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Die Röntgenbildgebungstechnologie findet in vielen Bereichen wichtige Anwendung, beispielsweise in der medizinischen Diagnostik, der Verteidigungsindustrie, der Nukleartechnologie und der Strahlenschutzerkennung. Der Szintillator ist das Kerngerät bei der Anwendung der Röntgentechnologie und kann hochenergetische Röntgenphotonen in niederenergetisches sichtbares Licht umwandeln und so die Röntgenerkennung und -bildgebung ermöglichen.

Derzeit werden die meisten Szintillatormaterialien durch Kalzinierung unter Hochtemperaturbedingungen synthetisiert, was nicht nur teuer ist, sondern auch die Herstellung großflächiger Materialien auf flexiblen Substraten erschwert. Also,Die Entwicklung von Röntgenszintillatormaterialien mit geringer Toxizität, hoher Röntgenempfindlichkeit und einfacher Verarbeitung zu flexiblen Matrizen ist zum Schwerpunkt und zur Schwierigkeit der Forschung auf diesem Gebiet geworden.

kürzlich,Außerordentlicher Professor Zhang Hailei von der Fakultät für Chemie und Professor Yang Yanmin von der Fakultät für Physik der Universität Hebei haben zusammen mit Professor Richard Hoogenboom von der Universität Gent einen Szintillator mit guter Wasserdispersion und hoher Empfindlichkeit gegenüber Röntgenstrahlen entwickelt. Sie haben außerdem drei Materialien mit wasserdispergierbaren Szintillatoren entwickelt.- Polyurethan-Schaumstoffe mit radiolumineszierenden Eigenschaften, flexible Hydrogel-Szintillatorschirme, die für die Röntgenbildgebung verwendet werden können, und zusammengesetzte Hydrogele für die mehrstufige Informationsverschlüsselung zum Schutz vor Fälschungen. Die entsprechenden Ergebnisse wurden in Nature Communications veröffentlicht.

Link zum Artikel:
https://www.nature.com/articles/s41467-024-46287-8
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Synthese wasserdispergierbarer Röntgenszintillatoren

Ziel dieser Forschung ist die Entwicklung eines wasserdispergierbaren Röntgenszintillators.Der Szintillator basiert auf Halloysit-Nanoröhren (HNTs), die mit bleifreien Röntgen-Szintillator-Nanopartikeln modifiziert sind. HNTs sind ein natürliches Nanomaterial mit großen Hohlräumen, geringer Dichte, guter Dispergierbarkeit in Wasser und einer stabilen negativen Ladung auf der Außenfläche, die eine Aggregation der Nanoröhren verhindert. Gleichzeitig verfügen HNTs über attraktive Eigenschaften wie gute Biokompatibilität, geringe Toxizität, hohe Stabilität, Hydrophilie, Verarbeitbarkeit und niedrige Kosten, was sie zu idealen Kandidaten für die Herstellung von Verbundwerkstoffen macht.

Zur Erzeugung nanokristalliner Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺, Zitronensäure (CA) wird als Chelatbildner benötigt. In dieser Studie wurde CA an die Außenfläche von HNTs-NH2 (aminierte Aminogruppen von HNTs) gekoppelt und die erhaltenen, mit Zitronensäure modifizierten Halloysit-Nanoröhren (HNTs-CA) wurden gründlich gewaschen, um die Abwesenheit von freiem CA sicherzustellen, was eine wichtige Voraussetzung für die Erzeugung von Röntgenszintillatoren auf der Nanoröhrenoberfläche ist.Die Studie ergab, dass HNTs-CA eine gute Dispergierbarkeit in Wasser aufweist.

Nach der Bestätigung, dass HNTs-CA erfolgreich vorbereitet wurde,Der hydrothermale Reaktor wurde verwendet, um Röntgenszintillator-Nanopartikel als Vorlage zu züchten, und HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺.

HNTs@Na_₅Lu_₉F_₃₂:Tb^³⁺ Röntgen-Photoelektronenspektrum von

Die Forscher untersuchten unberührte HNTs, HNTs-CA und HNTs@Na durch Röntgenbestrahlung.₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Die Emissionseigenschaften vonEs wurde festgestellt, dass ihr Lumineszenzemissionsverhalten völlig unterschiedlich war.

Ursprüngliche HNTs und HNTs-CA zeigten unter Röntgenbestrahlung keine Lumineszenzeigenschaften.

HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Das RL-Spektrum weist vier Emissionsspitzen bei Wellenlängen von 489, 544, 585 und 620 nm auf, wobei die Intensität der Emissionsspitze bei einer Wellenlänge von 544 nm viel höher ist als die der anderen Emissionsspitzen.Daher werden HNTs@Na unter Röntgenbestrahlung₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Strahlt starke grüne Fluoreszenz aus.

Entwicklung und Anwendung neuer flexibler Verbundwerkstoffe

Röntgenempfindlicher Polyurethanschaum (PUF)

Polyurethanschaum ist ein häufig verwendetes kommerzielles Polymermaterial, das in großem Umfang in der Textil-, Möbel- und Bauindustrie verwendet wird. Wenn es also gelingt, vorgefertigten Polyurethanschaum mit Röntgenszintillatoren zu funktionalisieren, können Polymerprodukte mit Röntgenszintillationseigenschaften direkt erhalten werden.

HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@PUF Mikromorphologie

Die Forscher verwendeten Rasterelektronenmikroskopie, um die ursprünglichen PUF und HNTs@Na zu untersuchen₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@PUF-Mikrostruktur. Der PUF zeigte eine offenporige Struktur mit glatten Porenwänden.

HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺Das Fehlen von Beschädigungen am Rahmen ist auch in den SEM-Bildern von @PUF zu erkennen.Die Ergebnisse zeigen, dass HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Die Röntgenszintillatoradsorption war erfolgreich.

Um die Gleichmäßigkeit der Beschichtung weiter zu demonstrieren, wählten die Forscher zufällig HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@5 Punkte in der PUF-Probe und zeichnete für jeden Punkt die Spitzenintensität des RL-Spektrums bei einer Wellenlänge von 544 nm auf. Der Wert der relativen Standardabweichung (RSD) der aus den Intensitätswerten erhaltenen Ergebnisse betrug 4,8%,HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Die Beschichtung ist auf der PUF-Oberfläche gleichmäßig.

Die Elementaranalyse des Querschnitts zeigte, dassHNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Hat eine gute Durchdringungsfähigkeit. Die Ergebnisse des 30-tägigen Stabilitätstests zeigten, dass HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@PUF hat eine gute thermische und Photostabilität.

Bei Einwirkung von Röntgenstrahlen werden HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@PUF kann sichtbares grünes Licht aussenden, das mit dem Emissionsspektrum von durch Röntgenstrahlen angeregtem RL übereinstimmt. Darüber hinaus steigt die Lumineszenzintensität mit der Röntgendosis von 3,1 auf 9,2 cGy s^-1 mit der Zunahme von gestiegen.

Forscher werden HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@PUF-Proben wurden in die erforderlichen Formen geschnitten und auf die weißen Mäntel geklebt; HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Es wurde Epoxidharz hinzugefügt, um einen tropfenförmigen Anhänger mit guter Transparenz herzustellen, und schließlich wurde das erhaltene Material in Strahlungslabors angewendet.

Die Ergebnisse zeigten, dass sowohl der Schaumstoff als auch die tropfenförmigen Anhänger als Reaktion auf niedrig dosierte Röntgenstrahlen sichtbares grünes Licht aussenden konnten, das weit unter der bei der Brachytherapie verwendeten Dosis lag.

Flexible Hydrogel-Szintillatorschirme für die Röntgenbildgebung

Dünnschichtchromatographieplatten (TLCPs) sind handelsübliche Materialien, die häufig in der organischen Chemie verwendet werden.

Al₂O₃ Es wurde durch Mischen mit CMC-Na und anschließendes Auftragen auf einen Glasobjektträger hergestellt.

Da die Oberfläche von HNTs hauptsächlich aus Si-O-Si- und Al-OH-Gruppen besteht, sind ihre chemischen Eigenschaften

Al₂O₃ Ähnlich wie Kieselgel inspirierte diese Ähnlichkeit die Forscher dazu, HNTs@Na zu erhalten₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Gemischt mit CMC-Na wurden Festkörper-Röntgenszintillatorschirme entwickelt.

Vorbereitung des Röntgenszintillatorschirms

Die Forscher verwendeten ein Kapselmodell und selbstgebaute Bildgebungsgeräte, um die Machbarkeit der Röntgenbildgebung zu demonstrieren. Auch,Stabilitätstests zeigen, dass HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Der Basis-Röntgenszintillationsschirm weist eine gute Wärme- und Lichtstabilität auf.

Obwohl ähnliche hochauflösende Röntgenbilder bereits zuvor mit niedrigeren Röntgendosen unter Verwendung anderer Röntgenszintillatoren erzielt wurden, kann der in dieser Studie entwickelte bleifreie Verbund-Röntgenbildfilm durch ein einfacheres wasserbasiertes Verfahren hergestellt werden.Dies deutet darauf hin, dass basierend auf HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Der Röntgenbildbildschirm ist skalierbar.

Um die Einschränkungen starrer Szintillatorschirme zu überwinden, bereiteten die Forscher einen flexiblen Szintillatorschirm vor, indem sie HNTs@Na5Lu9F32:Tb3+ in chemisch vernetzte Hydrogele einbauten. Der flexible Szintillatorschirm kann sich an nicht flache Objekte anpassen, indem er in die gewünschte Form gedehnt oder gebogen wird.

Die Forscher versuchten auch, Na mit Ölsäure (OA) zu modifizieren.₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Die Oberfläche von OA@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Produkt und verbessert dadurch die Wasserdispergierbarkeit. Enthält HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Die Hydrogele zeigten eine bessere Zugfestigkeit als jene mit OA@Na5Lu9F32:Tb3+ und sogar eine höhere als die ursprünglichen Hydrogele. Im Gegensatz,Enthält HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Die Hydrogele sollten besser sein als die auf OA@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Seine Analoga haben ein besseres Anwendungspotenzial in Röntgenszintillationsschirmen.

Darüber hinaus, basierend auf dem Kapselmodell,Enthält HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Das Hydrogel demonstrierte auch die Durchführbarkeit der Röntgenbildgebung.Die Verankerung von Nanoszintillatoren auf der Oberfläche von HNTs kann neue Ideen für die Entwicklung alternativer Szintillatormaterialien mit guten mechanischen Eigenschaften liefern.

Verbundhydrogel mit mehrstufiger Informationsverschlüsselung zum Schutz vor Fälschungen

Zur Speicherung von Informationen wurden Hydrogele vorgeschlagen, die als Reaktion auf äußere Reize wie UV-Licht, Wärme und pH-Wert ihre Farbe ändern können. Allerdings kann die Entschlüsselung von Informationen im Rahmen einer einzigen Simulation leicht geknackt, gestohlen und gefälscht werden. Dies inspirierte die Forscher dazu, mehrschichtige verschlüsselte Hydrogele auf der Grundlage der unterschiedlichen Emissionsverhalten von durch Röntgenstrahlen angeregtem RL und Photolumineszenz (PL) zu untersuchen. Darüber hinaus weisen einige organische Materialien, die aus leichten Atomen bestehen, eine schwache Absorptionskapazität für Röntgenstrahlen auf und können nur unter ultraviolettem Licht, nicht aber unter Röntgenstrahlen Licht emittieren. Dieser Unterschied im Emissionsverhalten inspirierte die Forscher dazu, Fälschungsschutztechnologie und mehrstufige Verschlüsselungstechnologie zu hybriden Hydrogelen mit verschlüsselten Informationen zu kombinieren.

Die Forscher synthetisierten drei Arten von Hydrogelen:* Gel-0 wurde unter Verwendung von 1,4-Phenyldiboronsäure als Vernetzer für Polyvinylalkohol (PVA) hergestellt und als Substrat zur Herstellung mehrschichtiger Hydrogele verwendet. Unter UV- oder Röntgenstrahlen emittierte es keine Fluoreszenz.₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Das Hydrogel (Gel-1) wurde mithilfe einer buchstabenförmigen Form hergestellt und mit Borsäure funktionalisiertes Tetraphenylethylen (M3) wurde verwendet, um in Gel-1 ein dreidimensionales Netzwerk zu bilden. Gel-2 wurde ähnlich wie Gel-1 hergestellt, jedoch ohne Zugabe von HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺, daher hat Gel-2 nur Photolumineszenzeigenschaften

Synthese von Hydrogelen für die Informationsverschlüsselungsforschung

Gel-1 und Gel-2 wurden in Buchstabenform hergestellt und bildeten die Informationsschicht. Die Boronat-Querverbindungen und potenziellen Arylboronsäurereste in den Hydrogelen induzierten selbstheilende Eigenschaften und dynamische Austauschverhalten, was zur Verschmelzung einzelner Hydrogelschichten führte.Diese Studie schlägt den Entwurf eines sandwichartigen mehrschichtigen Hydrogels mit verschlüsselten Informationen vor.Das Hydrogel bestand aus zwei äußeren nicht leuchtenden Schichten (Gel-0) und einer inneren Informationsschicht (Reihenfolge: Gel-0/Informationsschicht/Gel-0).

Das resultierende mehrschichtige Hydrogel kann in eine ungefähre U-Form gefaltet oder gebogen werden, ohne dass es zu Ablösungen zwischen den Hydrogelschichten kommt, und kann unter normalen Lichtbedingungen keine Informationen anzeigen. Unter UV-Licht leuchten die Buchstaben EHBUT, was auf dem Bild unten deutlich zu sehen ist. In der Leuchtwirkung der beiden Leuchtkörper besteht kein Unterschied. Durch UV-Licht ermittelte Informationen gelten als Falschinformationen. Die verschlüsselten Buchstaben (HBU siehe unten) können nur durch Röntgen gelesen werden.

Forschungsbeispiel zur Informationsverschlüsselung

Darüber hinaus unterstützt das mehrschichtige Hydrogel zusätzliche Sicherheitsverschlüsselungstechnologie, um Informationslecks zu verhindern und gefälschten und minderwertigen Produkten entgegenzuwirken. Mehrschichtige Hydrogele sind eher auf der Grundlage dynamischer kovalenter Bindungen als auf der Grundlage physikalischer Anordnungen verbunden. Daher sind die Hydrogele einheitlich und können mit einer komplexeren Informationstarnung und mehrstufigen Verschlüsselung auf der Grundlage von drei verschiedenen Arten von Hydrogelkomponenten programmiert werden. Darüber hinaus tragen auch die in den erhaltenen mehrschichtigen Hydrogelen vorhandenen dynamischen kovalenten Bindungen zu den potenziellen selbstheilenden Eigenschaften bei.

Zusammenfassend zeigen die Forschungsergebnisse, dassHNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Bei den Nanokristallen handelt es sich um hocheffiziente Röntgenszintillatoren, die sich als wässrige Dispersionen problemlos verarbeiten lassen.Wird zur Entwicklung röntgenempfindlicher, röntgendichter Substrate, Beschichtungen und Hydrogele verwendet. Gleichzeitig zeigte diese Studie auch das Anwendungspotenzial von Nanomaterialien auf Tonbasis als Träger für funktionelle Nanopartikel.Diese Forschung hat die Anwendung von Röntgenszintillatormaterialien im Bereich flexibler Verbundwerkstoffe erfolgreich erweitert und zudem die Verfeinerung und wertschöpfende Entwicklung von Polymerverbundwerkstoffen stark unterstützt.

Entwicklung leistungsstarker und kostengünstiger Szintillatoren zur Überwindung von Engpässen

Nach mehr als hundert Jahren der Entwicklung sind Szintillatoren eng mit dem Leben der Menschen verbunden, von der Kernphysikforschung bis zu zahnärztlichen Untersuchungen, von Röntgens Entdeckung des Fluoreszenzphänomens von Bariumplatinocyanat bis zu den heutigen leistungsstarken Mehrfeldanwendungen.

Der Marktforschungsbericht der chinesischen Szintillatorindustrie zeigt, dass der globale Szintillatormarkt im Jahr 2022 ein Volumen von 4,385 Milliarden Yuan und das chinesische Szintillatormarktvolumen von 479 Millionen Yuan erreichen wird. Der Bericht prognostiziert, dass der globale Markt für Szintillatoren bis 2028 ein Volumen von 6,985 Milliarden Yuan erreichen wird. Speziell im medizinischen Bereich zeigen relevante Daten, dass der globale Markt für medizinische Szintillatoren im Jahr 2023 ein Volumen von etwa 610 Millionen Yuan erreichen wird und im Jahr 2030 voraussichtlich 850 Millionen Yuan erreichen wird, mit einer durchschnittlichen jährlichen Wachstumsrate von 4,91 TP3T im Zeitraum 2024–2030.

Allerdings sind die meisten Hochleistungs-Szintillatormaterialien für Kernkomponenten derzeit auf Importe angewiesen. Chen Qiushui, ein angesehener Professor der Minjiang Scholars der Provinz Fujian, Forscher und Doktorvater an der Fakultät für Chemie der Universität Fuzhou, sagte:„Importierte hochwertige medizinische Bildgebungsgeräte und ihre Schlüsselkomponenten sind mit Problemen wie hohen Kosten und einer Blockade der Kerntechnologie konfrontiert. Die Kernherstellungstechnologie wurde schon immer von Japan und europäischen Ländern monopolisiert.“

Auch in Zukunft wird sich die Entwicklung von Röntgenszintillatoren in Richtung hoher Leistung und niedriger Kosten fortsetzen. Einerseits wird die Leistung von Röntgenszintillatoren durch die kontinuierliche Weiterentwicklung neuer Materialtechnologien und die Optimierung der Herstellungstechnologie weiter verbessert. Andererseits werden die Senkung der Produktionskosten und die Verbesserung der Produktionseffizienz zu wichtigen Entwicklungsrichtungen in der Röntgenszintillatorindustrie werden. Gleichzeitig wird die Marktnachfrage nach Röntgenszintillatoren mit der kontinuierlichen Innovation der medizinischen Bildgebungstechnologie und der Sicherheitsinspektionstechnologie sowie der Ausweitung der Anwendungsbereiche weiter steigen.