2025年に1,000トンを超えると予想されています。DeepSeekなどの大規模な垂直モデルはオープンソースであるため、中小企業は低コストでAI研究開発機能にアクセスできます。業界全体の効率を1～2桁向上させます。これらの進歩は、固体電池の研究開発が「試行錯誤による探求」から「知能創造」の時代に入ったことを示し、AIは材料のボトルネックを打破し、技術の反復を加速するための中核エンジンになりつつある。
参考記事：
1.https://baijiahao.baidu.com/s?id=1824647127596448596&wfr=spider&for=pc
2.https://stock.stockstar.com/RB2025012400049753.shtml
3.https://www.toyota.com.cn/toyotatimes/tinfo/index.php?t_id=559&lmid=100
4.http://www.istis.sh.cn/cms/news/article/45/26764
5.https://baijiahao.baidu.com/s?