중국과 일본 팀은 공동으로 이 문제를 해결하여 대형 모델을 사용하여 수소화물 고체 전해질의 전도 메커니즘을 분석하고 신뢰할 수 있는 활성화 에너지 예측 모델을 확립했습니다.
전기 자동차 및 전자 기기와 같은 산업의 급속한 발전으로 고성능 배터리에 대한 수요가 급증했습니다. 차세대 에너지 저장 기술의 핵심인 고체 배터리는 높은 안전성, 에너지 밀도, 사이클 안정성 덕분에 글로벌 과학 연구 경쟁의 초점이 되었습니다. 고체 전해질(SSE)은 전고체 배터리(ASSB)의 핵심 구성 요소입니다. 성능 매개변수는 배터리의 출력 효율과 수명을 직접적으로 결정하며, 과학 연구팀이 극복하기 위해 경쟁하는 기술적 요새가 되었습니다.
기존 사회연대경제(SSE)의 연구 개발은 오랫동안 지루한 시행착오 방식에 의존해 왔습니다.일본의 도요타 자동차를 예로 들어보겠습니다. 1,300개 이상의 고체 전지 특허를 보유한 이 업계 거대 기업은 한때 2027년 전고체 전지 상용화를 야심차게 계획했습니다. 그러나 고체 전해질의 계면 안정성 문제로 인해 양산 일정을 2030년 이후로 연기해야 했습니다. 공교롭게도 미국 에너지부가 "나트륨 이온 전지 + 고체 전해질" 기술 경로에 막대한 투자를 했지만, 수소화물 재료의 복잡한 이온 이동 메커니즘으로 인해 병목 현상에 직면했습니다. 이는 기존 R&D 모델의 한계를 완전히 드러냅니다.수소화물 SSE에서 2가 양이온의 강력한 정전기적 상호작용으로 인해 기존의 실험적 특성 분석 기술을 사용하여 동적 이동 행동을 포착하기 어렵습니다.시행착오 방식의 비효율성으로 인해 기술적 혁신 과정이 더욱 늦어졌습니다.
이러한 배경에서 인공지능은 고체 전해질의 연구 개발에 혁신적인 추진력을 불어넣었습니다. 대규모 언어 모델(LLM)의 등장으로 데이터 기반 방법의 경계가 확장되었고 이론적 예측을 위한 더욱 정확한 도구가 제공되었습니다. 그러나 SSE 물질 시스템의 복잡성, 특히 수소화물의 다중 스케일 이온 이동 메커니즘은 여전히 이론적 모델의 정확성에 어려움을 줍니다. 현재 연구에 만연한 방법론적 단편화 문제는 물질 시스템에 대한 체계적인 이해를 제한합니다.
이러한 교착 상태를 깨기 위해 일본 도호쿠 대학, 중국 쓰촨 대학, 일본 시바우라 공업대학으로 구성된 공동 연구팀은 인공지능과 다중 규모 시뮬레이션을 통합한 혁신적인 프레임워크를 제안했습니다.연구팀은 포괄적인 SSE 데이터베이스와 대규모 언어 모델, 그리고 이니티오 메타역학(MetaD) 시뮬레이션을 결합하여 수소화물 SSE에서 독특한 "2단계" 이온 이동 메커니즘을 성공적으로 밝혀냈습니다.
관련 연구 결과는 "대규모 언어 모델을 갖춘 데이터 기반 프레임워크를 통해 고체 배터리의 2가 수소화물 전해질의 복잡성 풀기"라는 제목으로 최고의 국제 저널인 Angewandte Chemie-International Edition에 게재되었습니다.
서류 주소:
데이터 기반 및 AI 가속 워크플로, 고성능 고체 전해질을 위한 가속 엔진
2가 고체 전해질(SSE) 연구 분야에서는 실험과 계산이 계속해서 발전하고 있지만, 재료 특성화 기술과 시뮬레이션 방법에 의해 제한을 받고 있습니다. 중성 분자의 다양성과 느린 이온 이동은 연구를 복잡하게 만든다. 이를 위해 연구팀은 대규모 언어 모델(LLM)을 사용하여 SSE에 대한 심층적인 이해를 얻고 양이온 이동을 분석하는 혁신적인 빅데이터 기반 워크플로를 개발했습니다.고성능 고체 배터리(SSB)를 위한 빠른 이온 전도성 SSE를 설계하는 것을 목표로 합니다.
아래 그림 a에서 보는 바와 같이,이 과정은 팀에서 개발한 고체 전해질 동적 데이터베이스(DDSE)를 이용한 빅데이터 분석으로 시작됩니다. DDSE에는 2,556개의 실험적 SSE 물질, 18,635세트의 이온 전도도 측정 데이터, 657개의 계산적 SSE 물질이 포함됩니다.이렇게 하여 주요 특징을 포착하고 확립합니다.
연구자들은 이 데이터베이스를 바탕으로 두 가지 중요한 통찰력을 얻었습니다.
수소화물 SSE의 빅데이터 분석
아래 그림 b에서 보듯이, 연구진은 실험에서 158개의 금속 수소화물의 온도에 따른 이온 전도도를 분석한 결과, 중성 분자가 없는 SSE에서 단가 전해질의 전도도는 일반적으로 10⁻⁷ ~ 10⁻¹ S cm⁻¹이고 활성화 에너지(Eₐ)는 1.0 eV 미만임을 발견했습니다. 2가 이온은 주변 환경과 강한 정전기적 상호작용을 하고 전도도가 약하며, 중성 분자가 없는 2가 SSE는 적습니다. 그러나 2가 SSE 격자에 중성 분자를 추가하면 2가 이온의 이동을 촉진할 수 있습니다.전도도를 크게 개선하여 단가 전해질과 비슷한 성능을 보입니다.
기존 시뮬레이션 방법 개선
SSE 재료의 이온 이동에 대해 더 깊이 이해하기 위해 연구진은 지난 10년 동안 일반적으로 사용된 계산 방법을 체계적으로 분석했습니다. 실험적 및 이론적 계산에 대한 LLM 기반 벤치마크 분석은 SSE 양이온 이동을 위한 일반적으로 사용되는 전이 상태 탐색 방법에 대한 이해를 뒤집어, 기존 시뮬레이션 방법이 실험적 Eₐ와 상당히 다르다는 것을 밝혀냈습니다. 이는 특히 Eₐ가 높은 SSE의 경우 MetaD와 같은 보다 합리적인 방법을 선호해야 함을 시사합니다. 아래 그림 d에 표시된 것처럼 연구진은 이후 일련의 MetaD 시뮬레이션을 수행하여 양이온 이동 메커니즘을 더욱 자세히 밝히고, Eₐ를 설명하기 위해 여러 이론적 기술자를 도입했으며, 글로벌 최적화 전략을 사용하여 예측된 높은 이온 전도도 SSE 구성의 구조를 명확히 했습니다.
연구진은 또한 양이온 이동 메커니즘을 더욱 자세히 알아보기 위해 일련의 MetaD 시뮬레이션을 수행했고, Eₐ를 설명하기 위해 여러 가지 이론적 기술자를 도입했으며, 예측된 높은 이온 전도도 SSE 구성의 구조를 명확히 하기 위해 글로벌 최적화 전략을 적용했습니다. 이를 바탕으로 구조-성능 관계가 도출되었고, 새로운 SSE를 성공적으로 예측했습니다. 전반적인,이 워크플로는 수소화물 양이온 이동의 속도론을 예측하고 유망한 새로운 SSE 후보 물질을 식별하는 데 강력한 도구를 제공합니다.본 발명은 2가 고체 전해질에 관한 연구에서 데이터 및 방법의 한계로 인해 발생하는 한계를 명확히 하는 데 어려움을 갖는 문제점을 효과적으로 해결한다.
수소화물 SSE 연구: SSE 양이온 이동의 새로운 메커니즘을 밝히고 신뢰할 수 있는 활성화 에너지 예측 모델 확립
연구팀은 수소화물 고체 전해질(SSE) 연구 분야에서 양이온 이동을 정확하게 예측하고 새로운 메커니즘을 탐구하기 위한 체계적인 모델 시스템을 구축했습니다.아래 그림 a에 표시된 것처럼, 이 모델은 다양한 양이온(Li⁺, Na⁺, K⁺와 같은 1가 양이온, Ca²⁺, Mg²⁺, Zn²⁺와 같은 2가 양이온), 음이온(음이온, 작은 둥지 BH₄⁻, 네트워크 B₃H₈⁻, "케이지 모양" 닫힌 BₙHₙˣ⁻, CBₙHₙˣ⁻) 및 중성 분자(H₂O, NH₃ 등과 같은 중성 분자)를 포함하는 21개의 서로 다른 SSE를 포괄합니다. 후자는 양이온 배위를 감소시키고 결정 격자를 확장하여 시스템 내 이동을 촉진합니다.
이 모델은 MetaD 시뮬레이션 방법을 기반으로 훈련되었습니다.해당 상 온도에서 시스템 내의 양이온, 음이온 및 중성 분자를 체계적으로 평가하여 자유 에너지 표면과 같은 주요 데이터를 얻습니다.시뮬레이션된 활성화 에너지(MetaD Eₐ)를 실험값과 비교한 결과, 일치도가 매우 높았으며(R²=0.95), 특히 중성 분자를 포함한 2가 SSE가 좋은 성능을 보여 모델의 신뢰성이 검증되었다.
양이온 이동 메커니즘 연구에서,MetaD 시뮬레이션은 새로운 마이그레이션 프로세스를 포착합니다.아래 그림 cd에서 보인 것처럼 Mg 이온을 예로 들면, 원래 사면체 배위에서 분리되어 중성 분자 NH₃ 쪽으로 이동하여 간극 자리로 이동하고, 간극 자리를 따라 이동한 후 [BH₄]⁻와 번갈아 배위하여 이동을 완료합니다. 이 과정에서는 '배위 잠금 해제'와 '회전 바퀴'라는 두 가지 준안정 배위 상태가 제시됩니다. LiBH₄·NH₃에서의 Li⁺ 이동에서도 유사한 과정이 관찰됩니다. 추가 분석을 통해 이 유형의 SSE는 아래 그림과 같이 두 가지 활성화 에너지 값(Eₐ₁ 및 Eₐ₂)을 갖는 것으로 밝혀졌습니다. 이는 각각 양이온이 배위 환경에서 벗어나 공석으로 이동하는 과정과 일치합니다. Eₐ₂는 실험 측정값에 가까워서 이것이 속도 결정 단계일 수 있음을 나타냅니다.
활성화 에너지 예측 연구에서 연구팀은 8가지 이론적 기술자를 도입했습니다. 단위 세포 부피(V), 전기 음성도(X), 원자 번호(Z), 결합 에너지(bₘ), 음이온 거리(d), 중성 분자 수(n), 원자 반경(ratom), 이온 반경(rion)이며, 폐쇄형(Closo-SSE) 및 중첩형(Nido-SSE) 시스템에 대한 단일 선형 회귀와 다중 선형 회귀를 수행했습니다. 중첩 시스템(BH₄ 시스템)은 더 높은 R² 값을 가지며, 다중 선형 회귀 모델(예: Eₐ=a₁P₁+a₂P₂+b)은 아래 그림에서 볼 수 있듯이 다양한 SSE 유형을 효과적으로 통합할 수 있습니다.중성 분자를 포함하는 2가 SSE에서 예측 능력이 강하며 R² 값이 0.91 이상에 이릅니다.
위의 모델과 분석을 바탕으로,연구팀은 고성능 2가 수소화물 SSE를 예측합니다.유전 알고리즘(GA)은 USPEX 소프트웨어 패키지와 결합되어 결정 구조 예측을 수행하고 안정적인 구조를 탐색했습니다. 예를 들어, M(BH₄)₂・ 6(CH₃)₂CHNH₂「MBCCN」의 경우, 그 양이온은 두 개의 [BH₄]⁻와 두 개의 중성 분자와 배위 결합되어 있습니다.형성 에너지는 구조가 안정적임을 나타내며, MetaD 시뮬레이션을 통해 Eₐ 값이 약 0.05eV의 오차로 예측값에 가깝다는 것을 확인했습니다.
인공지능이 고체 전해질 연구 개발을 주도합니다: 혁신에서 산업화까지
고체 전해질 연구 분야에서 AI는 보조 도구에서 핵심 추진력으로 엄청난 변화를 겪고 있으며, 소재 연구 개발의 패러다임을 근본적으로 바꾸고 있습니다. 전 세계의 많은 과학 연구팀과 회사가 이러한 변화 속에서 놀라운 성과를 달성했습니다. 중국 청화대학교 오양밍가오 원사가 이끄는 연구팀은 "AI 문헌 판독, AI 보고서 작성, AI 모델 계산, AI 최적화"의 풀체인 지능형 연구개발 시스템을 구축하여 기존 배터리 소재의 개발 주기를 수 년에서 수 개월로 획기적으로 단축했습니다.이 회사가 개발한 고체 전해질 동적 데이터베이스(DDSE)에는 25,000개 이상의 실험 재료 데이터가 통합되어 있습니다.대규모 언어 모델과 결합하여 이온 전도도의 예측 오차가 5% 미만인 획기적인 성과가 달성되었습니다.
토요타는 일본의 이데미츠 고산 주식회사와 협력하여 AI 알고리즘을 사용하여 황화물 전해질 계면의 안정성을 최적화했습니다. 이들이 개발한 전고체 전지 샘플은 2,000회 이상의 사이클 수명을 가지고 있으며, 에너지 밀도는 400Wh/kg입니다. 양산은 2027년으로 계획되어 있습니다. Microsoft Azure Quantum 팀은 AI 모델을 사용하여 3,200만 가지 재료 조합을 검토한 결과, 리튬 기반 재료와 비슷한 이온 전도도를 가지면서도 비용은 70% 낮은 나트륨 기반 고체 전해질을 발견했습니다. 관련 결과는 시범 단계에 들어갔습니다. DeepMind의 GNOME 모델은 528개의 리튬 고속 이온 전도체를 포함하여 220만 개의 새로운 소재를 예측합니다.자체 개발한 로봇 연구실에서는 80%의 검증 정확도로 736개의 예측 물질을 성공적으로 합성했습니다.
논문 링크:
https://www.nature.com/articles/s41586-023-06735-9
이러한 획기적인 발전은 재료 성능의 상당한 개선을 가져올 뿐만 아니라, R&D 모델에서도 심오한 혁신을 촉진합니다. 예를 들어,상하이 교통대학교의 한 팀은 머신 러닝을 사용하여 29,000개의 가넷 구조에서 안정성이 높은 12개의 전해질을 걸러냈습니다.이 기술의 계산 효율성은 기존 DFT 방식보다 95배 더 높습니다.
논문 링크:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285521005929
일본 도호쿠 대학이 구축한 동적 데이터베이스(DDSE)는 전 세계의 실험 데이터를 실시간으로 업데이트하고 AI 예측을 결합하여 100개 이상의 기업에 재료 설계 지침을 제공합니다. 중국 최고의 신에너지 혁신 기술 기업인 CATL이 배터리 소재에 대한 지능형 설계 플랫폼을 구축했습니다.분자데이터 1억 8천만개 이상, 결정데이터 100만개를 보유하고 있으며, 양극, 음극, 전해질 등 10개 이상의 특수 연구개발 데이터베이스를 보유하고 있습니다.1PFlops 이상의 컴퓨팅 능력을 갖추고 있으며, 90일 이내에 재료 선별 및 폐쇄 루프 검증을 완료할 수 있습니다. 또한 AI는 고체-고체 인터페이스 문제를 해결하는 데 있어 고유한 장점을 보여주었습니다. 청화대학교의 장창(Zhang Qiang) 연구팀이 개발한 나노습윤 모델은 AI를 통해 계면 응력 분포를 최적화하여 배터리 사이클 수명을 3배 늘렸습니다.
논문 링크:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08115
현재 AI와 고체 전해질의 심층적 통합으로 산업화 과정이 가속화되고 있습니다. 토요타는 AI가 설계한 전해질을 탑재한 전고체 배터리를 출시할 계획이며, 주행거리는 1,000km 이상으로 예상된다. CATL의 황화물 전해질 파일럿 라인은 수율 95%를 달성했으며, 2025년에는 생산 용량이 1,000톤을 넘어설 것으로 예상됩니다. DeepSeek와 같은 대규모 수직 모델의 오픈 소스 특성 덕분에 중소기업은 저렴한 비용으로 AI R&D 기능에 접근할 수 있습니다.업계 전체의 효율성을 1~2배 정도 향상시킵니다.이러한 발전은 고체 전지 연구 개발이 '시행착오적 탐구'에서 '지능적 창조' 시대로 접어들었으며, AI가 물질적 병목 현상을 돌파하고 기술 반복을 가속화하는 핵심 엔진이 되고 있음을 보여줍니다.
참고문헌:
1.https://baijiahao.baidu.com/s?id=1824647127596448596&wfr=spider&for=pc
2.https://stock.stockstar.com/RB2025012400049753.shtml
3.https://www.toyota.com.cn/toyotatimes/tinfo/index.php?t_id=559&lmid=100
4.http://www.istis.sh.cn/cms/news/article/45/26764
5.https://baijiahao.baidu.com/s?