Effizienz Um Das 73-fache Gesteigert! Japanisches Forschungsteam Hat Erfolgreich 10 Lichtbetriebene Organische Kristalle Auf Basis Von Maschinellem Lernen Hergestellt

Photoaktivierte organische Kristalle können sich bei Lichteinwirkung verformen. Diese Fähigkeit, externe Reize in mechanische Bewegung umzuwandeln, macht sie zu einem idealen Kandidaten für die Herstellung von Aktuatormaterialien, insbesondere für die Herstellung leichter und fernsteuerbarer Aktuatoren.Man geht davon aus, dass es in Bereichen wie Robotern und medizinischen Geräten breite Anwendung finden wird.

Wie oben erwähnt, können Objekte, wenn lichtgetriebene Kristalle verformt werden, Kraft ausüben und Arbeit verrichten. Dabei entsteht, wenn die freie Verformung des Kristalls vollständig verhindert wird, eine maximale Kraft, die als Blockierkraft bezeichnet wird. Die wirksame Kontrolle der Sperrkraft lichtgetriebener Kristalle ist für ihre praktische Anwendung von entscheidender Bedeutung. Beispielsweise könnte die Maximierung der Bremskraft die potenziellen Anwendungsmöglichkeiten lichtbetriebener Kristalle erweitern. Heute können Forscher durch die Anpassung der Lichtintensität kleinere Kräfte erzeugen, die Erhöhung der Maximalkraft bleibt jedoch eine Herausforderung.Da die maximale Kraft von vielen Faktoren abhängt, wie z. B. Kristalleigenschaften, Kristallgröße und experimentellen Bedingungen,Der Zusammenhang zwischen diesen Parametern und den daraus resultierenden Kräften ist noch nicht vollständig verstanden.

Kürzlich nutzte ein Team der Waseda-Universität in Japan maschinelle Lerntechnologie, um das Moleküldesign und die experimentelle Optimierung lichtgetriebener Kristalle durchzuführen und dabei erfolgreich die Blockierungskraft zu maximieren. Die Forschungsergebnisse wurden in Digital Discovery unter dem Titel „Machine learning-driven optimization of the output force in photo-actuated organic crystals“ veröffentlicht.

Konkret verwendeten die Forscher zunächst die LASSO-Regression (Least Absolute Shrinkage and Selection Operator) für das Moleküldesign und synthetisierten darauf basierend zusammengesetzte Kristalle, um eine Materialbibliothek mit unterschiedlichen Elastizitätsmoduln und Kristallgrößen aufzubauen. Zweitens wurde eine Bayes'sche Optimierung verwendet, um effizient Proben aus der Materialbibliothek zu entnehmen. Die maximale Blockierkraft wurde experimentell mit 37,0 mN gemessen. Diese Methode ist 73-mal effizienter als herkömmliche Rastersuchmethoden, verbessert die Anwendbarkeit optoelektronischer mechanischer Molekülkristalle erheblich und trägt zur Optimierung anderer Eigenschaften funktionaler Kristalle bei.

Papieradresse:

https://go.hyper.ai/RU0ro

Das Open-Source-Projekt „awesome-ai4s“ vereint mehr als 100 AI4S-Papierinterpretationen und stellt außerdem umfangreiche Datensätze und Tools bereit:

https://github.com/hyperai/awesome-ai4s

393 Datenpunkte aus 118 Artikeln gesammelt

Die Forscher führten ihre Suche auf Google Scholar mit den Schlüsselwörtern „organischer Kristall, Elastizitätsmodul“ und „molekularer Kristall, Elastizitätsmodul“ durch. Bei der Datenerhebung wurden 118 Arbeiten gefunden, in denen mindestens ein Wert des Elastizitätsmoduls erwähnt wurde. Dabei wurde festgestellt, dass diese Werte überwiegend durch Nanoindentierung ermittelt wurden.
* Der Elastizitätsmodul ist eine physikalische Größe, die die Widerstandsfähigkeit eines Materials gegen Verformung misst. Je höher der Wert, desto geringer ist die Wahrscheinlichkeit einer Verformung des Materials.

* Elastizitätsmodul Downloadadresse für den Datensatz zum Elastizitätsmodul:
https://go.hyper.ai/igaoF

Da in der Literatur in vielen Fällen Messungen in mehreren Richtungen des Materials (beispielsweise entlang verschiedener kristallografischer Achsen) bereitgestellt wurden, extrahierten die Forscher jeden relevanten Datenpunkt und bezogen auch Biegetestdaten und andere Messungen mit ein, um die Vollständigkeit des Datensatzes sicherzustellen. Schließlich wurde ein Datensatz mit 393 Datenpunkten erhalten.
* Die Anisotropie eines Materials kann durch Messung des Elastizitätsmoduls des Kristalls in verschiedenen Richtungen charakterisiert werden.

Zwei Arten des maschinellen Lernens sind LASSO-Regression und Bayessche Optimierung

Wie in der folgenden Abbildung dargestellt, basiert der gesammelte Datensatz aufDie Forscher verwendeten die LASSO-Methode, um Kristallmoleküle zu entwerfen und die entworfenen Kristalle herzustellen (Kristallherstellung).Durch eine Reihe von Experimenten, wie Röntgenanalysen, UV-sichtbare Absorptionsmessungen, Nanoindentierungsexperimente, Biegeexperimente usw., werden die strukturellen Eigenschaften der hergestellten Kristalle analysiert, ihr Elastizitätsmodul gemessen und eine Materialbibliothek mit unterschiedlichen Elastizitätsmodulen und Kristallgrößen erstellt. Dann,Mithilfe der Bayes'schen Optimierung wird eine Kristallprobe entnommen und die maximale Sperrkraft verschiedener Kristalle iterativ gemessen.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die beiden Methoden des maschinellen Lernens die Beziehung zwischen Elastizitätsmodul und funktionellen Gruppen untersuchten und so die Bestimmung optimaler experimenteller Bedingungen ermöglichten. Die Aufgabe menschlicher Forscher besteht darin, Kristallproben vorzubereiten, experimentelle Analysen durchzuführen und die maximale Blockierkraft von Kristallen in der realen Welt zu testen.

Synthetisieren Sie 10 lichtgetriebene organische Kristalle und maximieren Sie die Kristallblockierkraft

Erfolgreiches Design lichtgetriebener organischer Kristalle mit der LASSO-Methode

Die Forscher konzentrierten sich auf das Salicylidenamin-Molekül, da es die Fähigkeit besitzt, Kristalle durch Licht anzutreiben. Beim ersten Entwurf des Salicylaldehyd-Moleküls untersuchten die Forscher die Beziehung zwischen der Molekülstruktur und dem Elastizitätsmodul.Ziel ist der Aufbau einer Bibliothek kristalliner Salicylaldehydmaterialien mit unterschiedlichen Elastizitätsmoduln und Kristallgrößen.

Speziell,Die Forscher vektorisierten die Molekülstrukturen des gesammelten Datensatzes aus 393 Datenpunkten.Nach dem Entfernen der Variablen mit höherer Korrelation unter den erklärenden Variablen stellte sich heraus, dass 18 und 27 Unterstrukturen positiv bzw. negativ mit dem Elastizitätsmodul korreliert waren. Beispielsweise korreliert die Substruktur, die Wasserstoffbrücken bildet, stark positiv mit dem Elastizitätsmodul.

Um das Moleküldesign weiter zu optimieren, ist eine verbesserte Interpretierbarkeit erforderlich.Die Forscher verwendeten die LASSO-Regression, eine Methode, die sowohl eine Variablenauswahl als auch eine lineare Modellierung durchführt.Nach der Durchführung der Hyperparameteroptimierung, der Bewertung der LASSO-Genauigkeit, der Messung experimenteller Fehler und anderer Maßnahmen behielt das LASSO-Modell, wie in der folgenden Abbildung gezeigt, schließlich 7 Variablen mit positiven und negativen Korrelationen bei, von denen 4 Variablen (aliphatische Hydroxylgruppen, Nitrogruppen, Carbonsäuren und Aminogruppen) Unterstrukturen sind, die den Elastizitätsmodul erhöhen können, d. h. eine positive Korrelation aufweisen, und die anderen 3 Variablen (aromatische Hydroxylgruppen, Halogene und Benzolringe) Unterstrukturen sind, die den Elastizitätsmodul verringern können, d. h. eine negative Korrelation aufweisen.

Basierend auf den aus der LASSO-Regression gewonnenen positiven und negativen Beziehungen synthetisierten die Forscher Salicylaldehydamin-Moleküle (durch entsprechendes Ersetzen der oben genannten verschiedenen Unterstrukturen).Schließlich wurden 10 verschiedene Verbindungen erhalten.

Alle hergestellten Verbindungen kristallisierten in plättchenförmiger Form mit unterschiedlichen Kristallgrößen. Die Forscher führten eine Röntgenanalyse dieser Kristallstrukturen durch und die Ergebnisse sind in der folgenden Abbildung dargestellt.

Zusätzlich zur Messung der UV-sichtbaren Absorption dieser Verbindungen usw. verwendeten die Forscher auch Nanoeindring- und Biegetests, um den Elastizitätsmodul des Kristalls jeweils entlang der Dicken- und Längsrichtung zu messen. Die Ergebnisse sind in der folgenden Abbildung dargestellt.

Abbildung a links zeigt, dass der Elastizitätsmodul der kristallinen Verbindungen 1–3 größer ist als der der Verbindungen 4–6, was mit der Vorhersage von LASSO übereinstimmt. Allerdings stimmten die halogenierten Kristalle (Verbindungen 7–10) nicht mit der Vorhersage überein und die Kristalle der Verbindungen 7–9 wiesen relativ große Elastizitätsmodule auf. Dies lag daran, dass der gesammelte Datensatz halogenierte Kristalle enthielt, die Halogenbrücken bildeten und relativ kleine Elastizitätsmodule aufwiesen, die halogenierten Kristalle in dieser Studie jedoch keine Halogenbrücken bildeten.

Abbildung b oben zeigt, dass Kristalle mit einem größeren Elastizitätsmodul in Dickenrichtung dazu neigen, einen kleineren Elastizitätsmodul in Längsrichtung zu haben, was auf die Anisotropie organischer Kristalle zurückzuführen ist. Wenn in einer Richtung eine starke Wechselwirkung entsteht, werden in anderen Richtungen schwächere Wechselwirkungen zu den wichtigsten intermolekularen Wechselwirkungen.

insgesamt,Die Forscher deckten die Beziehung zwischen der Molekülstruktur und dem Elastizitätsmodul auf und erstellten einen Designleitfaden für Salicylaldehydmoleküle.

Bayesianische Optimierung für effizientes Sampling, Maximierung der Kristallblockierkraft auf 37,0 mN

Nach dem Aufbau einer Materialbibliothek mit unterschiedlichen Elastizitätsmodulen und Kristallgrößen,Die Forscher nutzten die Bayes'sche Optimierung, um Proben aus dieser Materialbibliothek zu entnehmen und die Blockierkraft des Kristalls unter Lichtbestrahlung zu testen.Der Messvorgang ist in der folgenden Abbildung dargestellt.

Zunächst maßen die Forscher 10 Punkte (fünf Lichtintensitätsbedingungen für beide Kristalle), wobei der Maximalwert Fmax = 9,8 mN betrug (Fmax ist definiert als die maximale Blockierkraft abzüglich der Anfangslast). Anschließend verwendeten die Forscher die Bayes'sche Optimierung, um Kristalle zu beproben und Fmax iterativ zu messen.Es wurde festgestellt, dass Fmax während der 100 Experimente allmählich anstieg.

Wie in der Abbildung unten gezeigt, stieg Fmax allmählich von 9,8 mN auf 16,0 mN, 26,8 mN, 34,4 mN und erreichte schließlich 37,0 mN. Es ist bemerkenswert, dass der Anstieg von Fmax bei den letzten drei Werten einen allmählich verlangsamten Trend zeigte: Der Anstieg von 26,8 mN auf 34,4 mN betrug 7,6 mN, während der Anstieg von 34,4 mN auf 37,0 mN 2,6 mN betrug. Zwar kann es durch weitere Experimente noch zu einer gewissen Kraftsteigerung kommen, diese wird jedoch zunehmend begrenzt sein. Darüber hinaus wurden die letzten drei Fmax-Werte von den Kristallen der Verbindung 3 unter ähnlichen Bedingungen erreicht.Dies deutet auch stark darauf hin, dass die Optimierung innerhalb des aktuellen Parameterraums nahe am globalen Maximum liegt.

Es ist erwähnenswert, dass die für diese Kraftmessung verwendete Materialbibliothek 8 Kristalle enthält (ausgenommen Verbindungen 6 und 7), Verbindung 3 jedoch die herausragendste Leistung zeigte und auch während des Optimierungsprozesses am häufigsten ausgewählt wurde.

Das Obige kann auf die einzigartigen Strukturmerkmale der Verbindung 3 zurückgeführt werden:

* Der große Diederwinkel (51,58°) zwischen der Salicylebene und der Phenylebene ermöglicht eine effiziente Photoisomerisierung, während die Nitrogruppe die Photoreaktion erhöht.

* Gestapelte Molekülschichten entlang der Dickenrichtung fördern die anisotrope Wärmeausdehnung.

* Verbindung 3 zeigt unter Lichtbestrahlung eine Enol-Keto-Photoisomerisierung und einen thermischen Effekt.

* Bei dünnen Kristallen führt die Photoisomerisierung dazu, dass sich der Kristall von der Lichtquelle weg biegt, während bei dicken Kristallen die Wärmeausdehnung dominiert.

* Der negative Wärmeausdehnungskoeffizient des Kristalls entlang der Längsrichtung nahe der Raumtemperatur kann zur gesamten mechanischen Reaktion beitragen.

* In Bereichen ausreichender Lichtintensität nimmt die Kraftentwicklung mit der Kristallgröße zu.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass durch die Anwendung zweier Modelle des maschinellen LernensIn dieser Studie wurde die Bremskraft lichtgetriebener Kristalle erfolgreich auf ein neues Niveau angehoben und übertraf den zuvor gemeldeten Maximalwert (ca. 10 mN).

In,Die LASSO-Regression zeigt die positiven und negativen Korrelationen zwischen bestimmten Substrukturen lichtgetriebener organischer Kristalle und dem Elastizitätsmodul.Beispielsweise werden Unterstrukturen, die leicht Wasserstoffbrücken bilden, als positiv korrelierte Faktoren angesehen, während Benzolringe und Halogene als mögliche negativ korrelierte Faktoren gelten. Diese Erkenntnisse ermöglichen es den Forschern, geeignete Unterstrukturen von Salicylaldehyd-Derivaten auszuwählen.

Die Bayes'sche Optimierungsmethode tastet die Kraftmessungen an den ausgewählten Kristallen ab und erreicht eine Blockierkraft von bis zu 37,0 mN, wobei davon ausgegangen wird, dass dieser Wert die globale Maximalkraft im Parameterraum darstellt.Die Explorationseffizienz dieser Studie ist mindestens 73-mal höher als die der herkömmlichen Rastersuchmethode.

Das revolutionäre Potenzial der Bayes'schen Optimierung in der Materialwissenschaft

Die in dieser Studie verwendete Bayes'sche Optimierung konvergiert zu einer bestimmten Kombination aus Kristalleigenschaften und -größe, was darauf schließen lässt, dass es ein optimales Gleichgewicht zwischen Kristalleigenschaften und -größe zur Maximierung der Blockierkraft gibt und dass die einfache Auswahl der größten Kristallgröße nicht die optimale Lösung zur Maximierung der Blockierkraft ist. Diese Methode setzt einen neuen Maßstab für die lichtgetriebene Kristallkraftabgabe und bietet zudem einen allgemeinen Rahmen für die Materialoptimierung anderer molekularer Kristallsysteme.

Zusätzlich zu den oben genannten Forschungsarbeiten hat die Bayes'sche Optimierung aufgrund ihrer effizienten Datennutzungsmöglichkeiten, globalen Optimierungseigenschaften und Anpassungsfähigkeit an komplexe Einschränkungen auch in vielen Bereichen der Materialwissenschaften revolutionäres Potenzial bewiesen.

Zum Beispiel,Das Team der Universität Toronto verwendete einen Algorithmus zur multikriteriellen Bayes-Optimierung (MBO) in Kombination mit hoch sp²-gebundenem pyrolytischem Kohlenstoff im Nanomaßstab, um leichte Kohlenstoff-Nanogitter mit ultrahoher spezifischer Festigkeit und Skalierbarkeit zu erzeugen.Die Forschungsarbeit trug den Titel „Ultrahohe spezifische Festigkeit durch Bayessche Optimierung von Kohlenstoff-Nanogittern“ und wurde in Advanced Materials veröffentlicht.

* Papieradresse:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202410651

Darüber hinaus hat das schwedische Team erfolgreich ein organisches, wässriges Mischelektrolytsystem mit vier Co-Lösungsmitteln und zwei Lithium-Leitsalzen erforscht. Dazu wurden die automatisierte Knopfzellenmontage, LiFePO4||Li4Ti5O12 und Bayes'sche Optimierung integriert. Damit wurde das Potenzial der Kombination von Bayes'scher Optimierung mit autonomen Vollzellenexperimenten aufgezeigt und neue Erkenntnisse zum Elektrolytdesign für die nächste Generation wässriger Batterien gewonnen. Die Studie wurde in Cell Press unter dem Titel „Accelerating aqueous electrolyte design with automated full-cell battery experimentation and Bayesian optimization“ veröffentlicht.

Virginia Tech hat ein Bayes'sches Rahmenwerk zur Reaktionsoptimierung und -analyse entwickelt, das es Polymerchemikern ermöglicht, fortschrittliche Optimierungsalgorithmen in die Screening- und Optimierungsverfahren stereoselektiver Polymerkatalysatoren zu integrieren. Dies stellt einen bedeutenden Durchbruch in der Bayes'schen Optimierung bei der chemischen Polymersynthese dar. Die Forschungsarbeit mit dem Titel „Bayesian-optimization-assisted discovery of stereoselective aluminum complexes for ring-opening polymerization of racemic lactide“ wurde in Nature Communications veröffentlicht.

* Papieradresse:

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39405-5

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass durch die Verwendung der Bayes-Optimierung oder durch die Kombination der Bayes-Optimierung mit anderen Methoden die Materialforschung und -entwicklung voraussichtlich den Effizienzengpass traditioneller Methoden überwinden und eine effiziente Erforschung und präzise Konstruktion in mehreren Maßstäben und für mehrere Ziele erreichen wird.