東北大学とマサチューセッツ工科大学は、944 の材料データに基づいて GNNOpt モデルをリリースし、数百の太陽電池および量子候補材料の特定に成功しました。

LED、太陽電池、光検出器、光集積回路 (PIC) などの光電子デバイスは、現代の通信、照明、エネルギー変換技術の中核となっています。これらのデバイスの性能と効率は材料の光学特性に大きく依存するため、技術の進歩を推進し、増大する科学的および産業的需要を満たすには、これらの特性を深く理解することが重要です。この課題に対処するために、実験および計算分野の研究者は、目的に合わせた光学特性を備えた新規材料を発見および開発するためのハイスループットスクリーニングの取り組みを積極的に実施しています。

ただし、エリプソメトリー、紫外可視分光法、フーリエ変換赤外分光法 (FTIR) など、材料の光学特性を取得するための従来の実験手法は正確な測定結果を提供できますが、通常は特定の波長範囲にのみ適用可能であり、サンプル条件には厳しい要件があります。これらの制限により、ハイスループット材料スクリーニングにおけるこれらの技術の適用が制限されます。

この問題を解決するために、研究者らは密度汎関数理論 (DFT) に基づく第一原理計算に注目しました。従来の実験手法と比較して、DFT 計算はすべての波長範囲にわたる光スペクトルをカバーでき、より包括的な分析方法を提供します。 DFT の強力な計算能力にもかかわらず、結晶構造の光学特性を予測する際に効果的な原子埋め込みが不足しているため、依然として特定の課題に直面しています。

これに応えて、東北大学とマサチューセッツ工科大学（MIT）の研究者らは、新しい人工知能ツールGNNOptを立ち上げ、32%を超える太陽エネルギー変換効率を持つ246個の材料と、量子重みを備えた高量子材料を含む296個の材料を特定することに成功した。これにより、エネルギーおよび量子材料の発見が大幅に加速され、材料科学の分野に新しい研究パラダイムがもたらされました。

関連する研究は、「結晶構造からの光学スペクトルの直接予測のためのユニバーサル アンサンブル埋め込みグラフ ニューラル ネットワーク」というタイトルで Advanced Materials に掲載されました。

研究のハイライト:

* GNNOpt は「統合埋め込み」技術を使用しており、複数のデータセットから情報を学習できるだけでなく、結晶構造から直接すべての線形光学スペクトルを正確に予測できます。

* GNNOpt は、等変ニューラル ネットワークを統合することにより、944 個の材料からなる小規模なデータ セットを使用して高品質の予測を実現します。

* GNNOpt は、未知の材料から 32% を超える太陽エネルギー変換効率を持つ 246 個の材料と、SiO を含む高量子量を持つ 296 個の量子材料をスクリーニングすることに成功しました。

用紙のアドレス:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202409175
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データセット: 944 個の結晶材料に基づく小規模サンプル学習

研究者らは、密度汎関数理論 (DFT) に基づいて計算された 944 個の結晶材料を使用して、GNNOpt モデルでスペクトル予測を実行しました。これらのデータベースは、API を介して Materials Project から取得されます。データベース内のスペクトル データは、周波数依存の誘電関数とそれに対応する吸収係数を含む独立粒子近似 (IPA) を通じて取得されます。

データセット全体は、80%、10%、および 10% の割合に従って、トレーニング セット (733 個の素材)、検証セット (97 個の素材)、およびテスト セット (110 個の素材) にランダムに分割されました。

GNNOpt モデルのアーキテクチャ: 結晶構造と周波数依存の光学特性の直接的な関係

GNNOpt は、「統合埋め込み」技術を使用して結晶構造からすべての線形光学スペクトルを直接予測するグラフ ニューラル ネットワーク (GNN) ベースのモデルです。GNNOpt モデルをトレーニングする前に、次の点に注意してください。一連の実験を通じて、研究者らは、クラマース・クローニッヒ関係を適用すると、光スペクトルをより正確に予測できることを実証しました。

下の図aに示すように、GNNOpt の唯一の入力値は結晶構造であり、出力値はスペクトルです。具体的には、複素誘電関数、吸収係数、複素屈折率、反射率が含まれます。

図bでは、結晶構造内の各原子種 (O、CI、TI) の入力特徴は、ワンホット エンコーディングを使用して表現されます。周期表のすべての元素には原子質量 (x₀ で表されます）、双極子分極率（双極子分極率、x で表されます）₁ を表します）と有効共有結合半径（有効共有結合半径、x）₂ はこれら 3 つの機能を表すため、研究者は統合埋め込み用にこれら 3 つの機能を選択しました。

自動埋め込み最適化を備えた統合埋め込み層を導入することで、研究者はニューラル ネットワークの構造を変更せずにモデルの予測精度を向上させることができます。その具体的なプロセスを以下の図 c に示します。

まず、すべてのアトミック入力機能は、Ensemble 埋め込みを通じて自動的に最適化されます。等分散性を達成するために、畳み込みフィルターは学習可能な動径関数と球面調和関数 (Spherical Harmonics) で構成されます。次に、埋め込まれた特徴は、一連の等変グラフ畳み込みとゲート非線形層を通じて入力パラメーターにパラメーター化されます。次に、パラメーターの結果が、アクティブ化および集約操作を含む後処理層に渡され、予測された出力スペクトルが生成されます。最後に、最適化された GNNOpt 重みは、予測スペクトルと真のスペクトルの間の平均二乗誤差 (MSE) 損失関数を最小化することによってトレーニングされます。

結晶構造をより深く理解するために、研究者らは図 d に示すように TlClO4 の単位格子構造を分析しました。円形のノードは単位セル内の原子を表し、線はグラフ畳み込み層の情報伝達方向を表します。

図 e は、一般的なアンサンブル埋め込み層の詳細を示しています。これは、ニューラル ネットワーク モデルに変更を加えなくても、パフォーマンスを向上させるための重要な要素です。原子ごとに、各機能がその線形層と活性化層に独立して埋め込まれます。次に、すべての埋め込み特徴が学習可能な混合確率 p を通過します。_私 加重平均を実行します。ここで、p_私 パス∑_私p_私 正規化の場合は = 1。

モデルのパフォーマンス: GNNOpt は数百の太陽電池および量子候補材料を識別します

GNNOpt モデルのパフォーマンスをテストするために、研究者らは GNNOpt を使用して太陽電池材料と量子材料を特定し、高い量子重みを持つ 246 個の太陽電池材料と 296 個の量子材料を特定することに成功しました。
上記の資料の詳細は、追加情報に記載されています。
https://go.hyper.ai/rVSS8
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GNNOpt は 246 種類の太陽電池材料を未知の材料からスクリーニングできます

研究者らは、高性能のエネルギー変換機能を備えた太陽電池材料の候補を特定するため、分光限界最大効率（SLME）法を用いて太陽電池の光電変換効率の事前スクリーニングと評価を実施した。

その後、研究者らは GNNOpt モデルを使用して、マテリアルズ プロジェクトの 5,281 個の未知の結晶構造のエネルギー変換効率 (η 値) を予測しました。これらの結晶構造には実際のスペクトル データがないことに注意してください。以下の図 a に示すように、研究者はテスト セットの予測効率と実際の効率を比較し、結果は R² = 0.81 であることを示しました。 GNNOpt は太陽電池の光電変換効率を高い精度で予測します。

図bでは、研究者らは、GNNOptによって予測された効率ηとテストセットのDFTによって得られた真の効率ηをエネルギーバンドギャップ（エネルギーバンドギャップ、Eとして表されます）にプロットしました。_g )の関数図を表します。 Eのとき_g 約 1.3 eV でのイータの最大値は約 32% であり、これは SQ 制限と一致します。ただし、太陽電池材料の選択パラメータとしての SLME は、SQ 制限よりも厳格です。これは、同様のバンドギャップを持つ材料の場合、SLME は広い範囲にわたって η 値の変化を示し、吸収係数 α(E) がη 寄与に大きな影響を与える。

さらに、周期表のどの元素が高効率太陽電池材料に最も寄与しているかを理解することで、材料設計の予備的な指針を得ることができます。図cに示すように、GNNOpt モデルは、遷移金属 (Tc、Rh、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Hg など) とカルコゲン元素 (S、Se、Te など) が太陽電池材料の主成分であると予測します。この結果は、Cu に富む黄銅鉱、Pb ベースのペロブスカイト、CdTe などのよく知られた太陽電池材料と一致しています。

未知の材料に対する GNNOpt モデルの SLME 予測値を検証するために、研究者らは最高の SLME 材料リストから 3 つの例、LiZnP、SbSeI、BiTeI を選択しました。これらの資料は DFT データベースには含まれていないことに注意してください。したがって、研究者らはこれらの材料に対して DFT 計算を実行して、これらの材料の吸収係数 α(E) を決定しました。
結果を以下の図 d に示します。DFT によって計算された結果 (点線で示されます) は、GNNOpt によって予測された α 値 (実線で示されます) と非常に一致しています。これは、GNNOpt が大幅に削減された計算コストで効果的な材料スクリーニング ツールになり得ることを示しています。大規模なデータベースの場合、GNNOpt を遺伝的アルゴリズム (GA) と組み合わせて使用すると、候補材料の検索プロセスを高速化できることは言及する価値があります。

GNNOpt は SiO を含む 296 種類の量子材料の検出に成功

高性能エネルギー変換の可能性を秘めた未知の太陽電池材料を特定することに加えて, GNNOpt のもう 1 つのアプリケーションは、量子材料の量子幾何学およびトポロジーを検出することです。学者らはこれまでに、一般化量子重みの概念がスペクトルから導き出され、基底状態の量子幾何学構造とトポロジーを直接示すものであることを示した。量子重み K_xx これは、逆周波数重み付け f-sum ルールによって変更されます。

* 量子重み K_xx これは、量子系における材料の光学的および電子的特性に関連する重要な物理量であり、特に量子の幾何学的およびトポロジカルな特性を測定するために使用されます。これは、材料の量子幾何学とその光学的または電気的特性の間の関係を記述します。

パネル a では、研究者はテスト セット内の予測 K を h/e² の単位で比較しました。_xx そして本物のK_xx 価値。 Kで_xx < 25 の範囲内では、R² = 0.73 であり、GNNOpt 予測結果が DFT 計算の真の結果に近いことを示しています。

したがって、GNNOpt を使用して、5,281 個の未知の絶縁体材料の K を予測しました。_xx 図bに示すような値。分析を簡略化するために、研究者は有名なトポロジカル絶縁体Biを組み合わせた₂テ₃ 量子重み K_xx = 28.87 は、量子材料を分類するためのしきい値として使用されます。ここで、K_xx 28.87 を超える材料は高 K とみなされます_xx 材料。

最終的に、研究者らは 297 の高 Kxx 材料を特定しました。 ZrTe などのこれらの材料の一部₅ (K_xx = 33.90)、TaAs₂ (K_xx = 37.66)、FeSi (K_xx = 48.74) および NbP (K_xx = 35.58) などは、異常ホール効果、大きな磁気抵抗、トポロジカル フェルミ アーク、量子振動などの現象を伴う量子材料として確認されています。

SiOs は非常に高い量子重み (K_xx = 46.52) であり、これまで詳しく研究されていなかったため、研究者らは SiOs に対して追加の DFT 計算を実行し、その電子バンド構造を分析しました。図cに示すように、SiOs は、Γ 点と R 点にそれぞれ三重フェルミオンとダブルワイルフェルミオンを持ちます。

図 d は、研究者らが最大局在ワニエ関数とグリーン関数法を使用して SiOs (001) 表面のエネルギーバンド構造を計算し、SiOs の超量子特性を示しています。

人工知能は材料の研究開発プロセスを再構築し、材料は逆に生成されるようになる

材料科学の急速な発展において、AI技術が革命をリードしています。中国工程院の学者、甘勇氏は以前、「人工知能は材料の研究開発プロセスを再構築し、材料は逆に生成されるようになるだろう」と公に述べた。

まず、AI の応用は材料発見において特に重要です。 2023 年 11 月末、Google の子会社である DeepMind は、材料科学向けの AI 強化学習モデルである GNoME をリリースしました。このモデルとハイスループットの第一原理 (DFT) 計算を通じて、380,000 を超える熱力学的に安定した結晶材料が発見され、新材料発見の研究速度が大幅に加速されました。
クリックして詳細レポートを表示: 人類より 800 年先？ DeepMind が GNoME をリリース、深層学習を使用して 220 万個の新しい結晶を予測
用紙のアドレス:
https://www.nature.com/articles/s41586-023-06735-9

Microsoft も負けじと、GNoME モデルのリリースから数日後に、材料科学分野の人工知能生成モデルである MatterGen をリリースしました。新しい材料構造は、必要な材料特性に基づいてオンデマンドで予測できます。
用紙のアドレス:
https://arxiv.org/abs/2312.03687

2024 年 1 月、マイクロソフトは米国エネルギー省傘下の太平洋北西部国立研究所 (PNNL) と協力し、人工知能とハイパフォーマンス コンピューティングを利用して、3,200 万の無機材料から全固体電解質材料を選別しました。予測から実験までのクローズドループを完結する技術で、次世代リチウムイオン電池材料の開発を支援します。
用紙のアドレス:
https://arxiv.org/abs/2401.04070

さらに、AI は材料特性の予測にも重要な役割を果たします。機械学習モデルを通じて、材料の電子構造と機械的特性を予測して材料設計を最適化できます。例えば、北京大学工学部研究員の陳莫漢氏が開発した国産オープンソース密度汎関数理論ソフトウェアABACUSは、AI 支援交換相関関数手法 DeePKS と組み合わせることで、DFT 計算の精度と効率のジレンマを克服し、ハイブリッド汎関数の高効率な精度計算を実現します。
用紙のアドレス:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpca.2c05000

材料科学分野における AI の応用はこれをはるかに超えており、実装レベルでは、Green Dynamics、CuspAl、DeepVerse などの企業が新材料分野への AI の応用に取り組んでいます。テクノロジーの継続的な発展により、AI は材料科学の分野で無限の力を発揮するかもしれません。

参考文献:
1.https://mp.weixin.qq.com/s/HBhRoahOVme0eOUNtyvygg
2.https://mp.weixin.qq.com/s/tlwBjmHAPkKKehqMHzDoBw