기계학습 강화 상수 전위 프레임워크를 이용한 리튬 금속-전해질 계면에서의 나뭇가지 형성 관측

전기화학 사이클 중 리튬 금속 배터리에서 제어되지 않는 나노결정 성장은 낮은 쿨롱 효율과 심각한 안전 문제를 초래한다. 따라서 리튬 나노결정 형성 메커니즘에 대한 포괄적인 이해는 리튬 금속 배터리 성능을 더욱 향상시키는 데 필수적이다. 기계 학습 가속 분자 역학 시뮬레이션은 아비-시초(ab-initio) 수준의 정확도로 원자 척도에서 다양한 핵심 과정을 해석할 수 있다. 그러나 기존의 분자 역학 시뮬레이션 도구는 전기화학적 일정 전위 조건을 구현할 수 없기 때문에 리튬의 전기화학적 침착 과정을 거의 포착하지 못한다. 본 연구에서는 기계 학습 힘장과 전하 균형 방법을 결합한 일정 전위 접근법을 제안하여 리튬 금속 음극 표면에서 나노결정 핵형성의 동적 과정을 규명한다. 시뮬레이션 결과, 고체 전해질 상계층(Solid Electrolyte Interphase, SEI)의 비정질 무기 성분 내 리튬 집합체에 따라 비균일한 리튬 침착이 발생할 경우, 나노결정의 핵형성 과정이 유도됨을 확인하였다. 본 연구는 리튬 금속 음극에서 나노결정 형성에 대한 미시적 이해를 제공하며, 특히 현실적인 일정 전위 조건을 모사할 수 있는 효율적이고 정밀한 시뮬레이션 방법을 제시함으로써, 복잡한 전기화학적 계면을 모사하는 데 있어 광범위한 응용 가능성을 지닌다.