Réseaux de Graphes en tant que Cadre Universel d'Apprentissage Automatique pour les Molécules et les Cristaux

Les réseaux de graphes constituent un nouveau paradigme d'apprentissage automatique (AA) qui soutient à la fois le raisonnement relationnel et la généralisation combinatoire. Dans ce travail, nous développons des modèles universels de réseaux de graphes pour les matériaux (MEGNet) afin de prédire avec précision les propriétés des molécules et des cristaux. Nous démontrons que les modèles MEGNet surpassent les modèles d'AA précédents, tels que le SchNet, dans 11 des 13 propriétés du jeu de données QM9 sur les molécules. De manière similaire, nous montrons que les modèles MEGNet formés sur environ 60 000 cristaux du projet Materials Project surpassent considérablement les modèles d'AA précédents pour la prédiction des énergies de formation, des bandes interdites et des modules d'élasticité des cristaux, atteignant une précision supérieure à celle de la DFT sur un ensemble de données beaucoup plus large.Nous présentons deux nouvelles stratégies pour aborder les limitations de données courantes en science des matériaux et en chimie. Premièrement, nous démontrons une approche physiquement intuitive pour unifier quatre modèles MEGNet distincts pour l'énergie interne à 0 K et à température ambiante, l'enthalpie et l'énergie libre de Gibbs en un seul modèle MEGNet d'énergie libre en intégrant la température, la pression et l'entropie comme entrées d'état globales. Deuxièmement, nous montrons que les plongements élémentaires appris dans les modèles MEGNet codent des tendances chimiques périodiques et peuvent être transférés à partir d'un modèle de propriété formé sur un ensemble de données plus important (énergie de formation) pour améliorer les modèles de propriété avec des quantités plus faibles de données (bandes interdites et modules d'élasticité).