Solutions de structure ab initio à partir de données de diffraction de poudre nanocristalline par des modèles de diffusion

Un défi majeur en science des matériaux est la détermination de la structure d'objets de taille nanométrique. Nous présentons ici une approche utilisant un modèle d'apprentissage automatique génératif basé sur des processus de diffusion, formé sur 45 229 structures connues. Le modèle prend en compte le motif de diffraction mesuré ainsi que les a priori statistiques pertinents sur la maille élémentaire des structures d'amas atomiques. Conditionné uniquement à la formule chimique et au motif de diffraction poudre fini et élargi pauvre en informations, nous constatons que notre modèle, PXRDnet, peut résoudre avec succès des nanocristaux simulés aussi petits que 10 Å pour 200 matériaux de symétries et complexités variées, y compris des structures issues des sept systèmes cristallins. Nous montrons que notre modèle peut déterminer avec succès et vérifiablement quatre candidats structuraux sur cinq, l'erreur moyenne parmi ces candidats ne s'élevant qu'à 7 % (mesurée par le facteur R après raffinement de Rietveld). De plus, PXRDnet est capable de résoudre des structures à partir de motifs de diffraction bruités recueillis lors d'expériences réelles. Nous suggérons que les approches guidées par les données, bootstrappées à partir de simulations théoriques, fourniront ultimement un chemin vers la détermination de la structure de nanomatériaux précédemment non résolus.