Efficacité Augmentée De 73 Fois ! Une Équipe De Recherche Japonaise a Préparé Avec Succès 10 Cristaux Organiques Pilotés Par La Lumière Grâce À L'apprentissage Automatique

Les cristaux organiques photo-activés sont capables de se déformer lorsqu'ils sont exposés à la lumière. Cette capacité à convertir des stimuli externes en mouvement mécanique en fait un candidat idéal pour la préparation de matériaux d'actionneurs, notamment pour la fabrication d'actionneurs légers et contrôlables à distance.Il devrait être largement utilisé dans des domaines tels que les robots et les équipements médicaux.

Comme mentionné ci-dessus, lorsque les cristaux entraînés par la lumière sont déformés, les objets sont capables d'exercer une force et d'effectuer un travail. Dans ce cas, lorsque la déformation libre du cristal est complètement empêchée, une force maximale est générée, qui est définie comme la force de blocage. Le contrôle efficace de la force de blocage des cristaux entraînés par la lumière est crucial pour leurs applications pratiques. Par exemple, maximiser le pouvoir d’arrêt pourrait élargir les applications potentielles des cristaux entraînés par la lumière. Aujourd’hui, les chercheurs peuvent générer des forces plus faibles en ajustant l’intensité lumineuse, mais augmenter la force maximale reste un défi.Étant donné que la force maximale est liée à de nombreux facteurs tels que les propriétés des cristaux, la taille des cristaux et les conditions expérimentales,La relation entre ces paramètres et les forces qui en résultent n’est pas encore entièrement comprise.

Récemment, une équipe de l'Université Waseda au Japon a utilisé la technologie d'apprentissage automatique pour réaliser la conception moléculaire et l'optimisation expérimentale de cristaux entraînés par la lumière, maximisant ainsi avec succès la force de blocage. La recherche a été publiée dans Digital Discovery sous le titre « Optimisation par apprentissage automatique de la force de sortie dans les cristaux organiques photo-actionnés ».

Plus précisément, les chercheurs ont d'abord utilisé la régression LASSO (opérateur de retrait et de sélection le moins absolu) pour la conception moléculaire et, sur cette base, ont synthétisé des cristaux composés pour construire une bibliothèque de matériaux avec différents modules de Young et tailles de cristaux. Deuxièmement, l’optimisation bayésienne a été utilisée pour échantillonner efficacement à partir de la bibliothèque de matériaux, et la force de blocage maximale a été mesurée expérimentalement à 37,0 mN. Cette méthode est 73 fois plus efficace que les méthodes de recherche de grille traditionnelles, améliorant considérablement l'applicabilité des cristaux moléculaires mécaniques optoélectroniques et contribuant à optimiser d'autres propriétés des cristaux fonctionnels.

Adresse du document :

https://go.hyper.ai/RU0ro

Le projet open source « awesome-ai4s » rassemble plus de 100 interprétations d'articles AI4S et fournit également des ensembles de données et des outils massifs :

https://github.com/hyperai/awesome-ai4s

393 points de données collectés à partir de 118 articles

Les chercheurs ont effectué une recherche sur Google Scholar en utilisant comme mots-clés « cristal organique, module de Young » et « cristal moléculaire, module de Young ». Lors de la collecte des données, 118 articles ont été trouvés mentionnant au moins une valeur du module de Young, et il a été déterminé que ces valeurs étaient principalement obtenues par nanoindentation.
* Le module de Young est une quantité physique qui mesure la capacité d'un matériau à résister à la déformation. Plus sa valeur est élevée, moins le matériau risque de se déformer.

* Module de Young Adresse de téléchargement du jeu de données du module de Young :
https://go.hyper.ai/igaoF

Étant donné que dans de nombreux cas, la littérature fournissait des mesures dans plusieurs directions du matériau (par exemple, le long de différents axes cristallographiques), les chercheurs ont extrait chaque point de données pertinent et ont également inclus des données de test de flexion et d'autres mesures pour garantir l'exhaustivité de l'ensemble de données. Finalement, un ensemble de données contenant 393 points de données a été obtenu.
* L'anisotropie d'un matériau peut être caractérisée en mesurant le module de Young du cristal dans différentes directions.

Il existe deux types d’apprentissage automatique : la régression LASSO et l’optimisation bayésienne.

Comme le montre la figure ci-dessous, sur la base de l’ensemble de données collectées,Les chercheurs ont utilisé la méthode LASSO pour concevoir des molécules cristallines et préparer les cristaux conçus (préparation des cristaux).Grâce à une série d'expériences, telles que l'analyse des rayons X, les mesures d'absorption UV-visible, les expériences de nanoindentation, les expériences de flexion, etc., les caractéristiques structurelles des cristaux préparés sont analysées, leur module de Young est mesuré et une bibliothèque de matériaux avec différents modules de Young et tailles de cristaux est établie. Alors,L'optimisation bayésienne est utilisée pour effectuer un échantillonnage de cristaux et mesurer de manière itérative la force de blocage maximale de différents cristaux.

En résumé, les deux méthodes d’apprentissage automatique ont étudié la relation entre le module de Young et les groupes fonctionnels, permettant la détermination des conditions expérimentales optimales. La tâche des chercheurs humains est de préparer des échantillons de cristaux, de mener des analyses expérimentales et de tester la force de blocage maximale des cristaux dans le monde réel.

Synthétisez 10 cristaux organiques pilotés par la lumière et maximisez le pouvoir de blocage des cristaux

Conception réussie de cristaux organiques pilotés par la lumière à l'aide de la méthode LASSO

Les chercheurs ont ciblé la molécule de salicylidèneamine en raison de sa capacité à stimuler la lumière dans les cristaux. Dans la conception initiale de la molécule de salicylaldéhyde, les chercheurs ont exploré la relation entre la sous-structure moléculaire et le module de Young.L'objectif est d'établir une bibliothèque de matériaux cristallins de salicylaldéhyde avec différents modules de Young et tailles de cristaux.

Spécifiquement,Les chercheurs ont vectorisé les structures moléculaires de l’ensemble de données collectées de 393 points de données.Après avoir supprimé les variables présentant une corrélation plus élevée parmi les variables explicatives, il a été constaté que 18 et 27 sous-structures étaient respectivement corrélées positivement et négativement avec le module de Young. Par exemple, la sous-structure qui forme les liaisons hydrogène est fortement corrélée positivement avec le module de Young.

Pour optimiser davantage la conception moléculaire, une meilleure interprétabilité est nécessaire.Les chercheurs ont utilisé la régression LASSO, une méthode qui effectue à la fois la sélection de variables et la modélisation linéaire.Après avoir effectué l'optimisation des hyperparamètres, évalué la précision de LASSO, mesuré les erreurs expérimentales et d'autres mesures, comme le montre la figure ci-dessous, le modèle LASSO a finalement retenu 7 variables avec des corrélations positives et négatives, dont 4 variables (groupes hydroxyles aliphatiques, groupes nitro, acides carboxyliques et groupes amino) sont des sous-structures qui peuvent augmenter le module de Young, c'est-à-dire une corrélation positive, et les 3 autres variables (groupes hydroxyles aromatiques, halogènes et cycles benzoéniques) sont des sous-structures qui peuvent réduire le module de Young, c'est-à-dire une corrélation négative.

Sur la base des relations positives et négatives obtenues à partir de la régression LASSO, les chercheurs ont synthétisé des molécules d'amine salicylaldéhyde (remplaçant de manière appropriée les différentes sous-structures ci-dessus).Finalement, 10 composés différents ont été obtenus.

Tous les composés préparés ont cristallisé sous forme de plaque avec différentes tailles de cristaux. Les chercheurs ont effectué une analyse aux rayons X sur ces structures cristallines, et les résultats sont présentés dans la figure ci-dessous.

En plus de la mesure de l'absorption UV-visible de ces composés, etc., les chercheurs ont également utilisé des tests de nanoindentation et de flexion pour mesurer le module de Young du cristal le long des directions d'épaisseur et longitudinale, respectivement. Les résultats sont présentés dans la figure ci-dessous.

La figure a à gauche montre que le module de Young des composés cristallins 1 à 3 est supérieur à celui des composés 4 à 6, ce qui est cohérent avec la prédiction de LASSO. Cependant, les cristaux halogénés (composés 7 à 10) n’étaient pas cohérents avec la prédiction, et les cristaux des composés 7 à 9 avaient des modules de Young relativement grands. Cela est dû au fait que l’ensemble de données collectées comprenait des cristaux halogénés qui formaient des liaisons halogènes et avaient des modules de Young relativement petits, mais les cristaux halogénés de cette étude ne formaient pas de liaisons halogènes.

La figure b ci-dessus montre que les cristaux avec un module de Young plus grand dans le sens de l'épaisseur ont tendance à avoir un module de Young plus petit dans le sens de la longueur, ce qui peut être attribué à l'anisotropie des cristaux organiques. Lorsqu'une interaction forte se forme dans une direction, des interactions plus faibles deviendront les principales interactions intermoléculaires dans d'autres directions.

en tout,Les chercheurs ont révélé la relation entre la structure moléculaire et le module de Young, construisant un guide de conception pour les molécules de salicylaldéhyde.

Optimisation bayésienne pour un échantillonnage efficace, maximisant la force de blocage du cristal à 37,0 mN

Après avoir établi une bibliothèque de matériaux avec différents modules de Young et tailles de cristaux,Les chercheurs ont échantillonné cette bibliothèque de matériaux en utilisant l'optimisation bayésienne et ont testé la force de blocage des cristaux sous un éclairage lumineux.Le processus de mesure est illustré dans la figure ci-dessous.

Dans un premier temps, les chercheurs ont mesuré 10 points (cinq conditions d’intensité lumineuse pour les deux cristaux), la valeur maximale étant Fmax = 9,8 mN (Fmax est défini comme la force de blocage maximale moins la charge initiale). Les chercheurs ont ensuite utilisé l’optimisation bayésienne pour échantillonner les cristaux et mesurer de manière itérative Fmax.Il a été constaté qu’au cours des 100 expériences, Fmax augmentait progressivement.

Comme le montre la figure ci-dessous, Fmax a progressivement augmenté de 9,8 mN à 16,0 mN, 26,8 mN, 34,4 mN et a finalement atteint 37,0 mN. Il est à noter que l'augmentation de Fmax dans les trois dernières valeurs a montré une tendance au ralentissement progressif : l'augmentation de 26,8 mN à 34,4 mN était de 7,6 mN, tandis que l'augmentation de 34,4 mN à 37,0 mN était de 2,6 mN. Même si la poursuite des expériences peut encore conduire à une certaine augmentation de la force, cette augmentation sera de plus en plus limitée. De plus, les trois dernières valeurs Fmax ont été obtenues par les cristaux du composé 3 dans des conditions similaires.Cela indique également fortement que l’optimisation dans l’espace de paramètres actuel est proche du maximum global.

Il convient de mentionner que la bibliothèque de matériaux utilisée pour cette mesure de force contient 8 cristaux (à l'exclusion des composés 6 et 7), mais le composé 3 a montré les performances les plus remarquables et a également été le plus sélectionné lors du processus d'optimisation.

Ce qui précède peut être attribué aux caractéristiques structurelles uniques du composé 3 :

* Le grand angle dièdre (51,58°) entre le plan salicyle et le plan phényle permet une photoisomérisation efficace, tandis que le groupe nitro améliore la photoréactivité.

* Les couches moléculaires empilées dans le sens de l'épaisseur favorisent la dilatation thermique anisotrope.

* Le composé 3 présente une photoisomérisation énol-céto et un effet thermique sous irradiation lumineuse.

* Dans les cristaux minces, la photoisomérisation provoque la courbure du cristal loin de la source lumineuse, tandis que dans les cristaux épais, la dilatation thermique domine.

* Le coefficient de dilatation thermique négatif du cristal dans le sens de la longueur à proximité de la température ambiante peut contribuer à la réponse mécanique globale.

* Dans les zones d’intensité lumineuse suffisante, la génération de force augmente avec la taille du cristal.

En résumé, en appliquant deux modèles d’apprentissage automatique,Cette étude a réussi à élever la force d’arrêt des cristaux entraînés par la lumière à un nouveau niveau, dépassant la valeur maximale précédemment rapportée (environ 10 mN).

dans,La régression LASSO révèle les corrélations positives et négatives entre certaines sous-structures de cristaux organiques entraînés par la lumière et le module de Young.Par exemple, les sous-structures qui forment facilement des liaisons hydrogène sont considérées comme des facteurs positivement corrélés, tandis que les cycles benzéniques et les halogènes sont considérés comme des facteurs potentiellement négativement corrélés. Ces résultats permettent aux chercheurs de sélectionner des sous-structures appropriées de dérivés de salicylaldéhyde.

La méthode d'optimisation bayésienne échantillonne les mesures de force sur les cristaux sélectionnés et atteint une force de blocage allant jusqu'à 37,0 mN, en supposant que cette valeur représente la force maximale globale dans l'espace des paramètres.L’efficacité d’exploration de cette étude est au moins 73 fois supérieure à celle de la méthode de recherche par grille traditionnelle.

Le potentiel révolutionnaire de l'optimisation bayésienne en science des matériaux

L'optimisation bayésienne utilisée dans cette étude converge vers une combinaison spécifique de propriétés et de taille des cristaux, ce qui suggère qu'il existe un équilibre optimal entre les propriétés et la taille des cristaux pour maximiser la force de blocage, et que la simple sélection de la plus grande taille de cristal n'est pas la solution optimale pour maximiser la force de blocage. Cette méthode établit une nouvelle référence pour la production de force cristalline induite par la lumière et fournit également un cadre général pour l'optimisation des matériaux d'autres systèmes de cristaux moléculaires.

En plus des recherches ci-dessus, l’optimisation bayésienne a également démontré un potentiel révolutionnaire dans de nombreux domaines de la science des matériaux en raison de ses capacités d’utilisation efficace des données, de ses caractéristiques d’optimisation globale et de son adaptabilité aux contraintes complexes.

Par exemple,L'équipe de l'Université de Toronto a utilisé un algorithme d'optimisation bayésienne multi-objectif (MBO) combiné à du carbone pyrolytique nanométrique hautement lié sp² pour créer des nano-réseaux de carbone légers avec une résistance spécifique et une évolutivité ultra-élevées.La recherche a été intitulée « Résistance spécifique ultra-élevée par optimisation bayésienne des nano-réseaux de carbone » et publiée dans Advanced Materials.

* Adresse du papier :
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202410651

De plus, l'équipe suédoise a exploré avec succès un système d'électrolyte mixte aqueux organique contenant quatre cosolvants et deux sels conducteurs de lithium en intégrant l'assemblage automatisé de piles boutons, LiFePO4||Li4Ti5O12 et l'optimisation bayésienne, démontrant le potentiel de la combinaison de l'optimisation bayésienne avec des expériences autonomes sur cellules complètes, et fournissant de nouvelles perspectives de conception d'électrolytes pour la prochaine génération de batteries aqueuses. L'étude a été publiée dans Cell Press sous le titre « Accélération de la conception d'électrolytes aqueux grâce à l'expérimentation automatisée de batteries à cellules complètes et à l'optimisation bayésienne ».

Virginia Tech a développé un cadre d'optimisation et d'analyse des réactions bayésiennes qui permet aux chimistes des polymères d'intégrer des algorithmes d'optimisation avancés dans les pratiques de criblage et d'optimisation des catalyseurs stéréosélectifs des polymères, marquant une avancée majeure dans l'optimisation bayésienne dans la synthèse chimique des polymères. La recherche, intitulée « Découverte assistée par optimisation bayésienne de complexes d’aluminium stéréosélectifs pour la polymérisation par ouverture de cycle du lactide racémique », a été publiée dans Nature Communications.

* Adresse du papier :

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39405-5

En résumé, en utilisant l’optimisation bayésienne, ou en combinant l’optimisation bayésienne avec d’autres méthodes, la recherche et le développement de matériaux devraient permettre de surmonter le goulot d’étranglement de l’efficacité des méthodes traditionnelles et de réaliser une exploration efficace et une conception précise à plusieurs échelles et à plusieurs objectifs.