Approximations efficaces des potentiels interatomiques complets pour la prédiction des propriétés des cristaux

Nous étudions la prédiction de propriétés pour les matériaux cristallins. Une structure cristalline se compose d'une cellule unité minimale répétée à l'infini dans l'espace tridimensionnel. La représentation précise de telles structures répétitives dans les modèles d'apprentissage automatique reste un problème non résolu. Les méthodes actuelles construisent des graphes en établissant des arêtes uniquement entre nœuds voisins, ce qui empêche une capture fidèle des motifs de répétition infinis et des interactions interatomiques à distance. Dans ce travail, nous proposons plusieurs innovations pour surmonter ces limitations. Premièrement, nous suggérons de modéliser directement les potentiels interatomiques fondés sur les principes physiques, au lieu de ne se baser uniquement sur les distances comme le font de nombreuses méthodes existantes. Ces potentiels incluent le potentiel de Coulomb, le potentiel de dispersion de London et le potentiel de répulsion de Pauli. Deuxièmement, nous modélisons l'ensemble complet des potentiels entre tous les atomes, plutôt que seulement entre atomes voisins comme dans les approches actuelles. Ceci est rendu possible grâce à nos approximations de sommes infinies de potentiels, où nous étendons la sommation d’Ewald à plusieurs séries de potentiels, avec des bornes d’erreur prouvées. Enfin, nous proposons d’intégrer nos calculs des potentiels interatomiques complets dans des réseaux neuronaux à passage de messages pour l’apprentissage de représentations. Nous menons des expériences sur les benchmarks JARVIS et Materials Project pour l’évaluation. Les résultats montrent que l’utilisation des potentiels interatomiques, ainsi que des potentiels interatomiques complets, conduit à des améliorations constantes des performances à un coût computationnel raisonnable. Notre code est disponible publiquement dans le cadre de la bibliothèque AIRS (https://github.com/divelab/AIRS/tree/main/OpenMat/PotNet).