Récemment, l’équipe de Tang Shan du Centre scientifique et technologique de pointe en chimie moléculaire révolutionnaire de l’Université de Shanghai Jiao Tong a réalisé une avancée majeure dans le domaine des polymères fonctionnalisés par des groupes mécanochimiques, en proposant une stratégie innovante pour améliorer à la fois la ténacité et la dégradabilité contrôlée des réseaux polymères à extrémités liées. Cette recherche, publiée dans Nature Communications sous le titre « Cycloreversion-enhanced toughness and degradability in mechanophore-embedded end-linked polymer networks », présente une approche originale basée sur l’introduction d’un groupement mécanochimique non cassant — un cyclobutane fusionné à un tétrahydrofurane — dans la chaîne principale des réseaux polymères. Dans le contexte croissant d’application des réseaux polymères réticulés dans les dispositifs médicaux et les électroniques souples, la demande s’impose pour des matériaux combinant une excellente résistance mécanique et une dégradation déclenchable à la demande. La mécanochimie polymère exploite la rupture de liaisons induite par une contrainte mécanique pour générer des intermédiaires réactifs, permettant ainsi aux matériaux d’acquérir des propriétés auto-renforçantes. Toutefois, les stratégies existantes entraînent souvent une modification de la topologie du réseau ou une complexité accrue dans la fabrication à grande échelle. De plus, l’introduction de groupes mécanochimiques cassants, comme certains dérivés du cyclobutane, peut provoquer une activation prématurée, créant des défauts qui affaiblissent le matériau. Pour relever ce défi, l’équipe de Tang Shan a conçu un réseau polymère unique en intégrant un groupement mécanochimique non cassant — le cyclobutane fusionné à un tétrahydrofurane — dans la chaîne principale d’un réseau à extrémités liées. Ce groupement, soumis à une contrainte mécanique, subit une ouverture de cycle qui libère à la fois une longueur de chaîne cachée et des unités d’éther acrylique sensibles à l’acidité. Ce double mécanisme permet une augmentation significative de la ténacité et de la dégradabilité sans altérer la composition chimique ou la structure du réseau fondamental. Les résultats expérimentaux montrent que le matériau contenant ce groupement (PN4) présente une ténacité trois fois supérieure et une énergie de rupture dix fois plus élevée que celle du matériau sans groupement mécanochimique (PN2). Des tests de traction uniaxiale et d’évaluation de l’énergie de rupture par méthode de Rivlin-Thomass ont confirmé ces améliorations. Par ailleurs, les mesures par rhéologie à faible amplitude ont révélé que tous les réseaux (PN1 à PN4) présentent des modules de cisaillement similaires, des facteurs de perte faibles et une stabilité thermomécanique élevée, prouvant que les différences de performance ne proviennent pas d’une variation structurelle globale mais uniquement de la nature du groupement mécanochimique. Une étape cruciale de la recherche a été l’activation par broyage en phase solide. Après 8 heures de broyage à 50 Hz, le matériau PN4 se transforme en un solide gris clair. Lorsqu’il est exposé à une solution acide (TFA/H₂O, 10/1), PN4 activé se dissout complètement en 10 minutes, tandis que PN2 reste turbide. L’analyse quantitative des résidus insolubles et des produits solubles par chromatographie d’exclusion stérique (SEC) montre une dégradation nettement accrue pour PN4. La spectroscopie RMN et la spectrométrie de masse à ionisation électrospray à haute résolution (HR-ESI-MS) ont permis d’identifier des produits caractéristiques de la rupture du cyclobutane et de la formation d’aldéhydes, confirmant directement l’ouverture du cycle et la libération d’unités sensibles à l’acidité. En conclusion, cette étude démontre pour la première fois que l’introduction d’un groupement mécanochimique non cassant dans un réseau polymère à extrémités liées permet d’obtenir simultanément une ténacité exceptionnelle et une dégradabilité contrôlée. Ce résultat ouvre la voie à des matériaux intelligents pour des applications biomédicales, électroniques et durables. Le travail a été soutenu par le Fonds national de la science naturelle et les fonds de base pour la recherche fondamentale des universités centrales. L’auteur principal est Li Zhuang, doctorant de 2023 à l’Université de Shanghai Jiao Tong, sous la direction de Tang Shan, professeur adjoint de carrière longue et responsable du laboratoire au Centre de pointe en chimie moléculaire révolutionnaire. Le laboratoire recherche encore des doctorants pour l’année 2026. Pour plus d’informations, consulter : https://fsctm.sjtu.edu.cn/info/1047/6054.htm. Lien vers l’article : https://doi.org/10.1038/s41467-025-68268-1.