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光駆動有機結晶は光にさらされると変形することができます。外部刺激を機械的な動きに変換するこの能力により、これらはアクチュエータ材料の作成、特に軽量で遠隔制御可能なアクチュエータの製造に理想的な候補となります。ロボットや医療機器などの分野での幅広い活用が期待されています。

前述のように、光駆動結晶が変形すると、物体は力を及ぼして仕事をすることができます。この場合、結晶の自由な変形が完全に阻止されると、最大の力が発生し、これが阻止力として定義されます。光駆動結晶の阻止力を効果的に制御することは、それらの実用化にとって非常に重要です。たとえば、阻止能を最大化することで、光駆動結晶の潜在的な用途が広がる可能性があります。現在、研究者は光の強度を調整することでより小さな力を発生させることができますが、最大の力を増加させることは依然として課題です。最大力は結晶の特性、結晶の大きさ、実験条件など多くの要因に関係するため、これらのパラメータと結果として生じる力の関係はまだ完全には解明されていません。

最近、日本の早稲田大学の研究チームが機械学習技術を用いて光駆動結晶の分子設計と実験の最適化を行い、阻止力を最大化することに成功した。この研究は、「機械学習による光駆動型有機結晶の出力力の最適化」というタイトルでDigital Discoveryに掲載されました。

具体的には、研究者らはまず分子設計にLASSO（最小絶対収縮および選択演算子）回帰を使用し、これに基づいて複合結晶を合成し、異なるヤング率と結晶サイズを持つ材料ライブラリを構築しました。次に、ベイズ最適化を使用して材料ライブラリから効率的にサンプリングを行い、最大阻止力が実験的に 37.0 mN であると測定されました。この方法は、従来のグリッド検索方法よりも 73 倍効率的であり、光電子機械分子結晶の適用性が大幅に向上し、機能性結晶のその他の特性の最適化に役立ちます。

用紙のアドレス:

https://go.hyper.ai/RU0ro

オープンソースプロジェクト「awesome-ai4s」は、100 を超える AI4S 論文の解釈をまとめており、大規模なデータセットとツールも提供しています。

https://github.com/hyperai/awesome-ai4s

118の論文から収集された393のデータポイント

研究者らは、有機結晶、ヤング率、分子結晶、ヤング率をキーワードとしてGoogle Scholarで検索した。データの照合中に、ヤング率の値を少なくとも 1 つ言及している論文が 118 件見つかり、これらの値は主にナノインデンテーションによって得られたことが判明しました。
* ヤング率は、材料の変形に対する抵抗力を測定する物理量です。値が大きいほど、材料が変形する可能性が低くなります。

* ヤング率ヤング率データセットのダウンロードアドレス:
https://go.hyper.ai/igaoF

文献では多くの場合、材料の複数の方向（たとえば、異なる結晶軸）での測定値が提供されているため、研究者は関連するすべてのデータポイントを抽出し、データセットの包括性を確保するために曲げテストデータやその他の測定値も含めました。最終的に、393 個のデータポイントを含むデータセットが取得されました。
* 材料の異方性は、さまざまな方向の結晶のヤング率を測定することによって特徴付けることができます。

機械学習にはLASSO回帰とベイズ最適化の2種類がある

下の図に示すように、収集されたデータセットに基づいて、研究者らは LASSO 法を使用して結晶分子を設計し、設計された結晶を調製しました (結晶調製)。X線分析、UV可視吸収測定、ナノインデンテーション実験、曲げ実験などの一連の実験を通じて、準備された結晶の構造特性が分析され、ヤング率が測定され、異なるヤング率と結晶サイズを持つ材料ライブラリが確立されます。それから、ベイズ最適化は、結晶サンプリングを実行し、さまざまな結晶の最大阻止力を繰り返し測定するために使用されます。

要約すると、2つの機械学習手法により、ヤング率と官能基の関係を調査し、最適な実験条件を決定することができました。人間の研究者の仕事は、結晶のサンプルを準備し、実験分析を実施し、現実世界における結晶の最大阻止力をテストすることです。

10個の光駆動型有機結晶を合成し、結晶の遮断力を最大化する

LASSO法を用いた光駆動型有機結晶の設計に成功

研究者らは、光で結晶を駆動する能力を持つサリチリデンアミン分子をターゲットにした。サリチルアルデヒド分子の初期設計では、研究者らは分子の基礎構造とヤング率の関係を調査した。目標は、異なるヤング率と結晶サイズを持つサリチルアルデヒド結晶材料のライブラリを確立することです。

具体的には、研究者らは、収集された 393 のデータポイントのデータセットの分子構造をベクトル化しました。説明変数のうち相関の高い変数を除外した結果、ヤング率と正および負の相関関係にあるサブ構造がそれぞれ 18 個と 27 個あることがわかりました。たとえば、水素結合を形成するサブ構造は、ヤング率と高い正の相関関係にあります。

分子設計をさらに最適化するには、解釈可能性の向上が必要です。研究者らは、変数選択と線形モデリングの両方を実行する手法である LASSO 回帰を使用しました。ハイパーパラメータの最適化、LASSO 精度の評価、実験誤差の測定などの結果、下の図に示すように、LASSO モデルは最終的に正と負の相関関係にある 7 つの変数を保持しました。そのうち 4 つの変数 (脂肪族ヒドロキシル基、ニトロ基、カルボン酸、アミノ基) はヤング率を高める可能性のあるサブ構造 (つまり、正の相関関係) であり、他の 3 つの変数 (芳香族ヒドロキシル基、ハロゲン、ベンゾエン環) はヤング率を低下させる可能性のあるサブ構造 (つまり、負の相関関係) です。

LASSO 回帰から得られた正と負の関係に基づいて、研究者らはサリチルアルデヒドアミン分子を合成しました（上記のさまざまなサブ構造を適切に置き換えます）。最終的に 10 種類の異なる化合物が得られました。

調製された化合物はすべて、異なる結晶サイズで板状に結晶化しました。研究者らはこれらの結晶構造に対してX線分析を実施し、その結果を下の図に示します。

研究者らは、これらの化合物のUV-可視吸収測定に加え、ナノインデンテーション試験と曲げ試験を用いて、それぞれ厚さ方向と長手方向に沿った結晶のヤング率も測定した。結果は下の図に示されています。

左の図 a は、結晶化合物 1 ～ 3 のヤング率が化合物 4 ～ 6 のヤング率よりも大きいことを示しており、これは LASSO の予測と一致しています。しかし、ハロゲン化結晶（化合物7〜10）は予測と一致しず、化合物7〜9の結晶は比較的大きなヤング率を示しました。これは、収集したデータセットにはハロゲン結合を形成し、比較的小さなヤング率を有するハロゲン化結晶が含まれていたが、本研究のハロゲン化結晶はハロゲン結合を形成しなかったためである。

上の図 b は、厚さ方向のヤング率が大きい結晶は長さ方向のヤング率が小さくなる傾向があることを示しています。これは、有機結晶の異方性によるものです。一方向に強い相互作用が形成されると、他の方向ではより弱い相互作用が主な分子間相互作用になります。

全体として、研究者らは分子構造とヤング率の関係を明らかにし、サリチルアルデヒド分子の設計ガイドを構築した。

効率的なサンプリングのためのベイズ最適化により、結晶のブロッキング力を37.0 mNに最大化

異なるヤング率と結晶サイズの材料ライブラリを構築した後、研究者たちはベイズ最適化を使用してこの材料ライブラリからサンプルを採取し、光照射下での結晶の遮断力をテストしました。測定プロセスを下の図に示します。

当初、研究者らは 10 点 (両方の結晶に対して 5 つの光強度条件) を測定し、最大値は Fmax = 9.8 mN でした (Fmax は最大阻止力から初期荷重を引いたものとして定義されます)。その後、研究者らはベイズ最適化を使用して結晶をサンプリングし、Fmax を繰り返し測定しました。100 回の実験中に、Fmax が徐々に増加していることがわかりました。

下の図に示すように、Fmax は 9.8 mN から 16.0 mN、26.8 mN、34.4 mN と徐々に増加し、最終的に 37.0 mN に達しました。最後の 3 つの値における Fmax の増加が徐々に鈍化する傾向を示していることは注目に値します。26.8 mN から 34.4 mN への増加は 7.6 mN でしたが、34.4 mN から 37.0 mN への増加は 2.6 mN でした。実験を継続することで、ある程度の戦力増強は可能だが、その増強はますます限定的なものとなるだろう。さらに、最後の 3 つの Fmax 値は、同様の条件下で化合物 3 の結晶によって達成されました。これは、現在のパラメータ空間内での最適化がグローバル最大値に近いことを強く示しています。

この力測定に使用された材料ライブラリには 8 つの結晶 (化合物 6 と 7 を除く) が含まれていますが、化合物 3 が最も優れたパフォーマンスを示し、最適化プロセス中に最も多く選択されたことは特筆に値します。

上記は化合物 3 の独特な構造的特徴に起因すると考えられます。

* サリチル面とフェニル面の間の大きな二面角（51.58°）により効率的な光異性化が可能になり、ニトロ基により光応答性が向上します。

* 厚さ方向に沿って積み重ねられた分子層は異方的な熱膨張を促進します。

* 化合物3は光照射下でエノール-ケト光異性化および熱効果を示す。

* 薄い結晶では光異性化により結晶が光源から離れて曲がりますが、厚い結晶では熱膨張が支配的になります。

* 室温に近い長さ方向に沿った結晶の負の熱膨張係数は、全体的な機械的応答に寄与する可能性があります。

* 十分な光強度がある領域では、結晶のサイズに応じて力の発生が増加します。

要約すると、2つの機械学習モデルを適用することで、本研究では、光駆動結晶の阻止力をこれまで報告されていた最大値（約10mN）を超える新たなレベルにまで引き上げることに成功しました。

で、LASSO 回帰により、光駆動有機結晶の特定のサブ構造とヤング率の間の正および負の相関関係が明らかになりました。たとえば、水素結合を形成しやすい部分構造は正の相関要因であると考えられますが、ベンゼン環やハロゲンは負の相関要因である可能性があります。これらの発見により、研究者はサリチルアルデヒド誘導体の適切な部分構造を選択できるようになります。

ベイズ最適化法では、選択された結晶の力の測定値をサンプリングし、この値がパラメータ空間における全体的な最大力を表すと仮定して、最大 37.0 mN のブロッキング力を実現します。この研究の探索効率は、従来のグリッドサーチ法の少なくとも 73 倍です。

材料科学におけるベイズ最適化の革命的な可能性

この研究で使用されたベイズ最適化は、結晶特性とサイズの特定の組み合わせに収束します。これは、阻止力を最大化する上で結晶特性とサイズの間に最適なバランスがあり、単に最大の結晶サイズを選択するだけでは阻止力を最大化する最適な解決策ではないことを示唆しています。この方法は、光駆動結晶力出力の新たなベンチマークを設定するとともに、他の分子結晶システムの材料最適化のための一般的な枠組みも提供します。

上記の研究に加えて、ベイズ最適化は、効率的なデータ利用能力、グローバル最適化特性、複雑な制約への適応性により、材料科学の多くの分野で革命的な可能性を示しています。

例えば、トロント大学のチームは、多目的ベイズ最適化 (MBO) アルゴリズムと高度に sp² 結合したナノスケール熱分解炭素を組み合わせて、非常に高い比強度と拡張性を備えた軽量炭素ナノ格子を作成しました。この研究は「カーボンナノ格子のベイズ最適化による超高比強度」と題され、『Advanced Materials』誌に掲載されました。

* 紙のアドレス:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202410651

さらに、スウェーデンチームは、自動化されたボタン電池アセンブリ、LiFePO4||Li4Ti5O12、ベイズ最適化を統合することで、4つの共溶媒と2つのリチウム伝導性塩を含む有機水性混合電解質システムの調査に成功し、ベイズ最適化と自律的なフルセル実験を組み合わせる可能性を実証し、次世代の水性バッテリー向けの新しい電解質設計の洞察を提供しました。この研究は、「自動化されたフルセルバッテリー実験とベイズ最適化による水性電解質設計の加速」というタイトルでCell Pressに掲載されました。

バージニア工科大学は、ポリマー化学者が高度な最適化アルゴリズムをポリマー立体選択的触媒のスクリーニングおよび最適化の実践に統合できるようにするベイズ反応最適化および分析フレームワークを開発しました。これは、ポリマー化学合成におけるベイズ最適化における大きな進歩を示しています。「ラセミラクチドの開環重合のための立体選択的アルミニウム錯体のベイズ最適化支援による発見」と題されたこの研究は、Nature Communications誌に掲載されました。

* 紙のアドレス:

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39405-5