Abstract

Die unkontrollierte Dendritenwachstum während elektrochemischer Zyklen führt zu einer geringen Coulomb-Wirkungsgrad und gravierenden Sicherheitsproblemen in Lithium-Metall-Batterien. Daher ist ein umfassendes Verständnis des Dendritenbildungsmechanismus entscheidend, um die Leistung von Lithium-Metall-Batterien weiter zu verbessern. Maschinelles Lernen beschleunigte molekulardynamische Simulationen können verschiedene Schlüsselprozesse mit atomarer Auflösung und ab-initio-Genauigkeit untersuchen. Traditionelle molekular-dynamische Simulationswerkzeuge erfassen jedoch die elektrochemische Abscheidung von Lithium kaum, da sie keine konstante Potentialbedingung berücksichtigen können. In dieser Arbeit stellen wir einen konstanten Potentialansatz vor, der eine maschinelle Lernkraftfelder mit der Ladungsgleichgewichtsmethode kombiniert, um den dynamischen Prozess der Dendritenkeimbildung an Lithium-Metall-Anodenoberflächen aufzuklären. Unsere Simulationen zeigen, dass inhomogene Lithium-Abscheidungen, die durch die Aggregation von Lithium in amorphen anorganischen Komponenten der festen Elektrolyt-Interphasen verursacht werden, die Keimbildung von Dendriten auslösen können. Unsere Studie liefert mikroskopische Einblicke in die Entstehung von Lithium-Dendriten an Lithium-Metall-Anoden. Vor allem präsentieren wir eine effiziente und genaue Simulationsmethode zur Modellierung realistischer konstanter Potentialbedingungen, die erhebliches Potenzial für breitere Anwendungen bei der Modellierung komplexer elektrochemischer Grenzflächen bietet.