Ein kartesisches Codierungs-Graph-Neurales Netzwerk für die Eigenschaftsvorhersage von Kristallstrukturen: Anwendung auf die Schätzung thermischer Ellipsoide

Bei der strukturanalytischen Kristalluntersuchung auf Basis von Beugung sind thermische Ellipsoide, die durch anisotrope Verschiebungsparameter (ADPs) quantifiziert werden, von entscheidender Bedeutung, aber schwierig zu bestimmen. ADPs erfassen atomare Schwingungen und spiegeln thermische und strukturelle Eigenschaften wider, doch traditionelle Berechnungen sind oft kostenintensiv. In dieser Arbeit stellen wir CartNet vor, ein neues Graph-Neurales Netzwerk (GNN), das Kristalleigenschaften effizient vorhersagt, indem es die atomare Geometrie in kartesische Koordinaten kodiert und diese mit der Kristalltemperatur verknüpft. CartNet integriert eine Nachbarschaftsausgleichstechnik, um kovalente und kontaktbezogene Wechselwirkungen zu betonen, sowie einen Cholesky-basierten Head, um gültige ADP-Vorhersagen sicherzustellen. Wir schlagen außerdem eine rotationsbasierte SO(3)-Datenverstärkungsstrategie während des Trainings vor, um unbekannte Orientierungen zu behandeln. Ein ADP-Datensatz mit über 200.000 experimentellen Kristallstrukturen aus der Cambridge Structural Database (CSD) wurde zusammengestellt, um den Ansatz zu validieren. CartNet reduziert die Rechenkosten erheblich und übertrifft bestehende Methoden bei der ADP-Vorhersage um 10,87 %, während es gleichzeitig eine Verbesserung von 34,77 % gegenüber theoretischen Ansätzen erzielt. Wir haben CartNet zudem an anderen Datensätzen evaluiert, die Bindungsenergie, Bandlücke, Gesamtenergie, Energie über dem konvexen Hüllkörper, Volumenmodul und Schermodul abdecken. Dabei wurden auf dem Jarvis-Datensatz 7,71 % bessere Ergebnisse und auf dem Materials Project-Datensatz 13,16 % erreicht. Diese Fortschritte etablieren CartNet als Stand-of-the-Art-Lösung für vielfältige Kristalleigenschaftsvorhersagen.Projektwebsite und Online-Demo: https://www.ee.ub.edu/cartnet