Résumé

La croissance incontrôlable des dendrites au cours des cycles électrochimiques entraîne une faible efficacité coulombienne et des problèmes critiques de sécurité dans les batteries au lithium métal. Il est donc essentiel de comprendre en profondeur le mécanisme de formation des dendrites afin d’améliorer davantage les performances de ces batteries. Les simulations de dynamique moléculaire accélérées par apprentissage automatique permettent d’obtenir une résolution à l’échelle atomique pour divers processus clés, avec une précision au niveau ab initio. Toutefois, les outils traditionnels de dynamique moléculaire peinent à capturer les dépôts électrochimiques du lithium, en raison de l’absence d’une condition de potentiel constant électrochimique. Dans ce travail, nous proposons une approche à potentiel constant combinant un champ de force fondé sur l’apprentissage automatique et la méthode d’équilibrage de charge, afin de révéler le processus dynamique de nucléation des dendrites à la surface de l’électrode négative au lithium métal. Nos simulations montrent que des dépôts inhomogènes de lithium, suivant l’agrégation de lithium dans les composants inorganiques amorphes de la couche interfaciale solide (SEI), peuvent initier la nucléation des dendrites. Cette étude apporte des perspectives microscopiques sur la formation des dendrites de lithium dans les électrodes au lithium métal. Plus important encore, nous présentons une méthode de simulation efficace et précise pour modéliser des conditions réalistes de potentiel constant, offrant un potentiel considérable pour des applications plus larges dans la modélisation d’interfaces électrochimiques complexes.