효율성이 73배 증가했습니다! 일본 연구팀, 머신러닝 기반 광구동 유기결정 10개 개발 성공

광에 의해 활성화되는 유기 결정은 빛에 노출되면 변형될 수 있습니다. 외부 자극을 기계적 운동으로 변환하는 이러한 능력은 액추에이터 소재, 특히 가볍고 원격으로 제어 가능한 액추에이터를 제조하는 데 이상적인 후보가 됩니다.로봇이나 의료장비 등의 분야에 널리 활용될 것으로 기대된다.

앞서 언급했듯이 빛에 의해 구동되는 결정이 변형되면 물체는 힘을 가하고 일을 할 수 있습니다. 이 경우 결정의 자유 변형이 완전히 차단되면 최대 힘이 발생하는데, 이를 차단력이라고 정의합니다. 광 구동 결정의 차단력을 효과적으로 제어하는 것은 실제 적용에 매우 중요합니다. 예를 들어, 정지력을 극대화하면 광 구동 결정의 잠재적 응용 분야가 넓어질 수 있습니다. 오늘날 연구자들은 빛의 강도를 조절하여 더 작은 힘을 생성할 수 있지만, 최대 힘을 증가시키는 것은 여전히 어려운 과제로 남아 있습니다.최대 힘은 결정 특성, 결정 크기 및 실험 조건과 같은 많은 요인과 관련이 있기 때문에이러한 매개변수와 그에 따른 힘 사이의 관계는 아직 완전히 이해되지 않았습니다.

최근 일본 와세다 대학의 한 팀은 머신 러닝 기술을 사용하여 광 구동 결정의 분자 설계와 실험적 최적화를 수행하여 차단력을 극대화하는 데 성공했습니다. 해당 연구는 "광 구동 유기 결정의 출력력에 대한 머신 러닝 기반 최적화"라는 제목으로 Digital Discovery에 게재되었습니다.

구체적으로 연구진은 분자 설계를 위해 LASSO(최소 절대 수축 및 선택 연산자) 회귀를 먼저 사용했고, 이를 바탕으로 다양한 탄성계수와 결정 크기를 갖는 재료 라이브러리를 구축하기 위해 합성 화합물 결정을 만들었습니다. 둘째, 베이지안 최적화를 사용하여 재료 라이브러리에서 효율적으로 샘플링을 수행하였고, 최대 차단력은 실험적으로 37.0mN으로 측정되었습니다. 이 방법은 기존의 그리드 탐색 방법보다 73배 더 효율적이어서 광전자 기계 분자 결정의 적용성을 크게 개선하고 기능성 결정의 다른 특성을 최적화하는 데 도움이 됩니다.

서류 주소:

https://go.hyper.ai/RU0ro

오픈소스 프로젝트인 "awesome-ai4s"는 100개가 넘는 AI4S 논문 해석을 모아 놓았으며, 방대한 데이터 세트와 도구도 제공합니다.

https://github.com/hyperai/awesome-ai4s

118개 논문에서 수집된 393개 데이터 포인트

연구진은 유기 결정, 영률, 분자 결정, 영률을 키워드로 Google Scholar에서 검색했습니다. 데이터 정리 과정에서 적어도 하나의 영률 값을 언급한 논문이 118편 발견되었으며, 이러한 값은 주로 나노인덴테이션을 통해 얻은 것으로 확인되었습니다.
* 탄성계수는 재료가 변형에 저항하는 능력을 측정하는 물리량입니다. 값이 클수록 재료가 변형될 가능성이 적습니다.

* 영률 영률 데이터셋 다운로드 주소:
https://go.hyper.ai/igaoF

많은 경우 문헌에서 재료의 여러 방향(예: 서로 다른 결정학적 축을 따라)에 대한 측정값을 제공했기 때문에 연구자들은 관련된 모든 데이터 포인트를 추출하고 굽힘 시험 데이터와 기타 측정값도 포함하여 데이터 세트의 포괄성을 보장했습니다. 마지막으로 393개의 데이터 포인트를 포함하는 데이터 세트를 얻었습니다.
* 재료의 이방성은 다양한 방향에서 결정의 영률을 측정하여 특성화할 수 있습니다.

머신 러닝에는 LASSO 회귀와 베이지안 최적화를 포함한 두 가지 유형이 있습니다.

아래 그림과 같이 수집된 데이터 세트를 기반으로,연구진은 LASSO 방법을 사용하여 결정 분자를 설계하고 설계된 결정을 준비했습니다(결정 준비).X선 분석, 자외선-가시광선 흡수 측정, 나노압입 실험, 굽힘 실험 등 일련의 실험을 통해 준비된 결정의 구조적 특성을 분석하고, 영률을 측정하며, 다양한 영률과 결정 크기를 갖는 재료 라이브러리를 구축합니다. 그 다음에,베이지안 최적화는 결정 샘플링을 수행하고 다양한 결정의 최대 차단력을 반복적으로 측정하는 데 사용됩니다.

요약하자면, 두 가지 머신 러닝 방법은 탄성계수와 함수군 간의 관계를 조사하여 최적의 실험 조건을 결정할 수 있었습니다. 인간 연구자의 임무는 결정 샘플을 준비하고, 실험 분석을 수행하고, 현실 세계에서 결정의 최대 차단력을 테스트하는 것입니다.

광구동 유기결정 10개를 합성하여 결정 차단력을 극대화합니다.

LASSO 방법을 이용한 광구동 유기결정의 성공적인 설계

연구진은 빛으로 결정을 구동하는 능력 때문에 살리실리덴아민 분자를 표적으로 삼았습니다. 살리실알데히드 분자의 초기 설계에서 연구진은 분자 하부 구조와 탄성 계수 사이의 관계를 탐구했습니다.목표는 다양한 영률과 결정 크기를 가진 살리실알데히드 결정질 재료 라이브러리를 구축하는 것입니다.

구체적으로,연구진은 수집된 393개 데이터 포인트의 분자 구조를 벡터화했습니다.설명 변수들 중 상관관계가 높은 변수를 제거한 후, 18개와 27개 하위 구조가 탄성계수와 각각 양의 상관관계를, 음의 상관관계를 갖는 것으로 나타났다. 예를 들어, 수소 결합을 형성하는 하부 구조는 탄성률과 높은 양의 상관관계를 보입니다.

분자 설계를 더욱 최적화하려면 해석 가능성을 높이는 것이 필요합니다.연구진은 변수 선택과 선형 모델링을 모두 수행하는 방법인 LASSO 회귀를 사용했습니다.아래 그림과 같이, 초매개변수 최적화를 수행하고, LASSO 정확도를 평가하고, 실험 오차를 측정하는 등의 측정을 거친 후, LASSO 모델은 최종적으로 양의 상관관계와 음의 상관관계를 갖는 7개의 변수를 유지했습니다. 이 중 4개의 변수(지방족 하이드록실기, 니트로기, 카르복실산, 아미노기)는 영률을 증가시킬 수 있는 부분 구조, 즉 양의 상관관계이고, 나머지 3개의 변수(방향족 하이드록실기, 할로겐, 벤조엔 고리)는 영률을 감소시킬 수 있는 부분 구조, 즉 음의 상관관계입니다.

LASSO 회귀에서 얻은 긍정적, 부정적 관계를 바탕으로, 연구진은 살리실알데히드 아민 분자를 합성했습니다(위의 서로 다른 하위 구조를 적절히 대체).마지막으로, 10가지의 다른 화합물이 얻어졌습니다.

준비된 모든 화합물은 서로 다른 결정 크기를 가진 판 형태로 결정화되었습니다. 연구진은 이러한 결정 구조에 대한 X선 분석을 수행했으며, 그 결과는 아래 그림에 나와 있습니다.

연구진은 이들 화합물의 자외선-가시광선 흡수 측정 외에도 나노압입 시험과 굽힘 시험을 사용하여 각각 두께 방향과 길이 방향에 따른 결정의 영률을 측정했습니다. 결과는 아래 그림과 같습니다.

왼쪽의 그림 a는 결정질 화합물 1~3의 탄성률이 화합물 4~6보다 큰 것을 보여주는데, 이는 LASSO의 예측과 일치한다. 그러나 할로겐화된 결정(화합물 7~10)은 예측과 일치하지 않았으며, 화합물 7~9의 결정은 비교적 큰 영률을 가졌다. 이는 수집된 데이터 세트에는 할로겐 결합을 형성하고 상대적으로 영률이 작은 할로겐화 결정이 포함되어 있었지만, 본 연구에서는 할로겐화 결정은 할로겐 결합을 형성하지 않았기 때문입니다.

위의 그림 b는 두께 방향으로 더 큰 영률을 갖는 결정은 길이 방향으로 더 작은 영률을 갖는 경향이 있음을 보여주는데, 이는 유기 결정의 이방성에 기인할 수 있습니다. 한 방향으로 강한 상호 작용이 형성되면, 다른 방향에서는 약한 상호 작용이 주요 분자 간 상호 작용이 됩니다.

결론적으로,연구진은 분자 구조와 탄성 계수 사이의 관계를 밝혀내고, 살리실알데히드 분자의 설계 가이드를 구축했습니다.

효율적인 샘플링을 위한 베이지안 최적화, 결정 차단력을 최대 37.0mN으로 극대화

다양한 영률과 결정 크기를 갖는 재료 라이브러리를 구축한 후,연구진은 베이지안 최적화를 사용하여 이 재료 라이브러리에서 샘플을 추출하고 빛이 비추는 상황에서 결정 차단력을 테스트했습니다.측정 과정은 아래 그림과 같습니다.

연구진은 처음에 10개 지점(두 결정체 모두에 대해 5가지 광도 조건)을 측정했으며, 최대값은 Fmax = 9.8mN이었습니다(Fmax는 최대 차단력에서 초기 하중을 뺀 값으로 정의됩니다). 그런 다음 연구자들은 베이지안 최적화를 사용하여 결정을 샘플링하고 Fmax를 반복적으로 측정했습니다.100번의 실험 동안 Fmax가 점차 증가하는 것으로 나타났습니다.

아래 그림과 같이 Fmax는 9.8mN에서 16.0mN, 26.8mN, 34.4mN으로 점차 증가하여 최종적으로 37.0mN에 도달하였습니다. 주목할 점은 마지막 3개 값의 Fmax 증가가 점차 둔화되는 추세를 보였다는 점이다. 26.8mN에서 34.4mN으로 증가한 값은 7.6mN이었고, 34.4mN에서 37.0mN으로 증가한 값은 2.6mN이었다. 실험을 계속하면 어느 정도 힘의 증가가 이루어질 수 있겠지만, 그 증가는 점점 더 제한될 것입니다. 또한, 마지막 3개의 Fmax 값은 유사한 조건 하에서 화합물 3의 결정에 의해 달성되었습니다.이는 또한 현재 매개변수 공간 내의 최적화가 전역 최대값에 가깝다는 것을 강력하게 나타냅니다.

이 힘 측정에 사용된 물질 라이브러리에는 8개의 결정(화합물 6과 7 제외)이 포함되어 있지만, 화합물 3이 가장 뛰어난 성능을 보였고 최적화 과정에서도 가장 많이 선택되었습니다.

위의 내용은 화합물 3의 독특한 구조적 특징에 기인할 수 있습니다.

* 살리실 평면과 페닐 평면 사이의 큰 이면각(51.58°)은 효율적인 광이성질화를 가능하게 하고, 니트로 그룹은 광반응성을 향상시킵니다.

* 두께 방향으로 쌓인 분자층은 이방성 열팽창을 촉진합니다.

* 화합물 3은 빛 조사 하에서 에놀-케토 광이성질화와 열 효과를 나타냅니다.

* 얇은 결정에서는 광이성화로 인해 결정이 광원으로부터 멀어지는 반면, 두꺼운 결정에서는 열팽창이 우세합니다.

* 실온에 가까운 길이 방향으로 결정의 음의 열팽창 계수는 전반적인 기계적 반응에 영향을 미칠 수 있습니다.

* 충분한 빛의 강도가 있는 곳에서는 결정 크기에 따라 생성되는 힘이 증가합니다.

요약하자면, 두 가지 머신러닝 모델을 적용하여,이번 연구에서는 광 구동 결정의 정지력을 새로운 수준으로 끌어올려 기존에 보고된 최대값(약 10mN)을 뛰어넘는 데 성공했습니다.

안에,LASSO 회귀 분석은 빛에 의해 구동되는 유기 결정의 특정 하부 구조와 탄성률 사이의 양의 상관관계와 음의 상관관계를 보여줍니다.예를 들어, 수소 결합을 쉽게 형성하는 하부 구조는 양의 상관관계를 갖는 요인으로 간주되는 반면, 벤젠 고리와 할로겐은 음의 상관관계를 갖는 요인으로 간주됩니다. 이러한 연구 결과를 통해 연구자들은 살리실알데히드 유도체의 적절한 하위 구조를 선택할 수 있게 되었습니다.

베이지안 최적화 방법은 선택된 결정에 대한 힘 측정값을 샘플링하고, 이 값이 매개변수 공간에서 전역 최대 힘을 나타낸다고 가정할 때 최대 37.0 mN의 차단력을 달성합니다.이 연구의 탐색 효율성은 기존 그리드 탐색 방법의 탐색 효율성보다 최소 73배 높습니다.

재료 과학에서 베이지안 최적화의 혁명적 잠재력

본 연구에서 사용된 베이지안 최적화는 결정 특성과 크기의 특정한 조합으로 수렴하는데, 이는 차단력을 최대화하기 위해 결정 특성과 크기 사이에 최적의 균형이 존재함을 시사하며, 단순히 가장 큰 결정 크기를 선택하는 것이 차단력을 최대화하기 위한 최적의 솔루션이 아님을 시사한다. 이 방법은 빛에 의한 결정력 출력에 대한 새로운 기준을 제시하고, 다른 분자 결정계의 재료 최적화를 위한 일반적인 프레임워크를 제공합니다.

위의 연구 외에도 베이지안 최적화는 효율적인 데이터 활용 능력, 전역 최적화 특성, 복잡한 제약 조건에 대한 적응성 덕분에 재료 과학의 많은 분야에서 혁명적인 잠재력을 보여주었습니다.

예를 들어,토론토 대학 연구팀은 다목적 베이지안 최적화(MBO) 알고리즘과 sp² 결합이 높은 나노스케일 열분해 탄소를 결합하여 매우 높은 비강도와 확장성을 갖춘 경량 탄소 나노격자를 만들었습니다.이 연구의 제목은 "탄소 나노격자의 베이지안 최적화를 통한 초고비강도"이며 Advanced Materials에 게재되었습니다.

* 서류 주소:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202410651

또한 스웨덴 팀은 자동화된 버튼형 전지 조립, LiFePO4||Li4Ti5O12 및 베이지안 최적화를 통합하여 4가지 공용매와 2가지 리튬 전도성 염을 포함하는 유기 수용성 혼합 전해질 시스템을 성공적으로 탐색하여 베이지안 최적화와 자율적 전체 전지 실험을 결합할 수 있는 잠재력을 보여주고 차세대 수용성 전지를 위한 새로운 전해질 설계 통찰력을 제공했습니다. 해당 연구는 "자동화된 전체 셀 배터리 실험과 베이지안 최적화를 통한 수성 전해질 설계 가속화"라는 제목으로 Cell Press에 게재되었습니다.

버지니아 공대는 고분자 화학자들이 고분자 입체선택적 촉매의 스크리닝 및 최적화 관행에 고급 최적화 알고리즘을 통합할 수 있게 하는 베이지안 반응 최적화 및 분석 프레임워크를 개발했으며, 이는 고분자 화학 합성에서 베이지안 최적화에 있어 큰 획기적인 진전을 의미합니다. "라세미 락티드의 고리 개방 중합을 위한 입체선택적 알루미늄 복합체의 베이지안 최적화 지원 발견"이라는 제목의 연구는 Nature Communications에 게재되었습니다.

* 서류 주소:

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39405-5

요약하자면, 베이지안 최적화를 활용하거나 베이지안 최적화를 다른 방법과 결합함으로써, 재료 연구 및 개발은 기존 방법의 효율성 병목 현상을 돌파하고 다양한 규모와 목적에서 효율적인 탐색과 정밀한 설계를 달성할 것으로 기대됩니다.