상하이 교통대학교 허율리안 연구팀, AutoML 기반으로 지식 자동 추출, 촉매 설계 가속화

일상생활에서 '촉매작용'은 가장 흔한 화학 반응 중 하나입니다. 예를 들어, 와인과 식초 제조의 핵심은 곡물의 전분이 미생물 효소의 촉매 작용으로 알코올과 아세트산으로 전환되는 과정입니다.

좀 더 학문적인 용어로 표현하자면, 화학 반응에서 반응물의 반응 속도를 바꿀 수 있는 물질(반응 속도를 증가시키거나 감소시키는 물질)이며, 화학 평형을 변화시키지 않고, 화학 반응 전후에 질량과 화학적 특성이 변하지 않는 물질을 촉매라고 합니다.

화학 산업에서 85% 이상의 공정은 모두 반응 속도를 높이기 위해 촉매에 의존합니다. 산업 전반에 걸쳐 새롭고 효율적인 촉매를 설계하는 것이 중요하다는 것은 자명한 사실입니다.최적의 촉매를 이해하고 식별하는 과정에서 가장 중요한 특징 중 하나는 촉매 표면에서 반응물의 화학 흡착 에너지 E입니다._광고 . 화학 반응은 본질적으로 복잡하기 때문에 E를 명확하게 결정하기 어렵습니다._광고  주요 물리적 양을 결정하는 데는 상당한 어려움이 있습니다.

최근 상하이 교통대학교 공동연구소의 유리안 허 조교수 연구팀은 미국 국립과학원 회보(PNAS)에 "AutoML 기반 특징 삭제 실험을 통한 화학 흡착 강도 해석"이라는 제목의 연구 논문을 게재했습니다.본 연구는 다음을 목표로 합니다._광고  자동화된 머신 러닝(AutoML)을 기반으로 한 특징 제거 실험을 기반으로 고처리량 밀도 함수 이론(DFT) 데이터베이스에서 지식을 자동으로 추출하는 새로운 방법이 제안되었습니다.

연구 하이라이트:

* 고처리량 밀도 함수 이론(DFT) 데이터베이스에서 자동으로 지식을 추출하기 위한 자동화된 머신 러닝(AutoML) 기반 기능 제거 실험

* 본 연구는 이원 합금 촉매 표면의 흡착 부위의 국부적 기하학적 정보가 화학 흡착 에너지 E에 중요한 영향을 미친다는 것을 보여줍니다._광고  AutoML 기능 제거 실험의 중요한 영향은 안정성, 일관성 및 잠재력을 입증합니다.

* 본 연구 결과는 촉매 설계 최적화에 큰 의의를 가지며 방법론에 상당한 영향을 미친다.

서류 주소:
https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2320232121 

공식 계정을 팔로우하고 "자동 머신 러닝"에 답글을 달면 전체 PDF를 받을 수 있습니다.

엄격한 과학을 바탕으로 한 고품질 데이터 세트

이 연구에서는 고처리량 밀도 함수 이론에 따라 계산된 해리 화학흡착 에너지 데이터 세트를 벤치마크로 선택했습니다. 데이터 품질은 Mamun 등이 제안한 것과 동일한 DFT 프로토콜을 사용하여 흡착 에너지를 재생성하여 검증되었습니다.

이 데이터베이스에는 이진 합금 표면의 다양한 흡착물에 대한 DFT 계산 E 값이 포함되어 있습니다._광고  흡착물질은 37가지의 다양한 금속 원소로 구성되어 있습니다. 그런 다음 연구자들은 88,587개 항목이 포함된 데이터 세트에서 10개 이상의 흡착물을 포함하는 화학 흡착 반응을 선택했으며, 이원자 분자 흡착제(H) 5개만 유지했습니다.₂ , 오₂ , N₂ 다음 표에 표시된 대로, CO, NO 등 총 8,418개 항목이 있습니다.

흡착제를 이원자 분자로 제한하는 주된 목적은 흡착제 구조로 인해 발생하는 복잡성을 줄이고 흡착제에 대한 설명을 통합하여 머신 러닝 모델이 관련 합금(즉, 촉매)의 표면 거동에 집중할 수 있도록 하는 것입니다.

자동 머신 러닝(AutoML)을 기반으로 한 지식 추출 방법

이전에는 연구자들이 촉매 반응에 대한 새로운 통찰력을 발견하기 위해 기계 학습(ML) 방법, 특히 설명 가능한 인공 지능(XAI)을 사용하는 경향이 있었습니다. 하지만 화학 분야에서 AI 기술이 급속히 발전함에 따라 XAI가 제공하는 모델과 구체적인 특징에 대한 설명은 화학 연구자가 요구하는 명확성과 확실성 수준을 충족하지 못할 수도 있습니다. 그러므로,본 연구에서는 자동화된 머신 러닝(AutoML)을 기반으로 한 지식 추출 접근 방식이라는 대안을 제안합니다.아래와 같이 표시됩니다.

연구자들은 머신 러닝 알고리즘의 내부 작동 방식을 탐구하기보다는, 집단적 분석을 위해 여러 비교 가능한 머신 러닝 모델을 하나로 묶었습니다. 구체적으로 연구자들은 간단하면서도 근본적인 원칙, 즉 "중요한" 물리적 양은 물리적 모델의 예측 가능성에 상당한 영향을 미칠 것이라는 가정을 바탕으로 물리적 통찰력을 구축했습니다. 따라서 이러한 수량을 제거하면 모델의 효율성이 떨어지고, 그 반대의 경우도 마찬가지입니다.

첫 번째 단계초기 벤치마크 기능 세트(Ftotal)를 구성하고 검증하여 설명성을 보장하고, 이 기능 세트를 사용하는 모델은 허용 가능한 예측 성능을 보여야 합니다.

2단계, Ftotal에서 내부적으로 상관관계가 있는 기능을 제거하여 모델의 예측 가능성에 변화가 있는지 조사합니다.

이 접근 방식에는 세 가지 이점이 있습니다.

1. 물리적 통찰력은 다양한 기능 세트의 성능을 비교하여 수집되므로 물리적 고려 사항이 명시적으로 통합됩니다. 신중하게 설계된 실험적 설정을 통해 예측 가능성의 변화를 물리적 가설과 연결할 수 있습니다.

2. 비교 가능한 모델의 통계를 분석하여 모델의 무작위성을 줄입니다.

3. 이러한 접근 방식은 지식 추출 과정에서 머신 러닝 알고리즘의 세부적인 수학적 구조를 이해하지 못하므로 모델 복잡성과 해석 가능성 간의 상충을 피할 수 있습니다.

연구 결과: 흡착 부위의 국소적 기하학적 정보가 핵심 물리량이다

맞춤형 AutoML 기반 기능 제거 실험을 통해이 연구에서는 이진 합금 촉매 표면의 경우 흡착 부위의 국부적 기하학적 정보가 결정 요인이라는 사실을 발견했습니다. 이자형_광고 중요한 물리적 양은 합금 촉매의 고유한 전자적 또는 물리화학적 특성이 아닙니다.

구체적으로, 이 연구는 E의 예측을 요약하기 위해 신경망 기반 설명 가능 인공 지능(XAI) 도구 인스턴스화 변수 선택(INVASE)과 기능 제거 실험을 결합했습니다._광고  가장 뛰어난 기능 세트에는 21개의 본질적이고 DFT로 계산되지 않은 본질적 물리량 F21이 포함되어 있습니다. 이 기능 세트를 사용하여 1,600개가 넘는 합금 표면에서 약 8,400개의 화학 흡착 반응에 대해 0.23eV의 평균 절대 오차(MAE)를 달성했습니다.

아래 표는 F21의 자세한 정보를 보여줍니다. 여기에는 흡착제 특성 1개, 기하학적 특성 3개, 물리화학적 특성 7개, 전자적 특성 10개가 포함됩니다.

연구진은 검증된 특징 제거 방법을 Ftotal에 적용하여 F21의 기하학적, 물리화학적, 전자적 특징의 상대적 중요도를 결정했습니다. 결과는 아래 그림과 같습니다. F21에서 전자적 특성을 제거하면 ΔMAE ≈ 0.04 eV가 되어 MAE = 0.30 eV가 되어 Ftotal과 비슷합니다.

Ftotal과 유사하게, 세 가지 기하학적 특징만 선택되었지만, 위 그림(b)에서 볼 수 있듯이 ΔMAE가 약 0.4eV인 F21에서 기하학적 정보가 가장 중요한 역할을 합니다. 위의 그림(c)는 F21에서 합금 물리화학적 정보를 제거하는 것이 전자적 특성(ΔMAE ≈ 0.15 eV)보다 더 큰 영향을 미친다는 것을 보여줍니다. 특히 연구진은 합금 성분 B의 특정 특징인 원자 반경 B가 특히 중요하다는 것을 발견했습니다. 삭제 순서와 관계없이 원자 반경 B를 제거했을 때 약 0.1 eV의 ΔMAE가 관찰되었습니다. 원자 반경 B의 중요성은 이중 금속 나노결정의 "리간드" 또는 "변형" 효과와 관련이 있을 수 있습니다. 1차 금속 기질 A에 2차 금속 B를 도입하면 전자 상태 및/또는 격자 변형(압축 또는 인장)에 상당한 변화가 유발되어 화학 흡착 강도에 영향을 미칠 수 있습니다.

위 그림(d)에 요약된 바와 같이, F21에서 발견된 상대적 중요도는 기하학적 > 물리화학적 > 전자적 순으로 순위가 매겨졌으며, 이는 Ftotal의 결과와 일치합니다.

요약하면, 이 연구는 이성 합금 촉매 표면의 흡착 부위의 국부적 기하학적 정보가 화학 흡착 에너지 E에 상당한 영향을 미친다는 것을 보여줍니다._광고  결과는 모델에 대한 기능 제거의 상당한 영향을 보여주며, AutoML 기반 기능 제거 실험의 안정성, 일관성 및 잠재력을 보여줍니다. 기존의 해석 가능한 모델과 비교했을 때, 이 방법은 모델 복잡성과 해석 가능성 간의 상충을 피하고, 과학적 통찰력의 원천을 모델 동작 설명에서 기능 세트 성능 평가로 전환하고, 결론에 대한 인간의 간섭 영향을 최소화하고, 출력의 통계적 동작에서 지식을 추출합니다.

새롭게 제안된 AutoML 기반 기능 분석 방법은 촉매 분야를 넘어 복잡한 물리 과학에서 통계적 기능의 중요성을 밝히는 강력하고 유연한 도구입니다.

효율적인 미래를 향한 촉매 작용

새로운 촉매를 설계하는 것은 많은 에너지 및 환경 문제를 해결하는 데 중요합니다. 그러나 한편으로는 많은 촉매 반응에는 여러 중간체와 전이 상태의 생성과 변환을 포함한 복잡한 반응 메커니즘이 필요합니다. 이러한 반응 메커니즘은 용매, 온도, 압력 등 여러 요인의 영향을 받을 수 있어 촉매의 성능을 예측하고 이해하는 것이 매우 어렵습니다. 반면, 촉매 합성의 복잡성과 불확실성으로 인해 시행착오의 비용이 높은 경우가 많습니다. 기존 방법을 사용하려면 다양한 재료와 반응 조건을 시도해야 하므로 촉매 개발에 걸리는 시간과 비용이 늘어납니다.

이러한 과제를 극복하고 새로운 촉매의 설계 효율성과 성능을 개선하려면 인공지능 기술을 도입해야 합니다. 인공 지능은 빅데이터와 머신 러닝 알고리즘을 사용하여 복잡한 촉매 반응 메커니즘을 분석하고 촉매 설계 및 최적화 프로세스를 가속화할 수 있습니다. 예를 들어:

* 결정 구조 예측 및 설계:인공지능을 사용하면 촉매의 결정 구조를 예측하고 설계하여 촉매 성능을 향상시킬 수 있습니다. 과거에는 과학자들이 알려진 결정을 조정하거나 새로운 원소 조합을 시도하여 새로운 결정 구조를 찾았습니다. 이제 딥러닝과 같은 기술을 사용하면 대량의 결정 구조 데이터를 분석하고 촉매 설계를 위한 패턴과 추세를 발견할 수 있습니다.

* 화학 반응 예측 및 최적화:인공지능은 화학 반응의 생성물과 반응 경로를 예측하고, 원하는 촉매 효과를 얻기 위해 반응 조건을 최적화하는 데 도움이 될 수 있습니다. 예를 들어, 과학자들은 신경망 모델을 훈련함으로써 반응 메커니즘에 대한 예측 모델을 수립하고 이를 실험 설계의 지침으로 활용할 수 있습니다.

* 고처리량 재료 선별:인공지능은 고처리량 소재 선별 과정을 가속화하고, 수많은 후보 소재 중에서 잠재적인 촉매적 특성을 가진 후보 소재를 빠르게 식별할 수 있습니다.

* 지능형 실험 설계 및 최적화:인공지능은 촉매의 합성 효율성과 성능을 극대화하기 위한 실험 프로토콜을 설계하고 최적화하는 데 도움이 될 수 있습니다. 머신 러닝과 자동화된 실험 기술을 결합하면 실험 프로세스를 자동으로 실행하고 실시간 데이터를 기반으로 조정 및 최적화를 수행하는 지능형 실험 플랫폼을 구축할 수 있습니다.

예를 들어, 2023년 9월, 홋카이도 대학의 연구진은 새로운 다중 원소 역수성 가스 전환 촉매를 개발하기 위해 외삽된 머신 러닝 접근법을 시연했습니다. 연구진은 45개의 촉매를 초기 데이터 포인트로 사용하고 폐쇄 루프 발견 시스템(ML 예측 + 실험)의 44개 사이클을 수행하여 총 300개의 촉매를 실험적으로 테스트하고 이전에 보고된 고성능 촉매에 비해 우수한 활성을 가진 100개 이상의 촉매를 식별했습니다.

"추론적 머신 러닝 접근법을 사용한 다원소 역수성가스 전환 촉매의 가속화된 발견"이라는 제목의 연구는 Nature Communications에 게재되었습니다.

미래에는 인공지능이 촉매의 설계 및 합성 효율을 더욱 향상시키고, 새로운 촉매의 발견과 응용을 가속화하여 화학 분야의 발전을 촉진할 것으로 기대됩니다.

참고문헌:
1.http://www.sdqiying.com/cxinwenz/469/
2.https://www.zhihuiya.com/newknowledge/info_2859.html
3.https://www.ceshigo.com/article/11511.html
4.https://www.jiqizhixin.com/articles/2023-10-21-19