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La technologie d’imagerie par rayons X a des applications importantes dans de nombreux domaines tels que le diagnostic médical, l’industrie de la défense, la technologie nucléaire et la détection de sécurité radiologique. Le scintillateur, en tant que dispositif central dans l'application de la technologie des rayons X, peut convertir les photons X à haute énergie en lumière visible à faible énergie, réalisant ainsi la détection et l'imagerie des rayons X.

Actuellement, la plupart des matériaux scintillateurs sont synthétisés par calcination dans des conditions de haute température, ce qui est non seulement coûteux mais également difficile à réaliser sur de grandes surfaces de préparation sur des substrats flexibles. donc,Le développement de matériaux scintillateurs à rayons X à faible toxicité, hautement sensibles aux rayons X et faciles à transformer en matrices flexibles est devenu l’objectif et la difficulté de la recherche dans ce domaine.

récemment,Le professeur associé Zhang Hailei de l'École de chimie et le professeur Yang Yanmin de l'École de physique de l'Université du Hebei, en collaboration avec le professeur Richard Hoogenboom de l'Université de Gand, ont développé un scintillateur avec une bonne dispersibilité dans l'eau et une sensibilité élevée aux rayons X. Ils ont également développé trois matériaux utilisant des scintillateurs dispersibles dans l’eau.- Matériaux en mousse de polyuréthane aux propriétés radioluminescentes, écrans scintillateurs hydrogel flexibles pouvant être utilisés pour l'imagerie par rayons X et hydrogels composites pour le cryptage des informations anti-contrefaçon à plusieurs niveaux. Les résultats correspondants ont été publiés dans Nature Communications.

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https://www.nature.com/articles/s41467-024-46287-8
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Synthèse de scintillateurs à rayons X dispersibles dans l'eau

L’objectif de cette recherche est de développer un scintillateur à rayons X dispersible dans l’eau.Le scintillateur est basé sur des nanotubes d'halloysite (HNT) modifiés avec des nanoparticules scintillatrices à rayons X sans plomb. Les HNT sont un nanomatériau naturel doté de grandes cavités, d'une faible densité, d'une bonne dispersibilité dans l'eau et d'une charge négative stable sur la surface extérieure qui empêche les nanotubes de s'agréger. Parallèlement, les HNT possèdent des propriétés intéressantes telles qu'une bonne biocompatibilité, une faible toxicité, une grande stabilité, une hydrophilie, une aptitude au traitement et un faible coût, ce qui en fait des candidats idéaux pour la fabrication de matériaux composites.

Afin de générer du Na nanocristallin₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺, l'acide citrique (CA) est nécessaire comme agent chélateur. Dans cette étude, le CA a été couplé à la surface extérieure des HNT-NH2 (groupes aminés aminés des HNT), et les nanotubes d'halloysite modifiés à l'acide citrique (HNT-CA) obtenus ont été soigneusement lavés pour garantir l'absence de CA libre, ce qui est une condition préalable importante pour la génération de scintillateurs à rayons X sur la surface du nanotube.L’étude a révélé que le HNTs-CA a une bonne dispersibilité dans l’eau.

Après avoir confirmé que HNTs-CA a été préparé avec succès,Le réacteur hydrothermal a été utilisé pour faire croître des nanoparticules de scintillateur à rayons X comme modèle, et des HNT@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺.

HNTs@Na_₅Lu_₉F_₃₂:Tb^³⁺ Spectre photoélectronique des rayons X de

Les chercheurs ont étudié les HNT vierges, les HNT-CA et les HNT@Na par irradiation aux rayons X.₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Les caractéristiques d'émission deIl a été constaté que leurs comportements d’émission de luminescence étaient complètement différents.

Les HNT et HNT-CA vierges n'ont montré aucune propriété de luminescence sous irradiation aux rayons X.

HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Le spectre RL présente quatre pics d'émission aux longueurs d'onde de 489, 544, 585 et 620 nm, parmi lesquels l'intensité du pic d'émission à une longueur d'onde de 544 nm est beaucoup plus élevée que celle des autres pics d'émission.Par conséquent, sous irradiation aux rayons X, les HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Émet une forte fluorescence verte.

Développement et application de nouveaux matériaux composites flexibles

Mousse de polyuréthane sensible aux rayons X (PUF)

La mousse de polyuréthane est un matériau polymère commercial couramment utilisé, largement utilisé dans les textiles, les meubles et la construction. Par conséquent, si la mousse de polyuréthane préfabriquée peut être fonctionnalisée avec des scintillateurs à rayons X, des produits polymères dotés de propriétés de scintillation aux rayons X peuvent être directement obtenus.

HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@PUF Micromorphologie

Les chercheurs ont utilisé la microscopie électronique à balayage pour étudier le PUF original et les HNT@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@Microstructure PUF. Le PUF a montré une structure à pores ouverts avec des parois de pores lisses.

HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺L'absence de dommages au cadre peut également être observée dans les images SEM de @PUF.Les résultats montrent que les HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ L'adsorption par scintillateur à rayons X a été réussie.

Pour démontrer davantage l'uniformité du revêtement, les chercheurs ont sélectionné au hasard des HNT@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@5 points dans l'échantillon PUF et enregistré l'intensité maximale du spectre RL à une longueur d'onde de 544 nm pour chaque point. La valeur de l'écart type relatif (RSD) des résultats obtenus à partir des valeurs d'intensité était de 4,8%,HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Le revêtement est uniforme sur la surface du PUF.

L'analyse élémentaire de la section transversale a montré queHNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ A une bonne capacité de pénétration. Les résultats du test de stabilité sur 30 jours ont montré que HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@PUF a une bonne stabilité thermique et photostabilité.

Lorsqu'ils sont exposés aux rayons X, les HNT@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺@PUF peut émettre une lumière verte visible, ce qui est cohérent avec le spectre d'émission de RL excité par les rayons X. De plus, l'intensité de la luminescence augmente avec la dose de rayons X de 3,1 à 9,2 cGy s^-1 augmenté avec l'augmentation de .

Les chercheurs vont HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺Les échantillons @PUF ont été découpés selon les formes requises et collés sur les blouses blanches ; HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Il a été ajouté à la résine époxy pour fabriquer un pendentif en forme de larme avec une bonne transparence, et finalement le matériau obtenu a été appliqué dans les laboratoires de rayonnement.

Les résultats ont montré que les pendentifs en mousse et en forme de larme pouvaient émettre une lumière verte visible en réponse à des rayons X à faible dose, bien inférieure à celles utilisées en curiethérapie.

Écrans scintillateurs flexibles en hydrogel pour l'imagerie par rayons X

Les plaques de chromatographie sur couche mince (TLCP) sont des matériaux commerciaux couramment utilisés en chimie organique.

Al₂O₃ Il a été préparé en mélangeant avec du CMC-Na puis en le déposant sur une lame de verre.

Étant donné que la surface des HNT est principalement composée de groupes Si-O-Si et Al-OH, leurs propriétés chimiques sont

Al₂O₃ Semblable au gel de silice, cette similitude a inspiré les chercheurs à obtenir des HNT@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Mélangé avec du CMC-Na, des écrans scintillateurs à rayons X à l'état solide ont été développés.

Préparation de l'écran scintillateur à rayons X

Les chercheurs ont utilisé un modèle de capsule et un équipement d’imagerie artisanal pour démontrer la faisabilité de l’imagerie par rayons X. aussi,Les tests de stabilité montrent que les HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ L'écran de scintillation à rayons X de base présente une bonne stabilité thermique et une bonne stabilité à la lumière.

Bien qu'une imagerie à rayons X haute résolution similaire ait été obtenue auparavant à des doses de rayons X plus faibles en utilisant d'autres scintillateurs à rayons X, le film d'imagerie à rayons X composite sans plomb développé dans cette étude peut être préparé par une procédure à base d'eau plus simple.Cela indique que, sur la base des HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ L'écran d'imagerie à rayons X est évolutif.

Pour surmonter les limites des écrans scintillateurs rigides, les chercheurs ont préparé un écran scintillateur flexible en incorporant des HNT@Na5Lu9F32:Tb3+ dans des hydrogels réticulés chimiquement. L'écran scintillateur flexible peut s'adapter à des objets non plats en s'étirant ou en se pliant dans les formes souhaitées.

Les chercheurs ont également essayé de modifier Na avec de l'acide oléique (OA)₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ La surface de OA@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ produit, améliorant ainsi la dispersibilité dans l'eau. Contenant des HNT@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Les hydrogels ont montré une meilleure résistance à la traction que ceux contenant OA@Na5Lu9F32:Tb3+ et même plus élevée que les hydrogels vierges. En revanche,Contenant des HNT@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Les hydrogels devraient être meilleurs que ceux à base d'OA@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Ses analogues ont un meilleur potentiel d’application dans les écrans à scintillation à rayons X.

De plus, sur la base du modèle capsule,Contenant des HNT@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ L’hydrogel a également démontré la faisabilité de l’imagerie par rayons X.L'ancrage de nanoscintillateurs à la surface des HNT peut fournir de nouvelles idées pour développer des matériaux scintillateurs alternatifs dotés de bonnes propriétés mécaniques.

Hydrogel composite avec cryptage des informations anti-contrefaçon à plusieurs niveaux

Les hydrogels, qui peuvent changer de couleur en réponse à des stimuli externes tels que la lumière UV, la chaleur et le pH, ont été proposés pour stocker des informations. Cependant, le décryptage des informations dans le cadre d'une seule simulation peut être facilement craqué, volé et falsifié, ce qui a incité les chercheurs à explorer les hydrogels cryptés multicouches basés sur les différents comportements d'émission de la RL excitée par les rayons X et de la photoluminescence (PL). De plus, certains matériaux organiques composés d'atomes légers ont une faible capacité d'absorption des rayons X et ne peuvent émettre de la lumière que sous lumière ultraviolette mais pas sous rayons X. Cette différence de comportement d’émission a incité les chercheurs à combiner la technologie anti-contrefaçon et la technologie de cryptage à plusieurs niveaux dans des hydrogels hybrides avec des informations cryptées.

Les chercheurs ont synthétisé trois types d’hydrogels :* Le Gel-0 a été préparé en utilisant de l'acide 1,4-phényldiboronique comme agent de réticulation pour l'alcool polyvinylique (PVA) et a été utilisé comme substrat pour la préparation d'hydrogels multicouches. Il n'émet aucune fluorescence sous UV ou rayons X.₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ L'hydrogel (Gel-1) a été préparé à l'aide d'un moule en forme de lettre et du tétraphényléthylène fonctionnalisé à l'acide borique (M3) a été utilisé pour former un réseau tridimensionnel dans Gel-1. Le gel-2 a été préparé de manière similaire au gel-1, mais sans l'ajout de HNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺, donc le Gel-2 n'a que des propriétés de photoluminescence

Synthèse d'hydrogels pour la recherche sur le cryptage de l'information

Le Gel-1 et le Gel-2 ont été préparés sous forme de lettres et constituaient la couche d'information. Les liaisons croisées de boronate et les résidus potentiels d'acide arylboronique dans les hydrogels ont induit des propriétés d'auto-guérison et des comportements d'échange dynamiques, conduisant à la fusion de couches d'hydrogel individuelles.Cette étude propose une conception d’un hydrogel multicouche de type sandwich avec des informations cryptées.L'hydrogel était composé de deux couches externes non luminescentes (Gel-0) et d'une couche d'information interne (séquence : Gel-0/couche d'information/Gel-0).

L'hydrogel multicouche résultant peut être plié ou courbé en forme de U approximative, sans aucune perte entre les couches d'hydrogel, et ne peut afficher aucune information dans des conditions d'éclairage normales. Sous la lumière UV, les lettres EHBUT brillent, ce qui est clairement visible sur l'image ci-dessous. Il n’y a aucune différence dans l’effet lumineux des deux corps lumineux. Les informations identifiées à partir de la lumière UV sont considérées comme de fausses informations. Les lettres cryptées (HBU montrées ci-dessous) ne peuvent être lues qu'en les radiographiant.

Exemple de recherche sur le cryptage des informations

De plus, l'hydrogel multicouche prend également en charge une technologie de cryptage de sécurité supplémentaire pour empêcher les fuites d'informations et lutter contre les produits contrefaits et de mauvaise qualité. Les hydrogels multicouches sont connectés sur la base de liaisons covalentes dynamiques plutôt que d'un assemblage physique, de sorte que les hydrogels sont uniformes et peuvent être programmés avec un camouflage d'informations plus complexe et un cryptage à plusieurs niveaux basé sur trois types différents de composants d'hydrogel. De plus, les liaisons covalentes dynamiques présentes dans les hydrogels multicouches obtenus contribuent également aux propriétés d'auto-guérison potentielles.

En résumé, les résultats de la recherche montrent queHNTs@Na₅Lu₉F₃₂:Tb³⁺ Les nanocristaux sont des scintillateurs à rayons X très efficaces qui peuvent être facilement traités sous forme de dispersions aqueuses.Utilisé pour développer des substrats, des revêtements et des hydrogels radio-opaques et sensibles aux rayons X. Parallèlement, cette étude a également démontré le potentiel d’application des nanomatériaux à base d’argile comme supports de nanoparticules fonctionnelles.Cette recherche a permis d’élargir avec succès l’application des matériaux scintillateurs à rayons X dans le domaine des matériaux composites flexibles et a également apporté un soutien solide au raffinement et au développement à haute valeur ajoutée des matériaux composites polymères.

Développer des scintillateurs performants et peu coûteux pour surmonter les problèmes de goulot d'étranglement

Après plus de cent ans de développement, les scintillateurs sont devenus étroitement liés à la vie des gens, de la recherche en physique nucléaire aux examens dentaires, de la découverte par Roentgen du phénomène de fluorescence du platinocyanate de baryum aux applications multi-domaines hautes performances d'aujourd'hui.

Le rapport d'étude de marché de l'industrie chinoise des scintillateurs montre que la taille du marché mondial des scintillateurs atteindra 4,385 milliards de yuans en 2022, et la taille du marché chinois des scintillateurs atteindra 479 millions de yuans. Le rapport prédit que la taille du marché mondial des scintillateurs atteindra 6,985 milliards de yuans d'ici 2028. Plus précisément dans le domaine médical, les données pertinentes montrent que la taille du marché mondial des scintillateurs médicaux sera d'environ 610 millions de yuans en 2023 et devrait atteindre 850 millions de yuans en 2030, avec un taux de croissance annuel composé de 4,9% au cours de la période 2024-2030.

Cependant, la plupart des matériaux scintillateurs haute performance destinés aux composants de base dépendent actuellement des importations. Chen Qiushui, professeur distingué des Minjiang Scholars de la province du Fujian, chercheur et directeur de doctorat à l'École de chimie de l'Université de Fuzhou, a déclaré :Les équipements d'imagerie médicale haut de gamme importés et leurs composants clés sont confrontés à des problèmes tels que des coûts élevés et un blocage des technologies de base. La technologie de fabrication de base a toujours été monopolisée par le Japon et les pays européens.

À l’avenir, les scintillateurs à rayons X continueront d’évoluer vers des performances élevées et un faible coût. D’une part, avec l’avancement continu de la technologie des nouveaux matériaux et l’optimisation de la technologie de préparation, les performances des scintillateurs à rayons X seront encore améliorées ; D'autre part, la réduction des coûts de production et l'amélioration de l'efficacité de la production deviendront une direction importante pour le développement de l'industrie des scintillateurs à rayons X. Dans le même temps, avec l’innovation continue de la technologie d’imagerie médicale et de la technologie d’inspection de sécurité et l’expansion des domaines d’application, la demande du marché en scintillateurs à rayons X continuera de croître.