華中科技大学の Li Song 氏の研究グループは、機械学習を使用して多孔質材料の水吸着等温線を予測しています。

1 年前

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機械学習

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多孔質材料の水分吸着等温線は非常に重要なパラメータですが、このパラメータを求めるのは容易ではありません。多孔質材料の種類が多すぎて構造が多様であるため、実験や計算で水吸着等温線データを取得するにはコストと時間がかかりすぎるためです。

華中科技大学の Li Song 氏の研究グループは、材料の構造パラメータを通じて水の吸着等温線パラメータとその後のアプリケーションのパフォーマンスを予測する AI をトレーニングするための 2 段階の機械学習モデルを確立しました。

著者｜ゼロを加える

編集者 | Xuecai、Li Hui、三陽

多孔質材料は、水の浄化、水の脱塩、水の収集、吸着熱変換などのプロセスに多大な用途があります。表面の親水性、脱着ヒステリシス、吸水などの構造特性は、これらの吸着駆動用途における多孔質材料の性能に影響を与える可能性があります。これらの構造特性は、水の吸着等温線から取得できます。

では、材料の水分吸着等温線はどのようにして求めるのでしょうか?

いくつかの吸着剤の水吸着等温線を実験的に求めることは難しくありませんが、多孔質材料には多くの種類があり、たとえば Cambridge Structural Database には 100,000 を超える多孔質材料のデータを合成してテストする必要があります。それらは一つ一つ不合理です。

水の吸着等温線を計算すれば、吸着剤の結晶構造を分子シミュレーションすることで求めることができますが、計算コストが非常に高く、大規模な予測は困難です。

機械学習は、大量のデータを要約して処理し、そこからパターンを抽出することができ、材料特性の予測に特定の応用例があります。これに基づいて、華中科技大学のLi Song氏の研究グループは、機械学習モデルを確立し、多孔質材料の構造パラメータを抽出して水吸着等温線を予測し、これに基づいてさまざまな吸着剤の冷却性能とその後の応用をさらに推定するためにAIをトレーニングしました。基礎。

成果は『Journal of Materials Chemistry A』に掲載されました。

論文リンク:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/TA/D3TA03586G

01 実験プロセス

データセット:EWAIDデータベース

研究者らは、水吸着等温線データベース EWAID バージョン 3.0 から 460 のナノ多孔質吸着剤を選択しました。金属有機構造体 (MOF)、共有結合性有機構造体 (COF)、および明確な結晶構造を持つゼオライトを含む、それらの水吸着等温線データは文献調査によって取得されました。

EWAID：実験用水吸着等温線データベース

選択された 460 種類の吸着剤のうち、148 種類はすべての構造特性を備えており、関連する構造パラメーターはアクセス可能な表面積 (Sa)、有効細孔容積 (Va)、および細孔直径 (Dp) です。

普遍吸着等温線モデル(UAIM)を使用して148種類の吸着剤の水吸着等温線を当てはめ、異なる圧力(P)下、298Kでの材料の吸水容量(W)を求めた。

吸着剤の構造特性と吸着性能データ（Sa、Va、Dp、P、W）を機械学習モデルに入力し、学習させます。

EWAIDから選ばれた吸着剤

モデルアーキテクチャ:2 段階の ML 戦略

研究者らは、次の 2 段階の ML 戦略を開発しました。

多孔質材料の構造パラメータ（Sa、Va、Dp）と吸着圧力Pをパラメータとしてデータベースから抽出し、ML:SIモデルに入力し、機械学習により水分吸着等温線を予測します。

水の吸着等温線を推定した後、次の 3 つのパラメータが抽出されます。 飽和吸着容量 (W座った)、等温線のステップ位置 (α)、およびヘンリー定数 (KH)、入力 ML: IP モデル。吸着冷凍システムの成績係数 (COP) を計算します。C、冷却性能係数）と吸着剤/作動油のペアの比冷却効果（SCE）を使用して、吸着冷却性能を評価します。

2 段階の機械学習戦略の概略図

アルゴリズムトレーニング:RFとANNの統合アプリケーション

Scikit-learn モジュールは機械学習モデルの開発に使用され、RF (ランダム フォレスト) と ANN の 2 つのアルゴリズムが 2 段階の機械学習トレーニングに使用されます。

データセット 80% のサンプルがトレーニング セットとしてランダムに選択され、残りの 20% がテスト セットとして使用されました。

トレーニング プロセス中に、アルゴリズムの最適なハイパーパラメーターを決定するために、測定係数 R に従って、異なるハイパーパラメーター グループで確立されたモデルをテストするために 5 分割交差検証法が使用されました。2 最適なハイパーパラメータを決定します。

02 構造から等温線へ: SI プロセス

性能検証:データベース内等温線予測

RF精度はANNよりも優れています

148 個のトレーニング用吸着剤の構造特性と吸着性能データ (Sa、Va、Dp、P、W) に基づいて、ML モデルを使用して水の吸着等温線を予測しました。以下の表からわかるように、RF モデルは水吸着等温線の予測において高い精度を持っています。

RF および ANN の予測精度

以下の図 a からわかるように、これらの吸着剤の吸水能力は 0 ～ 2.0 g/g の範囲に分布しており、ほとんどの吸着剤は 0 ～ 0.8 g/g の範囲にあります。

以下の図 b の相対重要度分析から、吸着圧力 (P) が吸水に最も大きな影響を及ぼし、この 2 つは正の相関があることがわかります。固定圧力下では、吸着剤の構造特性、特に表面積と細孔容積によって、吸収される水の量が決まります。

RF モデルからの吸水量の関連予測

RF モデルの予測がより正確になりました

データベース内の異なる構造特性を持ついくつかの代表的な吸着剤を実験対象として使用し、EWAID実験データとRFモデルによって予測された水吸着等温線を比較しました。

データベースには、主に 4 つのタイプの水吸着等温線があります。タイプ I (図 a および c に示す逆 L 字形)、タイプ V (図 d および f に示す典型的な S 字形)、タイプ IV およびタイプ VI (図 g、 i)に示す2つ以上の吸着ステップの形状。

下の図からわかるように、等温線の種類や吸着物質の構造特性に関係なく、予測された吸着等温線の値は実験値と高い一致を示しており、RF モデルの精度が高いことが実証されています。

水吸着等温線の予測結果: 灰色は EWAID 実験データ、青色は RF モデル予測データを表します

RF は小さな構造の違いをより高い感度で識別します

MOFファミリー吸着剤の金属（MOF-74-MおよびCUK-1-M、M = Co、Mg、Ni）および官能基（MIL-101-Cr + X、X = NH）を変更します。2、それで3は、いいえ2) 構造の違いによって引き起こされる水の吸着等温線の変化を研究します。

修正後の構造パラメータを以下の表に示します。

吸着剤の構造的特徴

対応する水等温線の予測結果を以下の図に示します。

水等温線の予測結果は EWAID 実験データを表し、点は RF 予測結果を表します。

構造の違いが小さい吸着剤の場合、RF モデルは水の吸着等温線の違いを正確に予測し、高い精度と感度を示します。

性能の拡張:データベース外の等温線予測

RF モデルの適応性をさらに検証するために、研究者らは EWAID データベースに含まれていない吸着剤 (ZJU-210-Al、NU-405-Zr、iso-NU-1000-Zr) を選択してテストしました。結果は次のとおりです。が続きます。

水等温線の予測結果: 灰色は実験データ、青色は RF モデル予測データを表します

図 a および b から、RF モデルが ZJU-210-Al および NU-405-Zr の水吸着等温線を適切に予測していることがわかります。図cでは、ISO-NU-1000-Zrの高圧吸水能力のRFモデルによる予測値が実験値よりも低くなっている。

この予測のずれは、EWAID データベースに十分な数の高吸着容量サンプル (吸水容量 > 0.8 g/g) がないために発生する可能性があります。あるいは、ISO-NU-1000-Zr の構造記述が不十分であることが原因である可能性があります。

わずかに構造の異なる吸着剤について研究が行われ、次のような結果が得られました。

水等温線の予測結果は EWAID 実験データを表し、点は RF 予測結果を表します。

UiO-66-Zrと比較して、UiO-67-Zrは配位子の追加のベンゼン環に疎水性を持っています。図dでは、UiO-67-Zrの水吸着等温線は高圧方向に移動します。

MOF-303-Al は CAU-23-Al よりも親水性が高く、図 e では MOF-303-Al の方が小さなステップ位置を示し、水吸着等温線は低圧側に移動します。

表面親水性による UiO-66-Zr + (OH)2 > UiO-66-Zr + NH2 > UiO-66-Zr + CH3  RF モデル予測の順序。図 f では、UiO-66-Zr + NH2  および UiO-66-Zr+CH3  等温線ステップ位置の予測値は実験値よりも大きく、高圧に向かって移動しています。これは、RF モデルがその疎水性を過大評価していることを示しています。

この偏差は、RF モデルの吸着剤表面特性の記述子が、同じファミリーであっても表面親水性が異なる吸着剤を効果的に区別できるほど豊富ではないために発生する可能性があります。

要約すると、RF モデルはデータベース外の多孔質材料の水吸着等温線を高い精度で予測し、材料の構造の違いをある程度区別できます。ただし、データベース内の材料予測と比較すると、多少の誤差が生じます。これらのバイアスは、トレーニング データを補足し、構造特性記述子を強化することで修正できます。

03 等温線からパフォーマンスまで: IP プロセス

パラメータの抽出:警官C とSCE

ML モデルによって予測された水吸着等温線に基づいて、次の 3 つの記述子が抽出されました。 飽和吸着容量 (W座った)、等温線のステップ位置 (α)、およびヘンリー定数 (KH)、吸着式冷凍機 (AC) の性能を分析します。

吸着等温線特性の模式図

吸着冷凍性能は成績係数（COP）で測定可能C、冷却の成績係数）および吸着剤/水の作用ペア（吸着剤/水の作用ペア）の比冷却効果（SCE、比冷却効果）が評価されます。

使用記述子 (W座った、α、KH)、ML モデルは COP を迅速に取得できます。C  複雑な計算プロセスを必要とせずに、SCE を実現します。

パフォーマンスの予測:等温線パラメータと性能の関係

吸着等温線特性（W座った、α、KH)、ML モデルを使用して SCE と COP を分析するC 予測を立てます。以下の表からわかるように、RF モデルは SCE と COP の予測に優れています。C すべての面で精度が高いです。

RF および ANN の予測精度

下の図 a と b から、ほとんどの作動流体ペアの SCE と COP がC  はそれぞれ 0.400 kJ/kg と 0.4 ～ 0.8 の範囲にあります。

以下の図の c と d の相対重要度分析から、W座った SCE、K の決定における 46% の重要性H COPの決定C 58% の重要性を考慮して、これはWを意味します座った とSCE、KH とCOPC の間には強い相関関係があります。

SCE および RF の予測値と相関分析

下の図からわかるように、3 つのパラメータの範囲が Wsat = 0.2 ～ 0.8 g/g、α = 0.1 ～ 0.3、KH = 10-4 ～ 10-1 (mol/kg·Pa) の場合、冷却性能は (SCE) を維持できます。 > 200kJ kg-1、COPC  > 0.7) この範囲内では、このときの水分吸着等温線は V 字型になります。

148 個の吸着剤の場合は W座った 、α、KH と冷却性能の関係

04 材料研究の新しいパラダイムは機械学習と切り離せない

材料科学の指針となるイデオロギーは、4 つのパラダイムに要約できます。

  • 経験的な試行錯誤の方法。
  • 物理法則と化学法則。
  • コンピュータシミュレーション。
  • ビッグデータ主導の科学。

1990 年代、Rao らは、材料科学における機械学習の先駆的な応用であるセラミックマトリックス複合材料 (CMC) を研究する際に、シミュレーションに ANN を使用しました。

科学技術の発展に伴い、近年、第 4 のパラダイムは他の 3 つのパラダイムの利点を統合しています。機械学習は材料科学の分野で非常に人気があり、材料の発見、準備、性能分析、検証に使用されます。

材料科学における機械学習の応用

しかし、機械学習を材料の実際の応用に直接適用できるようになるまでには、研究者にはまだ長い道のりがあります。

機械学習は「構造とパフォーマンス」の視点を提供し、AI と協力して構造知識、知的パフォーマンスを真に実現し、イノベーションを促進し、材料科学の新しい未来を共同で探索してくれることを楽しみにしています。

参考文献:

[1]https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/TA/D3TA03586G

[2]https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S235249282201741X