Äquivariante Nachrichtenweitergabe für die Vorhersage tensorieller Eigenschaften und molekularer Spektren

Nachrichtenübertragungs-Neuronale Netze sind zu einer bevorzugten Methode für das Lernen auf Graphen geworden, insbesondere zur Vorhersage chemischer Eigenschaften und zur Beschleunigung von Moleküldynamik-Studien. Obwohl sie sich problemlos auf große Trainingsdatensätze skalieren lassen, haben bisherige Ansätze sich als weniger dateneffizient erwiesen im Vergleich zu Kernel-Methoden. Wir identifizieren Beschränkungen invarianter Darstellungen als einen zentralen Grund dafür und erweitern die Nachrichtenübertragungsformulierung auf rotationsäquivalente Darstellungen. Auf dieser Grundlage schlagen wir das polarisierbare Atom-Interaktions-Neuronale Netzwerk (PaiNN) vor und erreichen auf gängigen Molekülbenchmarks eine Verbesserung gegenüber früheren Netzwerken, während gleichzeitig die Modellgröße und die Inferenzzeit reduziert werden. Wir nutzen die äquivalenten atomweisen Darstellungen, die durch PaiNN erzeugt werden, zur Vorhersage tensorieller Eigenschaften. Schließlich wenden wir dieses Verfahren auf die Simulation molekularer Spektren an und erreichen Beschleunigungen um Faktoren von 4 bis 5 Größenordnungen gegenüber der Referenzberechnung auf elektronischer Strukturbasis.