석영에서 강유전체까지, 하버드 대학은 재료의 대규모 전기장 시뮬레이션을 가속화하기 위한 등가 머신 러닝 프레임워크를 제안합니다.
현대 재료과학 분야의 최첨단 연구 분야인 계산재료과학은 재료의 미세구조를 분석하고 거시적 특성을 예측하는 핵심 과제를 수행합니다. 양자역학과 같은 기본 물리 법칙과 기본 원리를 기반으로, 이 분야는 실제 재료의 실험적으로 측정 가능한 특성을 정확하게 예측하고, 이를 통해 외부 자극에 대한 재료의 반응 메커니즘을 심도 있게 이해하는 데 전념합니다. 이러한 반응 특성에는 선형, 비선형 및 결합 효과가 포함됩니다.이는 유전체, 강유전체, 다중강체 재료 및 압전 재료의 기능적 성능을 결정하는 핵심 요소입니다.
현재, 밀도 함수 이론(DFT)을 기반으로 한 1차 원리 전자 구조 방법은 재료의 특성을 연구하는 중요한 수단입니다.그러나 시스템 크기에 따라 계산 비용이 기하급수적으로 증가하기 때문에 소규모 시스템만 처리할 수 있습니다.이로 인해 복잡한 물질 시스템에 대한 체계적인 연구가 크게 제한되었습니다. 최근 몇 년 동안 머신러닝 기법의 도입으로 이 분야에 획기적인 발전이 이루어졌습니다. 데이터 기반 모델을 구축함으로써, 이 기법은 물질 분극, 보른 전하, 분극률, 유전율, 분광 특성 등을 예측하는 데 큰 잠재력을 보였으며, 분자, 액체 물, 고체 물질 시스템에 성공적으로 적용되었습니다.
그러나 대부분의 기존 머신 러닝 방법은 여전히 한계를 가지고 있습니다. 예를 들어, 독립적으로 설계된 모델은 물리적 대칭성과 보존 법칙을 엄격하게 구현하기 어렵습니다. 유전 특성, 에너지 및 힘 계산을 통합하려는 일부 단일 모델 솔루션은 주기적 경계 조건과 다중 분극 값을 갖는 실제 시스템으로 확장할 때 어려움을 겪습니다. 일부 연구에서는 서로 다른 전기장에서 원자력을 학습하여 위치 에너지 표면을 구성하고 다중 분극 데이터 학습의 어려움을 우회하기 위해 분극 특성을 간접적으로 추론했지만,그러나 이 방법은 암묵적인 미분 계산에 의존하기 때문에 예측 정확도가 떨어질 수 있으며, 대규모 DFT 데이터 수집의 높은 비용 문제는 근본적으로 해결되지 않았습니다.
위의 과제를 해결하기 위해 하버드 대학과 미국 보쉬 그룹의 자회사인 로버트 보쉬 LLC는 전기적 반응을 위한 통합된 미분 가능 학습 프레임워크를 공동으로 개발했습니다.이 프레임워크는 단일 머신 러닝 모델에서 일반화된 잠재 에너지와 외부 자극에 대한 응답 함수를 동시에 학습할 수 있습니다.원자 좌표와 섭동 매개변수에 대한 일반화된 위치 에너지의 미분으로 응답 함수를 정의하고, 두 가지 사이의 정확한 수학적 관계를 활용하며, 운동량 보존 및 보른 전하 음향 합산 규칙과 같은 물리적 제약 조건을 엄격하게 충족함으로써 기존 독립 모델의 본질적인 결함을 극복하고 결정질, 무질서 및 액체 물질의 유전 및 강유전체 특성에 대한 고정밀 연구를 위한 새로운 길을 열었습니다.
관련 연구 결과는 "전기 응답의 통합 미분 학습"이라는 제목으로 국제적으로 유명한 저널인 Nature Communications에 게재되었습니다.
연구 하이라이트:
* 일반화된 위치 에너지와 관찰 가능한 반응량 간의 정확한 미분 관계를 기반으로 운동량, 전기 엔탈피 등에 대한 다차원 보존 보장을 달성한 최초의 통합 머신 러닝 프레임워크입니다.
* 백만개 원자 수준에서 강유전체 히스테리시스 시뮬레이션의 병목 현상을 극복하고 분극 스위칭의 도메인 핵 생성 및 1차원 팽창 동역학을 정확하게 분석하기 위해 등가 신경망 모델을 개발합니다.
* 다중값 편극 훈련 문제를 해결하고 기본 원리를 결합하여 α−SiO₂/BaTiO₃ 시스템에서 유전 및 강유전체 특성에 대한 교차 스케일 고정밀 예측을 달성합니다.
서류 주소:
https://go.hyper.ai/18TWg
더 많은 AI 프런티어 논문:
α−SiO₂ 및 BaTiO₃ 데이터 실험, 훈련 세트 구성 및 주요 매개변수 도출
본 연구에서는 α-SiO₂와 BaTiO₃의 두 가지 물질에 대한 데이터 실험을 수행했습니다.모델 성능은 훈련 세트와 검증 세트를 구성하여 검증됩니다.
학습 데이터 생성 단계에서는 300 K와 600 K에서 NVT 고전적 MD 시뮬레이션(Vashishta 전위 구동, 각각 100 ps, 1 ps 간격 샘플링)을 통해 α−SiO₂ 원자 배열 200개 프레임을 추출했습니다. BaTiO₃의 경우, FLARE 코드의 능동 학습 동역학을 통해 75개 프레임(300 K~400 K, 원래 구조 60개 프레임, 도메인 벽 구조 15개 프레임)을 수집했습니다.
각 데이터 세트에 대해 전기장이 없는 상태에서의 에너지, 힘, 분극은 DFT를 통해 계산되었으며, 0.36 MV/cm의 작은 전기장에서 유한차분법을 사용하여 보른 전하와 분극률을 도출하여 분극과 전기장의 선형적 응답 범위를 확보했습니다.
등변 신경망 기반 재료 반응 예측 프레임워크
본 연구에서 연구진은 일반화된 퍼텐셜 에너지 함수와 반응 함수의 통합 학습을 목표로 하는 혁신적인 머신러닝 프레임워크를 성공적으로 개발했습니다. 이 프레임워크는 테일러 급수의 수학적 원리를 엄격하게 따릅니다.독창적으로, 일반화된 잠재 에너지와 그 파생물에 대한 학습 과제는 통합된 모델 프레임워크 내에서 동시에 수행됩니다.이를 통해 재료의 반응 특성을 정확하게 예측할 수 있습니다.
이 모델의 핵심 개념은 다음과 같습니다.일반화된 위치 에너지를 주요 변수(원자 위치 및 외부 필드 등)에 대한 미분값으로 취함으로써, 각 원자 구성에 대한 해당 응답 특성을 자동으로 생성할 수 있습니다.이 설계는 힘, 분극, 보른 전하 등 여러 측면을 포괄합니다. 이 설계는 물리적 대칭성과 운동량 보존 및 전기 엔탈피 보존과 같은 보존 법칙을 정확하게 구현할 뿐만 아니라 모델의 예측 정확도와 신뢰성을 크게 향상시킵니다.
모델의 학습 단계에서,연구자들은 시스템의 섭동을 설명하는 매개변수를 입력에 추가하여 모델이 이러한 매개변수를 구별할 수 있도록 했습니다.이러한 방식으로 추가적인 물리량에 대한 학습이 가능합니다. 동시에 연구진은 에너지, 힘, 분극, 보른 전하 등 다양한 반응 특성의 기여 인자를 완전히 통합하는 포괄적인 손실 함수를 최소화했습니다. 이 학습 모드는 소볼레프 학습 개념과 밀접한 관련이 있습니다. 구체적으로, 손실 함수를 구성하는 각 항은 학습 레이블에 해당하는 기울기와 에너지의 차이로 구성됩니다.
다중 필드의 응답 특성과 결합 특성의 비선형 의존성을 정확하게 포착하기 위해,연구진은 신경망 구조와 경사 역전파라는 강력한 기술을 사용했습니다.일반화된 잠재력과 입력 사이의 복잡한 관계 네트워크를 심층적으로 배웁니다.
모델 아키텍처를 구축하는 과정에서연구자들은 Allegro 플랫폼을 활용합니다.등변 신경망의 높은 정확도와 뛰어난 데이터 효율성을 최대한 활용하여,동시에, 지역 설계 개념을 엄격하게 준수함으로써 이 모델은 뛰어난 확장성을 달성했습니다. 모델 입력 설계 측면에서, 그림에서 볼 수 있듯이 연구진은 전기장 E와 원자 위치 r_i를 교묘하게 통합하여 모델이 전기 엔탈피 U, 힘 F_i, 분극 P, 보른 전하 Z_i, 분극도 α에 대한 학습 작업을 동시에 수행할 수 있도록 했습니다.
학습데이터를 생성하는 과정에서,아래 그림에서 볼 수 있듯이, 연구진은 DFT 계산을 사용하여 전기장 0 주변 영역에서 데이터를 얻었고, 유한 차분 근사법을 사용하여 보른 전하와 분극률 값을 결정했습니다. 학습 후, 모델은 엔탈피를 출력하고, 출력 엔탈피의 1차 및 2차 미분을 계산하여 힘, 분극, 보른 전하, 분극률과 같은 일련의 주요 매개변수를 도출할 수 있게 되었습니다.
연구진은 이 모델이 LAMMPS 소프트웨어와 완벽하게 통합될 수 있도록 해당 인터페이스를 특별히 개발했으며, 이를 통해 전기장 조건에서 대규모 구조 완화 및 머신 러닝 분자 동역학(MLMD) 시뮬레이션을 강력하게 지원할 수 있다는 점을 언급할 가치가 있습니다.
모델 정확도의 다중 시나리오 검증
모델의 성능을 검증하기 위해 연구에서는 재료 진동 및 유전 특성, 강유전체 히스테리시스, 쌍극자 동역학이라는 두 가지 주요 방향에서 실험을 수행했습니다.α−SiO₂와 BaTiO₃를 연구 대상으로 삼아, 다양한 시나리오에서 모델의 정확성과 적용 가능성을 심층적으로 탐구합니다.
진동 및 유전 특성 연구에서연구진은 α−SiO₂를 대표적인 연구 대상으로 선정하고, 고전적 퍼텐셜 에너지의 분자 동역학 시뮬레이션에서 72개 원자의 데이터 200프레임을 추출하여 이를 기반으로 머신러닝 모델을 학습시켰습니다. 모델의 정확도를 더욱 높이기 위해 24,696개 원자를 포함하는 슈퍼셀을 구축했습니다. NVE 앙상블에서 10피코초 동안 평형을 유지한 후, 전기장 없이 200피코초 동안 머신러닝 분자 동역학(MLMD) 시뮬레이션을 수행했습니다. 적외선 스펙트럼은 편광 동역학을 통해 계산되었고, 편광 및 분극률 동역학을 분석하여 주파수 의존 유전율을 결정했습니다. 마지막으로, 결과를 밀도 함수 섭동 이론(DFPT) 및 실험 데이터에 기반한 계산 결과와 비교했습니다.
아래 그림 ac에서 보여지는 바와 같이,MLMD와 DFPT의 결과는 매우 일관성이 있었습니다.또한, 전기장 존재 하에서 전자와 이온의 차폐 효과를 연구할 때, 연구진은 α-SiO₂의 원래 벌크 구조를 기반으로 유한 전기장 하에서 구조 완화를 수행했습니다. 정적 유전율은 전기장이 있을 때와 없을 때의 분극 차이를 계산하여 결정되었습니다. 결과는 아래 그림 d에 나와 있습니다. 이 모델을 통해 얻은 고주파 및 정적 유전율은 DFT 값과 기본적으로 일치합니다.이는 이 모델이 전기장이 전자 구조에 미치는 영향을 정확하게 포착할 수 있음을 충분히 보여주며, 유한 전기장 동역학 시뮬레이션에서의 효과성을 검증합니다.
동시에, Born 전하의 학습 검증에서, 모델이 Born 전하로 학습되지 않으면 저주파수에서의 진동 및 유전 응답의 정확도가 크게 영향을 받는 것으로 나타났으며, 특히 데이터가 제한적일 때 더욱 그러했으며, 전기장 하에서 시뮬레이션의 계산 비용이 증가할 것입니다.이 발견은 Born 전하에 대한 훈련이 이 모델의 주요 장점임을 강조합니다.
강유전체 히스테리시스와 쌍극자 동역학을 연구할 때,연구진은 BaTiO₃ 페로브스카이트에 초점을 맞추고, 능동 학습 동역학을 통해 추출한 75프레임의 데이터(프레임당 135개의 원자)를 사용하여 머신 러닝 모델을 학습시켰습니다. 135개 원자로 구성된 슈퍼셀의 강유전성 히스테리시스는 영하 온도에서 계산되었으며, 그 결과는 아래 그림 a에 나와 있습니다.MLMD 시뮬레이션을 통해 얻은 강유전체 히스테리시스는 DFT 계산을 통해 얻은 히스테리시스와 매우 일치하여 모델의 신뢰성을 강력하게 검증합니다.
강유전체 반응에 대한 온도의 영향을 더욱 자세히 평가하기 위해, 연구진은 5GHz 사인파 전기장 하에서 NVT 앙상블에서 MLMD를 수행했습니다. 이 연구는 위 그림 bc에서 볼 수 있듯이,온도가 증가함에 따라 고유 보자력은 감소하는 반면, 자발적 분극은 온도의 영향을 상대적으로 덜 받습니다.영점 온도든 유한 온도든, 히스테리시스 곡선은 전기장 부호 대칭을 보이는데, 이는 편극 보존 벡터장의 특성과 일치합니다. 또한, 실험 격자 매개변수를 갖는 3,645개 원자의 슈퍼셀을 연구에 사용했을 때, 자발 분극은 실험 결과와 일치했으며, 보자력 또한 실험값에 더 근접했습니다. 이는 서로 다른 원자 번호와 격자 매개변수를 갖는 슈퍼셀에서 모델의 외삽 가능성을 검증하는 것입니다.
강유전체 히스테리시스에 대한 전계 주파수의 영향을 조사할 때,300K에서 3,645개 원자로 구성된 슈퍼셀의 MLMD는 보자력이 주파수가 감소함에 따라 감소함을 보여줍니다. 외삽된 값은 실험값과 여전히 약 10배 정도 차이가 나지만, 이 복잡한 계산 과제는 모델의 강력한 계산 능력과 백만 원자 시스템으로의 뛰어난 확장성을 보여줍니다.
재료 모델 연구: 학계와 산업계의 협력적 진행
재료 과학 분야에서 학계와 기업 모두 재료 모델과 관련된 연구의 지속적인 발전을 촉진하기 위해 많은 노력을 기울여 왔습니다.
학계에서는 많은 대학과 연구팀이 주목할 만한 성과를 달성했습니다.미국 로체스터 대학교의 연구원들은 X선 회절(XRD) 실험에서 생성된 방대한 데이터를 분석하여 소재 혁신을 가속화할 수 있는 머신 러닝 모델을 개발했습니다.이 모델은 다양한 실험 조건과 결정 특성에서 무기 재료의 실험 데이터로 학습되었으며, 브래그 법칙에 따라 분류 및 최적화되었습니다.런던 임페리얼 칼리지에서 제안한 케멜레온 모델은 생성적 AI를 사용하여 소재 구조 특성 데이터 세트를 기반으로 탐색하고, 텍스트 설명과 3차원 구조 데이터로부터 학습하며, 화학적 조성과 결정 구조의 샘플링을 달성합니다.대한민국 서울대학교와 미국 포드햄 대학교의 협력 팀은 대규모 언어 모델(LLM)을 사용하여 신소재의 합성 가능성을 예측하고 예측의 근거를 설명하여 우수한 성능과 해석성을 보여주었습니다. 중국 동남대학 물리학과의 왕진란 교수, 마량 교수 팀과 난징대학의 왕신란 교수 팀은 2차원 재료 연구에 새로운 아이디어를 제시하여, 센티미터 수준의 균일한 이중층 MoS₂ 박막의 개수 제어 에피택시얼 성장을 실현하고, 계산 시뮬레이션을 통해 접촉 계면의 성능을 개선하는 방법을 제안하여 초저 접촉 저항을 성공적으로 달성했습니다.
업계도 뒤처지지 않고 재료 모델 기술의 혁신과 적용에 적극적으로 참여하고 있습니다. Apple은 머신 러닝 모델을 사용하여 제품 외피 제조용 금속 합금 배합을 최적화하고, 재료 강도와 내구성을 향상시키며, 비용을 절감합니다. BASF는 재료 특성을 시뮬레이션하고, 새로운 플라스틱 및 코팅 개발을 가속화하며, 제품 경쟁력을 강화하기 위해 고급 재료 모델을 개발합니다. Microsoft에서 출시한 MatterGen 모델은 고유한 확산 모델 아키텍처를 통해 설계 요건을 충족하는 재료 구조를 생성하며, 이는 기존 방식보다 상당한 이점을 제공합니다. 또한 중국과학원 SIAT 팀과 협력하여 신소재인 TaCr₂O₆를 확보했습니다.
이러한 최첨단 탐구와 혁신적인 관행은 서로 밀접하게 연관되어 있으며, 재료 모델 연구를 지속적으로 발전시키고 있습니다. 앞으로 연구가 더욱 심화되고 기술이 발전하고 업그레이드됨에 따라 재료 모델은 더욱 광범위한 분야에서 획기적인 발전과 응용을 이루어 과학 기술 발전의 견고한 토대를 마련할 것입니다.
참고문헌:
1.https://mp.weixin.qq.com/s/mctu0DOWO_OieLnOgp93Rw
2.https://mp.weixin.qq.com/s/I-UZTyUFSWwXlf1LCmwjRQ
3.https://mp.weixin.qq.com/s/Ox62ut3IJcUWsLC7sF100Q
4.https://mp.weixin.qq.com/s/VlPb8zSghVVxnPNl-WzqBA
5.https://plastics-rubber.basf.com/global/en/performance_polymers/services/service_ultrasim/Material-Modeling